多反应管低温等离子体设备和分解硫化氢的方法技术

本发明专利技术涉及等离子体化学领域，公开了一种多反应管低温等离子体设备和分解硫化氢的方法，包括：由至少两个并列的反应管构成的第一空腔(1)；嵌套在第一空腔(1)的内部的第二空腔(2)；嵌套在第一空腔(1)的外部的第三空腔(7)；各个所述反应管中分别设置有内电极(3)、外电极(4)和阻挡介质(6)。本发明专利技术提供的前述多反应管低温等离子体反应设备能够用于硫化氢的等离子体分解，该反应器能够产生均匀、高效的介质阻挡放电，从而将硫化氢直接分解生成氢气和硫磺。

【技术实现步骤摘要】
多反应管低温等离子体设备和分解硫化氢的方法
本专利技术涉及等离子体化学领域，具体涉及一种多反应管低温等离子体设备和一种分解硫化氢的方法。
技术介绍
硫化氢(H2S)是一种剧毒、恶臭的酸性气体，不仅会引起金属等材料的腐蚀，而且会危害人体健康，污染环境。目前我国大中型炼油厂均采用传统的克劳斯法(Claus)处理含H2S的尾气，并回收硫磺。该方法只回收了硫化氢中的硫，却将宝贵的氢转化为水。从资源的综合利用角度考虑，在传统的硫化氢回收工艺中，氢资源并没有得到有效的利用。因此，将硫化氢分解为硫磺和氢气逐渐成为了国内外科研工作者重点关注的
目前，硫化氢分解方法主要包括：高温分解法、电化学法、光催化法和低温等离子体法等。在前述多种方法中，高温热分解法在工业技术上相对成熟，但硫化氢热分解强烈地依赖于反应温度，并且受热力学平衡限制，即使反应温度在1000℃以上，硫化氢的转化率也仅为20％。另外，高温条件对反应器材质的要求较高，这也会增加运行成本。此外，由于硫化氢热分解转化率低，需要将大量的硫化氢气体从尾气中分离并在系统中循环，因此也降低了装置效率并且增加了能耗，这些均给其大型工业化应用带来困难。采用膜技术虽然可以有效的分离产物从而打破平衡限制，提高硫化氢转化率，但热分解温度往往会超过膜的极限耐热温度，使膜材料结构遭到破坏。电化学法则存在操作步骤多、设备腐蚀严重、反应稳定性差和效率低等缺点。光催化法分解硫化氢主要借鉴光催化分解水的研究，研究重点集中在开发高效半导体光催化剂等方面。利用太阳能来分解硫化氢，具有能耗低、反应条件温和、操作简单等优点，是较为经济的方法。但这种方法存在处理量小、催化效率低并且催化剂容易失活等问题。与其他分解方法相比，低温等离子体方法具有操作简单，装置体积小，能量效率高等优点，而且其中涉及的反应具有高度的可控性，可在小处理量、难以集中处理情况下灵活地被应用。此外，由于其具有高能量密度和可缩短反应时间的特点，能够实现在较低温度下将硫化氢进行有效的分解，适合于不同规模、布局分散、生产条件多变的场合。而且，在回收硫磺的同时，低温等离子体方法将氢资源回收，能够实现硫化氢资源化的利用。目前，国内外研究人员对低温等离子体分解硫化氢技术进行了广泛的研究，使用的放电形式主要包括辉光放电、电晕放电、滑动电弧放电、微波等离子体、射频等离子体和介质阻挡放电等。CN102408095A使用介质阻挡放电和光催化剂协同分解硫化氢，其方法是将具有光催化活性的固体催化剂填充在等离子体区。然而该方法存在硫化氢分解产生的硫磺会沉积在催化剂床层下方的缺点。CN103204466A公开了一种控温式硫化氢分解装置和方法，该装置的特点是中心电极为金属、接地电极为温度可控的循环液体，通过液体接地电极的温度控制，使得硫化氢分解过程能够连续稳定的进行。另外，CN103204467A公开了一种硫化氢持续稳定分解制取氢气的装置和方法，该现有技术的特点是以中心电极为金属、接地电极为温度可控的循环液体，通过液体接地电极进行温度控制，原料进气方向为周向进气、并以螺旋模式沿轴向逆向通过放电区，使得产生的硫磺被及时离心分离出来。然而，CN103204466A和CN103204467A公开的方法中为了保证硫化氢尽可能充分地被分解，需要控制硫化氢的流速使得其在反应器内筒中的停留时间更长以及控制内筒的尺寸使得内筒中单位体积的气体获得的电能更多，并且，由于目前的现有技术无法提供功率更大的电源，使得采用CN103204466A和CN103204467A公开的方法即便是控制硫化氢的停留时间更长以及控制内筒的尺寸以使得内筒中单位体积的气体获得的电能更多也仅仅能够使得硫化氢的最高转化率达到20％左右，并且，当硫化氢的最高转化率达到20％左右时，硫化氢分解反应的能耗相当高，并不适合于大型工业应用。进一步地，CN103204466A和CN103204467A公开的方法中还存在可用液体接地电极的种类极少的缺陷，其所公开的盐溶液等一般仅能维持反应器的温度为100℃以下，而在100℃以下，单质硫一般为固态，容易造成反应器的堵塞。
技术实现思路
本专利技术的目的是为了克服现有技术提供的低温等离子体反应设备在用于硫化氢的分解时存在的硫化氢转化率低以及分解能耗高的缺陷，提供一种新的能够提高硫化氢转化率以及降低分解能耗的多反应管低温等离子体反应设备及应用该反应设备分解硫化氢的方法。本专利技术的“侧壁”与“外侧壁”和“内侧壁”之间的区别为：“外侧壁”和“内侧壁”分别表示“侧壁”外表面和内表面，若为“侧壁”则表示“外侧壁”和/或“内侧壁”。为了实现上述目的，第一方面，本专利技术提供一种多反应管低温等离子体反应设备，该反应设备包括：第一空腔，由至少两个平行设置且顶部和底部分别对应相通的反应管构成，且各个所述反应管中分别设置有内电极、外电极和阻挡介质，以及所述第一空腔上分别设置有第一入口和第一出口；第二空腔，所述第二空腔嵌套在所述第一空腔的内部，且所述第二空腔上分别设置有第二入口和第二出口；第三空腔，所述第三空腔嵌套在所述第一空腔的外部，且所述第三空腔上分别设置有第三入口和第三出口；其中，在各个所述反应管中，至少部分所述内电极伸入所述反应管中；所述外电极形成所述反应管的至少部分侧壁或者环绕设置在所述反应管的侧壁上；以及所述阻挡介质设置在所述内电极和所述外电极之间，使得所述内电极和所述外电极之间的放电区域由所述阻挡介质间隔；所述内电极和所述外电极均为固体电极，且两者的形状相互配合以形成等径结构；所述内电极的外侧壁和所述外电极的内侧壁之间的距离为L1，所述阻挡介质的厚度为D1，L2＝L1-D1，且L2与D1之间的比例关系为(0.1～100)：1，优选L2与D1之间的比例关系为(0.1～30)：1；更优选为(0.2～15):1。“等径结构”表示：所述内电极的外侧壁的任意一点到所述外电极的内侧壁之间的最小距离与所述内电极的外侧壁的其他点到所述外电极的内侧壁之间的最小距离相等的结构。优选地，各个所述反应管中的内电极彼此并联连接。优选地，各个所述反应管中的外电极彼此并联连接。优选地，在各个所述反应管中，所述内电极形成所述第二空腔的至少部分侧壁。优选地，在各个所述反应管中，所述内电极环绕设置在所述第二空腔的侧壁上。优选地，在各个所述反应管中，所述内电极环绕设置在所述第二空腔的外侧壁上。优选地，在各个所述反应管中，所述阻挡介质形成所述反应管的至少部分侧壁或者环绕设置在所述反应管的内侧壁上；更优选地，所述反应管由阻挡介质形成。优选情况下，在各个所述反应管中，所述外电极环绕设置在所述反应管的外侧壁上，且所述阻挡介质形成所述反应管的至少部分侧壁。优选情况下，所述阻挡介质设置在所述内电极的至少部分外表面上，使得所述内电极的至少部分外表面上包裹有所述阻挡介质。所述阻挡介质可以以任何能够固定的方式固定在所述内电极的外表面上，或者，所述阻挡介质也可以以涂层的形式涂本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种多反应管低温等离子体设备，该设备包括：/n第一空腔(1)，由至少两个平行设置且顶部和底部分别对应相通的反应管构成，且各个所述反应管中分别设置有内电极(3)、外电极(4)和阻挡介质(6)，以及所述第一空腔(1)上分别设置有第一入口(11)和第一出口；/n第二空腔(2)，所述第二空腔(2)嵌套在所述第一空腔(1)的内部，且所述第二空腔(2)上分别设置有第二入口(21)和第二出口(22)；/n第三空腔(7)，所述第三空腔(7)嵌套在所述第一空腔(1)的外部，且所述第三空腔(7)上分别设置有第三入口(71)和第三出口(72)；/n其中，在各个所述反应管中，/n至少部分所述内电极(3)伸入所述反应管中；/n所述外电极(4)形成所述反应管的至少部分侧壁或者环绕设置在所述反应管的侧壁上；以及/n所述阻挡介质(6)设置在所述内电极(3)和所述外电极(4)之间，使得所述内电极(3)和所述外电极(4)之间的放电区域由所述阻挡介质(6)间隔；/n所述内电极(3)和所述外电极(4)均为固体电极，且两者的形状相互配合以形成等径结构；/n所述内电极(3)的外侧壁和所述外电极(4)的内侧壁之间的距离为L

【技术特征摘要】
1.一种多反应管低温等离子体设备，该设备包括：
第一空腔(1)，由至少两个平行设置且顶部和底部分别对应相通的反应管构成，且各个所述反应管中分别设置有内电极(3)、外电极(4)和阻挡介质(6)，以及所述第一空腔(1)上分别设置有第一入口(11)和第一出口；
第二空腔(2)，所述第二空腔(2)嵌套在所述第一空腔(1)的内部，且所述第二空腔(2)上分别设置有第二入口(21)和第二出口(22)；
第三空腔(7)，所述第三空腔(7)嵌套在所述第一空腔(1)的外部，且所述第三空腔(7)上分别设置有第三入口(71)和第三出口(72)；
其中，在各个所述反应管中，
至少部分所述内电极(3)伸入所述反应管中；
所述外电极(4)形成所述反应管的至少部分侧壁或者环绕设置在所述反应管的侧壁上；以及
所述阻挡介质(6)设置在所述内电极(3)和所述外电极(4)之间，使得所述内电极(3)和所述外电极(4)之间的放电区域由所述阻挡介质(6)间隔；
所述内电极(3)和所述外电极(4)均为固体电极，且两者的形状相互配合以形成等径结构；
所述内电极(3)的外侧壁和所述外电极(4)的内侧壁之间的距离为L1，所述阻挡介质(6)的厚度为D1，L2＝L1-D1，且L2与D1之间的比例关系为(0.1～100)：1，优选L2与D1之间的比例关系为(0.1～30)：1；更优选为(0.2～15):1。


2.根据权利要求1所述的设备，其中，各个所述反应管中的内电极(3)彼此并联连接；
优选地，各个所述反应管中的外电极(4)彼此并联连接。


3.根据权利要求1或2所述的设备，其中，在各个所述反应管中，所述内电极(3)形成所述第二空腔(2)的至少部分侧壁。


4.根据权利要求1或2所述的设备，其中，在各个所述反应管中，所述内电极(3)环绕设置在所述第二空腔(2)的侧壁上；
优选地，在各个所述反应管中，所述内电极(3)环绕设置在所述第二空腔(2)的外侧壁上。


5.根据权利要求1-4中任意一项所述的设备，其中，在各个所述反应管中，所述阻挡介质(6)形成所述反应管的至少部分侧壁或者环绕设置在所述反应管的内侧壁上；
优选地，所述反应管由阻挡介质(6)形成。


6.根据权利要求1-4中任意一项所述的设备，其中，在各个所述反应管中，所述外电极(4)环绕设置在所述反应管的外侧壁上，且所述阻挡介质形成所述反应管的至少部分侧壁。


7.根据权利要求1-4中任意一项所述的设备，其中，在各个所述反应管中，所述阻挡介质(6)设置在所述内电极(3)的至少部分外表面上，使得所述内电极(3)的至少部分外表面上包裹有所述阻挡介质(6)。


8.根据权利要求1-4中任意一项所述的设备，其中，在各个所述反应管中，所述阻挡介质(6)环绕设置在所述内电极(3)和所述外电极(4)之间，且分别与所述内电极(3)和所述外电极(4)之间的距离均大于0。


9.根据权利要求1-8中任意一项所述的设备，其中，所述第一空腔(1)的个数为1个。


10.根据权利要求1-8中任意一项所述的设备，其中，所述第一空腔(1)的个数为2个以上，且各个所述第一空腔(1)均分别由至少两个平行设置且顶部和底部分别对应相通的反应管构成。


11.根据权利要求1-10中任意一项...

【专利技术属性】
技术研发人员：张婧，徐伟，任君朋，张铁，孙峰，周明川，李亚辉，石宁，
申请(专利权)人：中国石油化工股份有限公司，中国石油化工股份有限公司青岛安全工程研究院，
类型：发明
国别省市：北京;11