一种制备合成氨的装置及方法制造方法及图纸

本发明专利技术属于等离子体技术领域，具体涉及一种制备合成氨的装置及方法。该装置包括纳秒脉冲电源、反应器、电信号检测器、气体监测器和气体储存器。本发明专利技术创造性地提出了利用纳秒脉冲电源进行放电，可在纳秒量级时间内产生高场强、大量高能量电子和N

A device and method for preparing synthetic ammonia

【技术实现步骤摘要】
一种制备合成氨的装置及方法
本专利技术属于等离子体
，具体涉及一种制备合成氨的装置及方法。
技术介绍
等离子体是不同于固体、液体和气体的物质第四态，蕴含大量的自由电子、带电离子以及未电离的中性粒子，整体呈中性，广泛存在于宇宙中。根据电子温度和离子温度的不同，可将等离子体分成低温等离子体和高温等离子体，其中低温等离子体已经被广泛应用于材料表面改性、污废处理、生物医学等领域。氨气是一种广泛应用于工业的原料，也是一种清洁的能量载体。工业上用Haber-Bosch法合成氨(氮气和氢气在高温高压下反应)，消耗世界上1-2％的能源，使用世界上2-3％的天然气，并且每年排放超过300万吨二氧化碳这种温室气体，其原因是合成氨反应中断裂氮氮叁键需要消耗非常多的能量。等离子体中的高能量电子可在常压下实现对N2的低温活化，同时产生大量的氮分子高振动态，还有利于降低氮氮叁键催化活化能，因此等离子体技术，特别是与催化剂协同时，有利于合成氨反应。中国专利文献CN110372006A，公开了一种介质阻挡放电低温等离子体协同催化剂制氨的方法及装置，该装置包括绝缘管，绝缘管一端通过进气管分别连通有氮气存储装置和氢气存储装置，另一端连通有出气口；绝缘管内插入有高压电极棒；高压电极棒与绝缘管内壁之间填充有催化剂，催化剂为粉末状，绝缘管外壁固定有外电极。但是该装置合成氨的产率低、能效低，在试验过程中，该专利中的装置会产生有毒有害气体—氰化氢，存在严重的二次污染。此外，现有技术中还存在，等离子体技术与合成氨催化剂协同作用不明显，不能充分发挥催化剂的效果。
技术实现思路
因此，本专利技术要解决的技术问题在于克服现有技术中的等离子体合成氨产率低、能耗低缺陷，从而提供一种制备合成氨的装置及方法。为此，本专利技术提供了以下技术方案。本专利技术提供了一种制备合成氨的装置，包括，纳秒脉冲电源，使制备合成氨的装置产生纳秒放电等离子体；反应器，内设有密封腔体，高压电极贯穿所述密封腔体，且露出端部，高压电极与密封腔体内壁之间的水平间距为0.5-5mm，与所述密封腔体内壁之间填充有催化剂；所述高压电极的一端与所述纳秒脉冲电源连接；所述反应器外壁还设置有接地电极，与地面连接；电信号检测器，用于检测所述反应器的电压和电流，与所述高压电极连接；气体监测器，用于监测合成氨的浓度，与所述反应器连通；气体储存器，用于提供原料气体，与所述反应器连通。所述高压电极还包覆有绝缘材料；所述绝缘材料为石英或聚四氟乙烯。所述反应器的形状为圆柱状；所述反应器是由侧壁和端部组成，所述侧壁和端部围合形成所述密封腔体；所述侧壁的材质为玻璃、石英、聚四氟乙烯和陶瓷中的一种；所述端部的材质为玻璃、石英、聚四氟乙烯和陶瓷中的一种。所述高压电极的材质为金属电极；所述接地电极为金属片或金属网。所述催化剂通过填充介质填充在所述高压电极与所述密封腔体内壁之间。本专利技术还提供了一种制备合成氨的方法，使用上述制备合成氨的装置，所述制备合成氨的方法包括以下步骤，原料气氮气和氢气混合均匀后，在纳秒放电等离子体和催化剂的作用下，经反应得到合成氨。所述纳秒脉冲电源的上升沿为50-500ns，下降沿为50-500ns，脉宽为0-500ns，频率为1-15kHz。所述纳秒脉冲电源的上升沿为50-100ns，下降沿为50-100ns，脉宽为0-100ns，频率为3-10kHz；所述纳秒脉冲电源的电压为5-20kV。所述氮气和氢气的流速比为1:1，原料气的总流速为50-2000sccm。所述催化剂为Ru基催化剂体系和/或Mo基催化剂体系；所述催化剂中活性组分的质量分数不超过5％。所述催化剂为Ru基催化剂体系和/或Mo基催化剂体系；所述催化剂为颗粒状、棒状或球形；所述催化剂中的活性组分为Ru和/或Mo。所述Ru基催化剂体系为Ru/CeO2催化剂，Ru/CeO2催化剂的制备方法包括如下步骤：(1)采用水热法合成棒状CeO2载体，包括以下步骤，将14.40g氢氧化钠溶于40mL高纯水中，得到氢氧化钠溶液，备用；1.30g硝酸铈溶于20mL高纯水中，得到硝酸铈溶液，备用；将硝酸铈溶液倒入氢氧化钠溶液中，搅拌30min；然后转移到100mL的聚四氟乙烯内衬中，将内衬密封到高压反应釜中，在100℃下加热24h，得到沉淀，然后将得到沉淀用水和乙醇清洗，再至于60℃下烘干得到CeO2载体；(2)采用沉积沉淀法合成Ru/CeO2催化剂，包括以下步骤，称取2.0g制备的CeO2载体，加入50mL高纯水，搅拌10min，向其加入10mLRuCl3(1mol/L)溶液，再搅拌10min，然后逐滴加入0.2mol/L的的NaOH溶液调pH至8，搅拌1h、静置2h，经过滤、洗涤、干燥后，在400℃下煅烧4h，得到Ru/CeO2催化剂。所述填充介质可以防止催化剂脱离放电区域，所述填充介质为石英棉等。本专利技术技术方案，具有如下优点：1.本专利技术提供的制备合成氨的装置，包括纳秒脉冲电源、反应器、电信号检测器、气体监测器和气体储存器；所述反应器内设有密封腔体，高压电极贯穿所述密封腔体，且露出端部，高压电极与密封腔体内壁之间的水平间距为0.5-5mm，与所述密封腔体内壁之间填充有催化剂；所述高压电极的一端与所述纳秒脉冲电源连接；所述反应器外壁还设置有接地电极，与地面连接。本专利技术创造性地提出了利用纳秒脉冲电源进行放电，可在纳秒量级时间内产生高场强、大量高能量电子和N2高振动激发态，有利于产生约化场强高、电子能量高、气体温度低的脉冲放电等离子体，在高压电极与密封腔体内壁之间填充催化剂后能够与纳秒放电等离子体发挥协同作用，有益于合成氨反应，从而提高氨气的产率和能量效率。通过控制纳秒脉冲电源的上升沿、下降沿、脉宽和频率的参数，产生的纳秒脉冲等离子体能够与催化剂发挥协同作用，使该装置产生高场强、包含大量高能量电子和N2高振动激发态、均匀放电的低温等离子体，有益于合成氨反应，避免反应过程中因热收缩引起的丝状放电现象，使等离子体合成氨技术工艺更加稳定，产率更高。该装置中高压电极与密封腔体内壁之间的间距为0.5-5mm，可以保证产生高能量效率的等离子体，如果间距过大，就不能产生纳秒放电等离子体，如果间距太小，产生的纳秒放电等离子体的能量效率较低。该装置设备简单、占地面积小、成本低、操作简单，可以达到即开即停的效果，绿色环保。2.本专利技术提供的制备合成氨的装置，通过对纳秒脉冲电源的上升沿、下降沿、脉宽和频率等参数进行进一步限定，可以达到提升等离子体的场强、电子数量和平均电子能量以及N2高振动激发态数量和平均激发态能量，有益于增强合成氨反应效果。通过填充介质，将催化剂置于高压电极与密封腔体内壁之间，可以使等离子体和催化剂协同发挥作用。3.本专利技术提供的制备合成氨的方法，该方法包括原料气氮气和氢气混合均匀后，在本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种制备合成氨的装置，其特征在于，包括，/n纳秒脉冲电源，使制备合成氨的装置产生纳秒放电等离子体；/n反应器，内设有密封腔体，高压电极贯穿所述密封腔体，且露出端部，高压电极与密封腔体内壁之间的水平间距为0.5-5mm，与所述密封腔体内壁之间填充有催化剂；所述高压电极的一端与所述纳秒脉冲电源连接；所述反应器外壁还设置有接地电极，与地面连接；/n电信号检测器，用于检测所述反应器的电压和电流，与所述高压电极连接；/n气体监测器，用于监测合成氨的浓度，与所述反应器连通；/n气体储存器，用于提供原料气体，与所述反应器连通。/n

【技术特征摘要】
1.一种制备合成氨的装置，其特征在于，包括，
纳秒脉冲电源，使制备合成氨的装置产生纳秒放电等离子体；
反应器，内设有密封腔体，高压电极贯穿所述密封腔体，且露出端部，高压电极与密封腔体内壁之间的水平间距为0.5-5mm，与所述密封腔体内壁之间填充有催化剂；所述高压电极的一端与所述纳秒脉冲电源连接；所述反应器外壁还设置有接地电极，与地面连接；
电信号检测器，用于检测所述反应器的电压和电流，与所述高压电极连接；
气体监测器，用于监测合成氨的浓度，与所述反应器连通；
气体储存器，用于提供原料气体，与所述反应器连通。


2.根据权利要求1所述的制备合成氨的装置，其特征在于，所述高压电极还包覆有绝缘材料；
所述绝缘材料为石英或聚四氟乙烯。


3.根据权利要求1或2所述的制备合成氨的装置，其特征在于，所述反应器的形状为圆柱状；
所述反应器是由侧壁和端部组成，所述侧壁和端部围合形成所述密封腔体；
所述侧壁的材质为玻璃、石英、聚四氟乙烯和陶瓷中的一种；
所述端部的材质为玻璃、石英、聚四氟乙烯和陶瓷中的一种。


4.根据权利要求1-3任一项所述的制备合成氨的装置，其特征在于，所述高压电极的材质为金属电极；
所述接地电极为金属片或金属网。
...

【专利技术属性】
技术研发人员：邵涛，张帅，康少芬，高远，孙昊，
申请(专利权)人：中国科学院电工研究所，
类型：发明
国别省市：北京;11