制备含氧化铀UO2、任选氧化钚PuO2和任选氧化镅AmO2和/或其它次锕系元素氧化物的粉末的方法技术

本发明专利技术涉及一种制备含氧化铀UO

Method for preparation of powders containing UO2, PuO2 and amo2 and / or other minor actinides

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】制备含氧化铀UO2、任选氧化钚PuO2和任选氧化镅AmO2和/或其它次锕系元素氧化物的粉末的方法
本专利技术涉及一种制备含氧化铀UO2、任选氧化钚PuO2和任选氧化镅AmO2和/或其它次锕系元素氧化物的粉末的方法。应当注意的是，对于本公开的其余部分，术语“次锕系元素”是指通过标准燃料芯连续捕获中子而在反应堆中形成的除铀、钚和钍之外的锕系元素，上述次锕系元素为镅、锔和镎。更具体地说，本专利技术涉及一种制备粉末的方法，所述粉末可以流动，粒度分析具有窄的单峰趋势，并且可以在不经预先混合的情况下进行压制，并且更具体地说，所述粉末可具有以下特定的物理化学特性：良好的自发流动能力；具有单峰趋势集中在150μm至350μm之间的值的粒径分布；良好的粉末颗粒中元素的均匀性；最小的粉末中细微粒比率，以防止细微粒在设备和手套箱中散布；良好的压实能力；和优异的对自然烧结的反应性。由于上文提及的物理化学特性，通过本专利技术的方法获得的粉末可适用于制备以下材料：铀和钚的混合氧化物(U,Pu)O2燃料，称为MOX燃料，目前用于轻水反应堆；含有次锕系元素的包层，例如用于在快中子反应堆中进行核嬗变实验的含有次锕系元素的嬗变靶，具体地，为了更好地理解这些次锕系元素的嬗变机理，这些靶可由含有1wt％至5wt％的次锕系元素的MOX类型的材料(该材料可用式(U,Pu,Am,Np,Cm)O2来表示)组成或由其中含10wt％至20wt％的次锕系元素的氧化铀基质的材料(该材料可用式(U,Am,Np,Cm)O2来表示)组成。
技术介绍
制造铀和钚的混合氧化物(U,Pu)O2(称为MOX燃料)是与在乏燃料的后处理过程中回收的钚进行再循环的愿望有关的多种研发的目标。如今，通过制造和辐照MOX燃料使钚进行再循环被认为是限制钚扩散的一种手段。在过去的二十年中，已经研发了几种制造MOX燃料的方法，其中一些方法是将UO2和PuO2的粉末完全磨碎来提供紧密的混合物，而另一些方法仅限于对这些粉末的一部分进行研磨。目前，混合氧化物(U,Pu)O2的制备是通过对UO2和PuO2氧化物进行机械混合来完成的。所获得的混合物能够在压制、烧结和精炼之后生产满足现行规范的MOX燃料靶块。最久经考验的工业方法被称为MIMAS方法，在粉末的制备中包括两个主要步骤：对氧化铀和钚的粉末进行共研磨以制造被称为母料的第一混合物，其特征在于钚的含量为25％至30％；然后，将该母料干稀释在氧化铀中，直到获得所需的最终钚含量。为了制造燃料，所用的粉末必须满足精确的特征。它们必须具有尤其良好的流动性、良好的压缩特征和通过烧结达到致密化的能力。烧结材料最终性能的重要品质标准是钚的分布均匀性。一方面，在每个烧结芯块中，良好均匀性完全有利于MOX在反应堆中的行为，尤其是提高燃烧速率，并且另一方面，有助于在后处理操作期间使已辐照燃料完全溶解。关于嬗变靶，除了上面提到的最终目标外，它们已经成为深入研究的主题，以能够使得来自压水反应堆的乏燃料处理中的次锕系元素再循环。这种类型的再循环通过以下已知的两种不同渠道进行：异质再循环；和同质再循环。在异质再循环的情况下，在乏燃料的处理过程中，使得次锕系元素与铀和钚相分离，然后将其以高含量(约10％至20％原子百分比)引入到包括非易裂变基质(例如贫UO2)的燃料元素中，其中该非易裂变基质与反应堆标准燃料元素不同。包括次锕系元素的燃料元素可例如由位于反应堆堆芯外围的包层元素组成。这种再循环渠道通过将这些锕系元素产生的问题集中在减少的材料流上，从而通过引入次锕系元素而尤其能够防止标准燃料的特性的裂化。在同质再循环的情况下，次锕系元素以低含量(小于5％原子百分比)混入并且几乎均匀地分布在所有反应堆标准燃料元素中。为此，在乏燃料的处理过程中，将铀、钚和次锕系元素一起处理以形成氧化物，然后将其用于制造所述燃料。无论是燃料还是嬗变靶，近来使用的制造方法都是趋向于限制细微粉末的散布和改善芯块内元素均匀性的方法。WAR方法的情况便是此种情况，与需要进行造粒(诸如研磨)、筛分、混合步骤的传统粉末冶金方法相反，WAR方法能够在不经过造粒阶段的情况下，得到混合氧化物(U,Am)O2的均匀球状物，从而极大地限制了细微粒的散布。此外，WO00/30978中记载了涉及喷雾干燥阶段的另一种方法。尽管这种方法没有利用研磨、混合、筛分的步骤，但是在喷雾过程中，它仍然产生了不可忽略的细粒比率。因此，鉴于已经存在的方法以及现有技术方法的缺点，本专利技术的作者设定了这样的目标：提出一种制备含氧化铀UO2、氧化钚PuO2和任选氧化镅AmO2和/或其它次锕系元素氧化物的粉末的新方法，该方法可得到球状颗粒的粉末，从而使得能够获得良好的流动性，并且可以使构成粉末的元素具有良好的分布均匀性。最后，本专利技术的方法的目的是获得能够直接用于压实材料设计的粉末，即，不需要添加用于压实的添加剂并且也不需要通过干燥途径进行研磨或混合的步骤，从而能够防止形成散布的细微粒。
技术实现思路
因此，本专利技术涉及一种制备含氧化铀UO2、任选的氧化钚PuO2和任选地氧化镅AmO2和/或其它次锕系元素氧化物MO2的粉末的方法，其中，M为镎或锔，该方法包括以下步骤：a)制备水性悬浮液的步骤，包括使以下物质进行接触：水；氧化铀UO2粉末，任选的氧化钚PuO2粉末和任选的氧化镅AmO2粉末和/或其它次锕系元素氧化物MO2粉末，其中M为镎或锔；选自抗絮凝剂、有机粘合剂及它们的混合物的至少一种添加剂相接触；其中所述添加剂以使得所述水性悬浮液的动态粘度不超过1000mPa.s，优选不超过300mPa.s的量来加入；b)对a)中制备的悬浮液进行低温造粒步骤；c)对b)中获得的颗粒进行冷冻干燥的步骤，由此获得含氧化铀UO2、任选的氧化钚PuO2和任选的氧化镅AmO2和/或其它次锕系元素氧化物MO2的粉末，其中，M为镎或锔。除了在涉及
的部分中已经提到的并且通过实施本专利技术的方法实现的目的之外，本专利技术的方法还具有以下优点：使用水作为特别令人感兴趣的分散介质，因为它可以限制有机产品的使用，从而限制所获得最终粉末中的杂质；简单、快速和可重现的实施，其中在步骤a)中得到悬浮液可通过简单的泵送来毫无困难地输送到低温造粒设备的注入喷嘴；悬浮液、低温造粒和冷冻干燥的组合使用能够获得这样的粉末：该粉末包含具有受控孔隙率的颗粒，其中颗粒是实心的且呈良好的球状，具有良好的元素(U，任选的Pu和任选的Am和/或其它次锕系元素)分布均匀性和良好的流动性；能够在悬浮液中获得非常高比率的干物质，这可以使粉末的颗粒致密、实心和呈良好的球状；和考虑到设备的临界性和几何形状，能够在工业生产能力装置中实施该方法。在该方法中，首先通过使水与氧化铀UO2粉末，任选的氧化钚PuO2粉末和任选的氧化镅AmO2粉末和/或其它次锕系元素的氧化物MO2的粉末(M为镎或锔)，选自抗絮凝剂本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种制备含氧化铀UO

【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】20170823 FR 17578291.一种制备含氧化铀UO2、任选的氧化钚PuO2和任选的氧化镅AmO2和/或其它次锕系元素氧化物MO2的粉末的方法，M为镎或锔，所述方法包括以下步骤：
a)制备水性悬浮液的步骤，包括使下列物质接触：水；任选的氧化铀UO2粉末，氧化钚PuO2粉末和任选的氧化镅AmO2粉末和/或其它次锕系元素氧化物MO2粉末，M为镎或锔；选自抗絮凝剂、有机粘合剂及它们的混合物的至少一种添加剂；其中所述添加剂以使得所述水性悬浮液的动态粘度不超过1000mPa.s的量来加入；
b)对a)中制备的悬浮液进行低温造粒的步骤；
c)对b)中获得的颗粒进行冷冻干燥的步骤，由此获得含氧化铀UO2、氧化钚PuO2和任选的氧化镅AmO2和/或其它次锕系元素氧化物MO2的粉末，M为镎或锔。


2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述氧化铀UO2粉末、任选的氧化钚PuO2粉末和任选的氧化镅AmO2粉末和/或其它次锕系元素氧化物MO2粉末相对于所述悬浮液的水体积，以10vol％至50vol％的含量存在，其中，M为镎或锔。


3.根据权利要求1或2所述的方法，其中，所述添加剂是至少一种抗絮凝剂和至少一种有机粘合剂的混合物。
<...

【专利技术属性】
技术研发人员：纪尧姆·伯纳德格兰格，弗兰克·多罗，塞西尔·帕诺克斯，弗洛里安·拉卢米亚，其他发明人请求不公开姓名，
申请(专利权)人：原子能和替代能源委员会，
类型：发明
国别省市：法国;FR