一种低温共烧陶瓷材料及其制备方法技术

本发明专利技术涉及一种低温共烧陶瓷材料及其制备方法，所述低温共烧陶瓷材料的化学组成为x ABZSL玻璃‑(1‑x)Zn

【技术实现步骤摘要】
一种低温共烧陶瓷材料及其制备方法
本专利技术涉及一种低温共烧陶瓷材料及其制备方法，属于电子陶瓷材料及其制造使用领域。
技术介绍
低温共烧陶瓷是近四十年来开发的新型材料技术，他汇集了高温共烧陶瓷技术和厚膜技术的优点，是实现高集成度、高性能电子封装的主流技术，与传统的印制电路板相比，低温共烧基板具有高度的化学稳定性和热稳定性，较高的机械强度和热导率，低温共烧基板的介电常数低，具有更好的高频性能，陶瓷能与高电导金属在空气中共烧，减少了电路损耗，导线可以做的更细，更有利于高密度、高集成布线，有利于器件的小型化，集成化，所以对高性能低温共烧陶瓷材料的需求越来越迫切。另外现有的低温共烧材料难以系列化，介电损耗和温度系数过大导致了难以批量生产和发展。综上所说，低介电常数，低损耗，性能稳定的低温共烧材料及其制备方法是我们研究的重中之重。
技术实现思路
本专利技术的目的是通过将低熔点的微晶玻璃与具有良好微波介电性能的微波介质陶瓷复合，使得到的复合材料满足900℃以下烧结的同时，具有可调的介电常数及损耗低于4×10-4的低温共烧陶瓷材料。一方面，本专利技术提供了一种低温共烧陶瓷材料，所述低温共烧陶瓷材料的化学组成为xABZSL玻璃-(1-x)Zn2SiO4，其中5.0wt％≤x≤60.0wt％；ABZSL玻璃的组分包括10.0～30.0mol％Al2O3、30.0～45.0mol％B2O3、25.0～35.0mol％ZnO、5.0～15.0mol％SiO2、2.0～10.0mol％La2O3，ABZSL玻璃中各组分摩尔百分比之和为100mol％；优选地，所述ABZSL玻璃的组分为20.0mol％Al2O3、35.0mol％B2O3、30.0mol％ZnO、9.0mol％SiO2、6.0mol％La2O3。本专利技术中通过调节复合材料中ABZSL玻璃的质量百分比来实现调控复合材料的烧结温度和介电常数，最终获得烧结温度低，介电常数可调的低温共烧材料，其主要机理是ABZSl玻璃的转变温度低于700℃，导致了复合材料可以在900℃烧结，同时ABZSL玻璃冷却过程中析出少量的析晶相是LaAlO3，其品质因数Q×f＝68000GHz，提高了复合材料的品质因数。此外，ABZSL玻璃的介电常数是3，根据混合法则可以把复合材料的介电常数降低。较佳地，所述低温共烧陶瓷材料在室温(25℃)下测试介电常数为4.3～6.3，介电损耗正切角＜4×10-4，品质因数为10000～44000gHz，谐振频率温度系数为-35.5～-10.2ppm/℃。另一方面，本专利技术还提供了一种如上所述的低温共烧陶瓷材料的制备方法，包括：将ABZSL玻璃粉和Zn2SiO4陶瓷粉按照xABZSL-(1-x)Zn2SiO4的质量百分比混合后加入粘结剂造粒，压制成型得到坯体；将所述坯体于800～900℃烧结1.0～3.0小时，得到所述低温共烧陶瓷材料。本专利技术通过将低熔点玻璃与具有良好微波介电性能的微波介质陶瓷复合，具体而言按质量比将制备得到的玻璃粉和陶瓷粉球磨混合、烘干、造粒、压制成型，在800～900℃烧结制成低温共烧陶瓷材料。本专利技术所需要的ABZSL玻璃粉可通过传统的玻璃熔制法得到，Zn2SiO4陶瓷粉可通过固相反应法得到。由于ABZSL玻璃具有低的转变温度Tg(600～700℃)，可确保复合材料在900℃以下烧结致密，同时ABZSL玻璃的介电常数只有3，根据混合法则，可以降低复合材料的介电常数，而玻璃冷却过程中的主要析晶相LaAlO3属于钙钛矿结构的ABO3化合物，具有良好的微波介电性能，其品质因数Q×f＝68000GHz，很大程度上提高了低温共烧陶瓷材料的品质因数；本专利技术满足900℃以下烧结的同时，通过调节低熔点玻璃与陶瓷相可调节低温共烧陶瓷材料的微波介电性能；本低温共烧陶瓷材料制备过程简单，原料便宜，重复性好，对环境无污染，便于批量生产，是一种应用前景广阔的低温共烧材料。较佳地，所述ABZSL玻璃粉的制备方法包括：选用Al源、B源、Zn源、Si源、La源作为原料粉体，按照(10.0～30.0)：(30.0～45.0)：(25.0～35.0)：(5.0～15.0)：(2.0～10.0)的摩尔比称量后混合，得到原料混合物A；将所述原料混合物A进行熔制后，再经淬冷、粉碎、干燥和过筛，得到所述ABZSL玻璃粉。较佳地，所述Al源为Al2O3，所述B源为H3BO3，所述Zn源为ZnO，所述Si源为SiO2，所述La源为La2O3。又，较佳地，所述Al源、B源、Zn源、Si源和La源为纯度大于99.0％，且将所述原料粉体进行除铁处理。较佳地，所述熔制的温度为1200～1350℃，时间为1.0～3.0小时。较佳地，所述Zn2SiO4陶瓷粉的制备方法包括：按Zn2SiO4化学式称量Zn源和Si源，经混合后于1050～1150℃煅烧2.0～6.0小时，得到所述Zn2SiO4陶瓷粉。又，较佳地，所述Zn源为ZnO，所述Si源为SiO2；优选地，将所述Zn源和Si源进行除铁处理；更优选地，所述Zn源和Si源的纯度＞99％。较佳地，所述粘结剂为质量百分比为6.0～8.0％的聚乙烯醇缩丁醛溶液、质量百分比为6.0～8.0％的聚乙烯醇溶液中的至少一种。粘结剂的溶剂为水、酒精等。粘结剂的加入量为原料粉体总质量的1.0～5.0wt％。本专利技术的有益效果如下：本专利技术采用传统的玻璃融制法和固相反应法制备所需要的ABZSL玻璃粉和Zn2SiO4陶瓷粉，其制备过程简单，原料便宜，无需特殊烧结工艺；复合材料中的ABZSL玻璃既可调节复合材料的介电常数，又可以降低复合材料的烧结温度。本专利技术工艺简单，且无污染，成本低廉，易于批量生产，可用于多层介质谐振器、微波天线滤波器等器件的制造。附图说明图1为本专利技术制备的低温共烧陶瓷材料的XRD图谱，右侧百分含量表示各实施例中添加ABZSL低熔点玻璃的百分含量；图2为实施例1-7制备的低温共烧陶瓷材料的介电常数随ABZSL低熔点玻璃添加量变化的图谱；图3为实施例1-7制备的低温共烧陶瓷材料的品质因数(Q×f)介电常数随ABZSL低熔点玻璃添加量变化的图谱。具体实施方式以下通过下述实施方式进一步说明本专利技术，应理解，下述实施方式仅用于说明本专利技术，而非限制本专利技术。本专利技术中，低温共烧陶瓷材料的组成为xABZSL玻璃-(1-x)Zn2SiO4，ABZSL玻璃的质量百分比可为5.0wt％～60.0wt％，Zn2SiO4陶瓷质量百分比为40.0wt％～95.0wt％，二者质量百分比之和为100％。其中，ABZSL玻璃的组分可为10.0～30.0mol％Al2O3、30.0～45.0mol％B2O3、25.0～35.0mol％ZnO、5.0～15.0mol％SiO2、2.0～10.0mol％La2O3，各组分摩尔含量和为100mol％。在可选的实施方式中，ABZSL玻璃组分为20.0mol％Al2O本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种低温共烧陶瓷材料，其特征在于，所述低温共烧陶瓷材料的化学组成为x ABZSL玻璃 -(1-x) Zn

【技术特征摘要】
1.一种低温共烧陶瓷材料，其特征在于，所述低温共烧陶瓷材料的化学组成为xABZSL玻璃-(1-x)Zn2SiO4，其中5.0wt％≤x≤60.0wt％；ABZSL玻璃的组分包括10.0～30.0mol%Al2O3、30.0～45.0mol%B2O3、25.0～35.0mol%ZnO、5.0～15.0mol%SiO2、2.0～10.0mol%La2O3，ABZSL玻璃中各组分摩尔百分比之和为100mol%；优选地，所述ABZSL玻璃的组分为20.0mol%Al2O3、35.0mol%B2O3、30.0mol%ZnO、9.0mol%SiO2、6.0mol%La2O3。


2.根据权利要求1所述的低温共烧陶瓷材料，其特征在于：所述低温共烧陶瓷材料的介电常数为4.3～6.3，介电损耗正切角＜4×10-4，品质因数为10000～44000GHz，谐振频率温度系数为-35.5～-10.2ppm/℃。


3.一种权利要求1或2所述的低温共烧陶瓷材料的制备方法，其特征在于，包括：
将ABZSL玻璃粉和Zn2SiO4陶瓷粉按照xABZSL-(1-x)Zn2SiO4的质量百分比混合后加入粘结剂造粒，压制成型得到坯体；
将所述坯体于800～900℃烧结1.0～3.0小时，得到所述低温共烧陶瓷材料。


4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述ABZSL玻璃粉的制备方法包括：
选用Al源、B源、Zn源、Si源、La源作为原料粉体，按照（10.0～30.0）：（30.0～45.0）：（25...

【专利技术属性】
技术研发人员：赵相毓，林慧兴，张奕，何飞，姚晓刚，姜少虎，顾忠元，
申请(专利权)人：中国科学院上海硅酸盐研究所，
类型：发明
国别省市：上海;31