基于氮同位素的大气颗粒物中铵盐来源解析的优化方法技术

本发明专利技术涉及基于氮同位素的大气颗粒物中铵盐来源解析的优化方法。该方法同时考虑由于大气环境中氨气

【技术实现步骤摘要】
基于氮同位素的大气颗粒物中铵盐来源解析的优化方法


[0001]本专利技术涉及大气颗粒物中铵盐来源解析领域，具体的说是通过计算大气颗粒物中铵盐氮同位素值与源排放氨气氮同位素值之间的差值，将该差值输入同位素混合模型实现对大气铵盐来源解析方法的优化。

技术介绍

[0002]氨气是大气中最主要的碱性气体，可以与空气中二氧化硫、氮氧化物等酸性气体发生化学反应，生成铵盐类二次颗粒物，显著提高大气细颗粒物浓度，影响空气质量。因此，认清大气中铵盐的污染来源并采取有效控制措施是改善空气质量的有效手段。
[0003]当前，利用氮同位素值定量大气颗粒物中铵盐来源是一种新兴的方法。这种方法是在已知大气颗粒物中铵盐氮同位素值和各类排放源氨气氮同位素值的情况下，通过假定大气颗粒物中铵盐氮同位素值和排放源氨气氮同位素值之间的差异符合氮同位素平衡分馏，利用这个差异对已知大气颗粒物中铵盐氮同位素值进行修正，然后利用同位素混合模型(如MixSIAR、MixSIR等)对铵盐来源进行定量解析。然而，实际大气环境中的铵盐和氨气的氮同位素值之间符合氮同位素平衡分馏，而不是大气中的铵盐氮同位素值和源排放的氨气氮同位素值之间符合氮同位素平衡分馏。因此，这个假设将导致后续的铵盐来源解析结果存在明显偏差，可能误导大气污染物减排的治理方向，不利于环境空气质量的进一步改善。

技术实现思路

[0004]针对上述不足，为了更好地解析大气颗粒物中铵盐的来源，本专利技术提供了一种计算大气颗粒物中铵盐氮同位素值与源排放氨气氮同位素值之间差值的方法，从而提出了一种基于氮同位素的大气颗粒物中铵盐来源解析的优化方法。该方法可以在一定程度上提高利用铵盐氮同位素值解析其来源的准确性，对大气铵盐的来源解析提供了一种简便、高效、准确的优化方法。
[0005]大气颗粒物中铵盐氮同位素值和排放源氨气氮同位素值之间差异主要是由于氮同位素平衡分馏效应，以及大气中氨气和铵盐的大气沉降等环境过程共同导致的。同时考虑这些环境过程，计算大气颗粒物中铵盐氮同位素值与源排放氨气氮同位素值之间的差异，使用这个差值对大气颗粒物中铵盐的氮同位素值进行修正，再利用同位素混合模型进行模拟，可以使铵盐的来源解析结果更准确。
[0006]本专利技术解决上述技术问题所采用的技术方案是：基于氮同位素的大气颗粒物中铵盐来源解析的优化方法，通过空气质量自动监测仪器观测大气实际环境中的氨气和铵盐浓度数据和自动气象站观测的气温数据；计算机获取该数据，并得到铵盐氮同位素值与源排放氨气氮同位素值之间差值；根据该差值、铵盐氮同位素值以及源排放氨气氮同位素值，通过同位素混合模型得到大气铵盐的各类排放源贡献比例。
[0007]基于氮同位素的大气颗粒物中铵盐来源解析的优化方法，包括以下步骤：
[0008]步骤1)建立氨气从源排放之后，经过氨气-铵盐转化和大气沉降过程之后大气中氨气、铵盐以及沉降的氨气和铵盐的质量分数的时间离散方程：
[0009]步骤2)将大气中氨气、铵盐转化速率和沉降速率数据输入时间离散方程，迭代计算每个时间间隔的大气中氨气[NH
3a
]、铵盐[NH
+4a
]以及大气沉降的氨气[NH
3d
]和铵盐[NH
+4d
]的质量分数，进而得到大气中铵盐占铵盐和氨气总和的比例ξ的变化；将气温数据代入该方程，计算铵盐氮同位素值与源排放氨气氮同位素值之间的差值的变化；
[0010]步骤3)利用观测的氨气和铵盐浓度数据计算实际环境大气中铵盐占铵盐和氨气总和的比例ξ
a
；对ξ与ξ
a
进行比较，当第t次迭代计算的ξ
t
值与ξ
a
值之间的欧氏距离小于预设的误差阈值ε，即则确定第t次迭代计算的铵盐氮同位素值与源排放氨气氮同位素值之间差值即为当前环境状态下的所求差值；
[0011]步骤4)上述的氨气浓度、铵盐浓度或气温数据以平均值
±
标准差的形式输入，氨气-铵盐的转化速率和氨气的沉降速率、铵盐的沉降速率以范围值的形式输入，利用步骤2)和步骤3)进行设定次数计算，对设定次求解的差值取平均值
±
标准差并输出；
[0012]步骤5)将以平均值
±
标准差形式输出的铵盐氮同位素值与源排放氨气氮同位素值之间差值、大气颗粒物中铵盐氮同位素值和各类源排放的氨气氮同位素值数据输入同位素混合模型，对大气颗粒物中铵盐进行定量来源解析。
[0013]所述时间离散方程如下：
[0014]在t+1时刻大气中的氨气[NH
3a
]、铵盐[NH
+4a
]以及大气沉降的氨气[NH
3d
]和铵盐[NH
+4d
]的质量分数分别表示为：
[0015][NH
3a
]t+1
＝(1-G
4-D3)[NH
3a
]t
[0016][0017][NH
3d
]t+1
＝D3[NH
3a
]t+1
[0018][0019]其中G4、D3和D4分别是氨气-铵盐转化速率、氨气的沉降速率和铵盐的沉降速率。
[0020]所述在t+1时刻大气中铵盐占铵盐和氨气总和的比例ξ
t+1
：
[0021][0022][NH
3a
]t+1
分别表示在t+1时刻大气中的氨气[NH
3a
]、铵盐[NH
+4a
]。
[0023]所述时间离散方程如下：
[0024]在t+1时刻大气颗粒物中铵盐的氮同位素值[δ
15
N-NH
+4a
]与源排放氨气氮同位素值[δ
15
N-NH3]之间差值为:
[0025][0026]其中，α是铵盐氮同位素分馏系数，其中A和B是参数，T是大气温度。
[0027]所述对大气颗粒物中铵盐进行定量来源解析，具体如下：通过同位素混合模型得到为大气颗粒物中铵盐污染来源的贡献比例。
[0028]基于氮同位素的大气颗粒物中铵盐来源解析的优化系统，包括：
[0029]观测数据获取模块，用于接收空气质量自动监测仪器观测的大气实际环境中的氨气和铵盐浓度数据和自动气象站观测的气温数据；建立氨气从源排放之后，经过氨气-铵盐转化和大气沉降过程之后大气中氨气、铵盐以及沉降的氨气和铵盐的质量分数的时间离散方程：
[0030]计算模块，用于根据时间离散方程得到大气中的氨气[NH
3a
]、铵盐[NH
+4a
]以及大气沉降的氨气[NH
3d
]和铵盐[NH
+4d
]的质量分数，进而得到在t时刻大气中铵盐占铵盐和氨气总和的比例ξ
t
；在每次迭代过程中，将比例ξ
t
与实际环境中铵盐占铵盐和氨气总和的比例ξ
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【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.基于氮同位素的大气颗粒物中铵盐来源解析的优化方法，其特征在于，通过空气质量自动监测仪器观测大气实际环境中的氨气和铵盐浓度数据和自动气象站观测的气温数据；计算机获取该数据，并得到铵盐氮同位素值与源排放氨气氮同位素值之间差值；根据该差值、铵盐氮同位素值以及源排放氨气氮同位素值，通过同位素混合模型得到大气铵盐的各类排放源贡献比例。2.根据权利要求1所述的基于氮同位素的大气颗粒物中铵盐来源解析的优化方法，其特征在于，包括以下步骤：步骤1)建立氨气从源排放之后，经过氨气-铵盐转化和大气沉降过程之后大气中氨气、铵盐以及沉降的氨气和铵盐的质量分数的时间离散方程：步骤2)将大气中氨气、铵盐转化速率和沉降速率数据输入时间离散方程，迭代计算每个时间间隔的大气中氨气[NH
3a
]、铵盐[NH
+4a
]以及大气沉降的氨气[NH
3d
]和铵盐[NH
+4d
]的质量分数，进而得到大气中铵盐占铵盐和氨气总和的比例ξ的变化；将气温数据代入该方程，计算铵盐氮同位素值与源排放氨气氮同位素值之间的差值的变化；步骤3)利用观测的氨气和铵盐浓度数据计算实际环境大气中铵盐占铵盐和氨气总和的比例ξ
a
；对ξ与ξ
a
进行比较，当第t次迭代计算的ξ
t
值与ξ
a
值之间的欧氏距离小于预设的误差阈值ε，即则确定第t次迭代计算的铵盐氮同位素值与源排放氨气氮同位素值之间差值即为当前环境状态下的所求差值；步骤4)上述的氨气浓度、铵盐浓度或气温数据以平均值
±
标准差的形式输入，氨气-铵盐的转化速率和氨气的沉降速率、铵盐的沉降速率以范围值的形式输入，利用步骤2)和步骤3)进行设定次数计算，对设定次求解的差值取平均值
±
标准差并输出；步骤5)将以平均值
±
标准差形式输出的铵盐氮同位素值与源排放氨气氮同位素值之间差值、大气颗粒物中铵盐氮同位素值和各类源排放的氨气氮同位素值数据输入同位素混合模型，对大气颗粒物中铵盐进行定量来源解析。3.根据权利要求1所述的基于氮同位素的大气颗粒物中铵盐来源解析的优化方法，其特征在于，所述时间离散方程如下：在t+1时刻大气中的氨气[NH
3a
]、铵盐[NH
+4a
]以及大气沉降的氨气[NH
3d
]和铵盐[NH
+4d
]的质量分数分别表示为：[NH
3a
]
t+1
＝(1-G
4-D3)[NH
3a
]...

【专利技术属性】
技术研发人员：田崇国，宗政，孙泽宇，
申请(专利权)人：中国科学院烟台海岸带研究所，
类型：发明
国别省市：