一种基于原子分辨电镜的负载金属催化剂分散度测算方法技术

本发明专利技术提供一种基于原子分辨电镜的负载金属催化剂分散度测算方法，具体包括如下步骤：(1)采用透射电子显微镜获取金属催化剂的图片；(2)金属粒子识别处理，依次进行顶帽变换、频域法滤除基底、图像锐化、动态阈值二值化处理和目标区域标记处理；(3)分散度计算：将步骤(1)获取的所有图片按照步骤(2)进行金属粒子识别处理，得到每张图片对应的一张单点图和一张团簇图，根据单点图和团簇图提供的图片信息计算分散度，将分散度拟合成函数，图片信息包括金属粒子个数、金属粒子分布位置、团簇个数、团簇面积和图像有基底部分的面积。本发明专利技术的技术方案解决了现有技术缺少针对原子尺度的催化剂技术分散度测算方法的问题。

A method for measuring the dispersion of supported metal catalysts based on atomic resolution electron microscopy

【技术实现步骤摘要】
一种基于原子分辨电镜的负载金属催化剂分散度测算方法
本专利技术涉及原子分散度测算领域，具体而言，尤其涉及一种基于原子分辨电镜的负载金属催化剂分散度测算方法。
技术介绍
负载型金属催化剂中金属原子的密度、距离以及邻近配位关系等分散度信息对催化剂性能的影响至关重要，直接关系到催化剂的活性、选择性以及稳定性。测定负载催化剂金属原子分散度方法在学术界和工业界有广泛的讨论。测定负载催化剂金属原子分散度方法有X射线光电子能谱法(XPS)、X射线衍射法(XRD)、透射电子显微法(TEM)、化学吸附法等，上述方法各有优缺点及适用范围，其中，近年来随着透射电镜具备原子分辨能力，直接分辨金属原子位置和数目是该方法独特优势，逐渐发展为表征催化剂结构信息的重要手段。但目前针对原子尺度上统计催化剂的金属分散度，鲜有文献给出一个系统测算方法。
技术实现思路
根据上述提出现有技术缺少针对原子尺度的催化剂技术分散度测算方法的问题，而提供一种基于原子分辨电镜的负载金属催化剂分散度测算方法。本专利技术主要包括利用透射电子显微镜(TEM)直接分辨金属原子位置、基于这些位置信息统计催化剂金属原子分散度信息，以及原子分辨尺度下定义金属分散度的方法与系统，为催化剂性能判断提供判别标准。本专利技术采用的技术手段如下：一种基于原子分辨电镜的负载金属催化剂分散度测算方法，具体包括如下步骤：(1)采用透射电子显微镜获取金属催化剂的图片；(2)金属粒子识别处理，依次进行顶帽变换、频域法滤除基底、图像锐化、动态阈值二值化处理和目标区域标记处理；(3)分散度计算：将步骤(1)获取的所有图片按照步骤(2)进行金属粒子识别处理，得到每张图片对应的一张单点图和一张团簇图，根据单点图和团簇图提供的图片信息计算分散度，将分散度拟合成如下函数：Diversity＝f(x1,x2,x3,x4,...)图片信息包括金属粒子个数、金属粒子分布位置、团簇个数、团簇面积和图像有基底部分的面积。进一步地，步骤(2)具体包括如下步骤：(2-1)顶帽变换是图像形态学的一种方法，定义为图像减去图像开操作结果，顶帽变换可以在较暗的背景中突出明亮的区域：其中，b是顶帽变换操作中的结构元素，f是原图像，是结构元素b对图像f进行开操作；(2-2)采用高通频域滤波法滤除基底的低频成分，再进行傅里叶反变换；(2-3)采用拉普拉斯算子对傅里叶变换后的图像进行锐化处理；(2-4)采用动态生成阈值的方法对图像的灰度直方图进行二值化处理，然后进行目标区域标记，计算阈值的迭代公式如下：hk为灰度为k值时的像素个数，迭代运算直至|Ti+1-Ti|＜Δ；利用阈值划分灰度数据，将图像逐像素分为前景和背景，利用前景积分器和背景积分器得到均值，再进行平均，得到新的阈值，重复上述过程，直到Δ≤0.0001，得到前景和背景的最终分割结果。进一步地，分散度计算函数为：其中，λ1，λ2，λ3为加权系数,natom为金属粒子个数，Satom为每个金属粒子面积，medge为三角剖分所有边长的均值，stdedge为三角剖分后所有边长的标准差，为第i个团簇的面积。较现有技术相比，本专利技术具有以下优点：本专利技术提供的基于原子分辨电镜的负载金属催化剂分散度测算方法，突破了传统电镜微区表征的限制，可以实现海量催化剂高分辨图片的原子分散度统计，真正做到原子结构到宏观结构评价“一站式解决”，通过海量原子图片识别，以原子精度实现十万级原子分散度统计和毫米级尺度材料(催化剂)原子结构遍历统计，从而搭建了微观(原子)到宏观(万级毫米尺度)的全尺度统计方法，建立了从金属原子、团簇、纳米颗粒到宏观催化性能的桥梁，统计大量的图片，可靠且本质。综上，应用本专利技术的技术方案包括利用透射电子显微镜(TEM)直接分辨金属原子位置、基于这些位置信息统计催化剂金属原子分散度信息，以及原子分辨尺度下定义金属分散度的方法与系统，为催化剂性能判断提供判别标准。因此，本专利技术的技术方案解决了现有技术缺少针对原子尺度的催化剂技术分散度测算方法的问题。基于上述理由本专利技术可在原子分散度测算等领域广泛推广。附图说明为了更清楚地说明本专利技术实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图做以简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本专利技术的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。图1为本专利技术所述分散度测算方法的流程示意图。图2为本专利技术所述金属粒子识别流程示意图。图3为实施例1所述Pt/Al2O3负载金属催化剂原子分辨STEM-HAADF图像。图4为经过顶帽变换后的图像。图5为傅里叶变换后的频谱图。图6为傅里叶反变换后滤除低频成分后的图像。图7为图6锐化后的图像。图8为直方图统计结果示意图。图9为动态阈值生成方法的原理图。图10为动态阈值二值化处理后的图像。图11为识别出的单点图像。图12为识别出的团簇图像。图13为有基底部分和无基底部分分割图像。图14为三角剖分后的结果示意图。具体实施方式需要说明的是，在不冲突的情况下，本专利技术中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。下面将参考附图并结合实施例来详细说明本专利技术。为使本专利技术实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本专利技术实施例中的附图，对本专利技术实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本专利技术一部分实施例，而不是全部的实施例。以下对至少一个示例性实施例的描述实际上仅仅是说明性的，决不作为对本专利技术及其应用或使用的任何限制。基于本专利技术中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本专利技术保护的范围。需要注意的是，这里所使用的术语仅是为了描述具体实施方式，而非意图限制根据本专利技术的示例性实施方式。如在这里所使用的，除非上下文另外明确指出，否则单数形式也意图包括复数形式，此外，还应当理解的是，当在本说明书中使用术语“包含”和/或“包括”时，其指明存在特征、步骤、操作、器件、组件和/或它们的组合。除非另外具体说明，否则在这些实施例中阐述的部件和步骤的相对布置、数字表达式和数值不限制本专利技术的范围。同时，应当清楚，为了便于描述，附图中所示出的各个部分的尺寸并不是按照实际的比例关系绘制的。对于相关领域普通技术人员己知的技术、方法和设备可能不作详细讨论，但在适当情况下，所述技术、方法和设备应当被视为授权说明书的一部分。在这里示出和讨论的所有示例中，任向具体值应被解释为仅仅是示例性的，而不是作为限制。因此，示例性实施例的其它示例可以具有不同的值。应注意到：相似的标号和字母在下面的附图中表示类似项，因此，一旦某一项在一个附图中被定义，则在随后的附图中不需要对其进行进一步讨论本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种基于原子分辨电镜的负载金属催化剂分散度测算方法，其特征在于，具体包括如下步骤：/n(1)采用透射电子显微镜获取金属催化剂的图片；/n(2)金属粒子识别处理，依次进行顶帽变换、频域法滤除基底、图像锐化、动态阈值二值化处理和目标区域标记处理；/n(3)分散度计算：/n将步骤(1)获取的所有图片按照步骤(2)进行金属粒子识别处理，得到每张图片对应的一张单点图和一张团簇图，根据单点图和团簇图提供的图片信息计算分散度，将分散度拟合成如下函数：/nDiversity＝f(x

【技术特征摘要】
1.一种基于原子分辨电镜的负载金属催化剂分散度测算方法，其特征在于，具体包括如下步骤：
(1)采用透射电子显微镜获取金属催化剂的图片；
(2)金属粒子识别处理，依次进行顶帽变换、频域法滤除基底、图像锐化、动态阈值二值化处理和目标区域标记处理；
(3)分散度计算：
将步骤(1)获取的所有图片按照步骤(2)进行金属粒子识别处理，得到每张图片对应的一张单点图和一张团簇图，根据单点图和团簇图提供的图片信息计算分散度，将分散度拟合成如下函数：
Diversity＝f(x1,x2,x3,x4,...)
图片信息包括金属粒子个数、金属粒子分布位置、团簇个数、团簇面积和图像有基底部分的面积。


2.根据权利要求1所述的基于原子分辨电镜的负载金属催化剂分散度测算方法，其特征在于，步骤(2)具体包括如下步骤：
(2-1)顶帽变换是图像形态学的一种方法，定义为图像减去图像开操作结果，顶帽变换可以在较暗的背景中突出明亮的区域：



其中，b是顶帽变换操作中的结构元素...

【专利技术属性】
技术研发人员：刘淑慧，刘伟，
申请(专利权)人：大连交通大学，
类型：发明
国别省市：辽宁;21