一种揭示湿度影响TiO制造技术

本发明专利技术公开了一种揭示湿度影响TiO

A method to reveal the influence of humidity on TiO

【技术实现步骤摘要】
一种揭示湿度影响TiO2光催化降解污染气体机理的方法
本专利技术涉及环境化学
，具体涉及一种揭示湿度影响TiO2光催化降解污染气体机理的方法，更具体涉及一种从MaterialsStudio软件模拟水分子对气态污染物在二氧化钛(TiO2)光催化剂表面的吸附行为、光催化反应机理与光催化实验的多角度，研究环境湿度对TiO2光催化降解气态污染物的影响机理。
技术介绍
由于大量气态污染物的不达标排放，造纸行业面临巨大的环境挑战，其中总挥发性有机物(TVOC)、硫化氢(H2S)和甲醛(HCHO)等超标严重。因此，如何减少气态污染物的排放对造纸工业是一项重要的环保问题。光催化氧化技术由于具有成本低、效率高、二次污染较少等优点，而被认为是一种具有前景的可替代策略。TiO2由于其稳定性、低毒性、耐腐蚀性和低成本，已成为广泛使用的半导体光催化剂。目前，光催化技术在实验室中已经得到了大量的研究，但是长期以来在实际应用中存在一些问题，其中环境湿度是影响光催化技术应用的重要因素之一。研究环境湿度对光催化整体脱除性能的影响，对光催化技术的实际应用具有重要意义。虽然众多学者开展了对湿度影响的研究，但其影响的本质科学原理研究仍然缺乏。为了完善理论研究的不足，运用密度泛函理论(DFT)模拟气态污染物在锐钛矿TiO2催化剂最常暴露的(101)表面的吸附行为，对研究催化反应机理，从理论角度解释环境湿度对光催化降解的影响具有重要意义。综合光催化实验降解结果、吸附模拟和催化反应分析，多角度的研究将有助于全面了解湿度对光催化降解气态污染物的影响机理。
技术实现思路
本专利技术的目的是为了解决现有技术中的上述缺陷，提供一种揭示湿度影响TiO2光催化降解污染气体机理的方法，利用DFT模拟气态污染物在TiO2表面的吸附行为，研究催化反应机理，从分子原子水平分析水分子对TiO2光催化降解气态污染物的影响机理，为揭示环境湿度影响光催化氧化行为的作用机制以及光催化技术的实际应用奠定理论基础。本专利技术的目的可以通过采取如下技术方案达到：一种基于吸附模拟和催化机理揭示湿度影响TiO2光催化降解污染气体机理的方法，包括以下步骤：步骤S1、通过研究湿度对TiO2光催化降解气态污染物的影响实验，得出气态污染物的光催化降解效率受湿度变化的影响规律；该步骤具体如下：分别从HCHO溶液瓶、C6H6溶液瓶的顶部空间、与H2S、N2标气瓶连接的配气系统中提取初始浓度为1.0±0.5ppm的气态HCHO、C6H6和H2S，注入到负载有TiO2胶体的光催化系统中，其中TiO2胶体的固含量为30wt％，平均粒径为10nm；通过加湿器调节环境湿度范围为33-60％，将环境温度控制在30℃左右；在不同的湿度下，打开紫外灯，开始光催化氧化降解实验，每4-6min记录一次反应物浓度随时间变化的实验数据；根据光催化实验结果总结得出：在环境湿度为33-60％的范围内，TiO2光催化降解HCHO、C6H6、H2S的过程中，光催化降解效率受湿度变化的影响规律；步骤S2、通过模拟在不同水分子数量作用下气态污染物在TiO2表面的吸附过程，得出气态污染物的吸附能力受湿度变化的影响规律；该步骤具体如下：用MaterialsStudio材料模拟软件构建由72个原子组成的锐钛矿型TiO2(101)的周期性表面模型，其尺寸为为尽量减少相邻周期之间的相互作用，采用的真空层构建表面模型；采用DFT方法对锐钛矿型TiO2(101)的表面模型进行几何优化以获得稳态结构；构建HCHO、C6H6、H2S、H2O分子结构模型并用DFT方法进行几何优化，确保分子能量达到平衡状态；分别固定HCHO、C6H6、H2S的分子数量为1，在不同n(H2O)分子数量的作用下，其中n＝0、1、2、3......，采用DFT方法分别研究HCHO/n(H2O)、C6H6/n(H2O)、H2S/n(H2O)与TiO2(101)表面稳态结构的相互作用能和相互作用方式，分析HCHO/n(H2O)、C6H6/n(H2O)、H2S/n(H2O)在TiO2(101)表面稳态结构的选择吸附位、吸附类型和吸附构型；并根据计算得出的吸附能大小判断不同HCHO/n(H2O)、C6H6/n(H2O)、H2S/n(H2O)吸附构型发生的可能性，比较这些吸附构型的稳定性，考察HCHO/n(H2O)、C6H6/n(H2O)、H2S/n(H2O)在TiO2(101)表面的吸附能力及其强弱，确定不同H2O分子数量作用下HCHO/n(H2O)、C6H6/n(H2O)、H2S/n(H2O)在TiO2(101)表面的吸附最稳态；根据不同H2O分子数量下HCHO/n(H2O)、C6H6/n(H2O)、H2S/n(H2O)在TiO2(101)表面的吸附最稳态所对应的吸附能大小，总结出在不同H2O分子数量的作用下，HCHO、C6H6、H2S在TiO2(101)表面的吸附能力受湿度变化的影响规律；对步骤S2所构建的锐钛矿型TiO2(101)表面模型，HCHO、C6H6、H2S、H2O分子结构模型，以及不同H2O分子数量作用下HCHO/n(H2O)、C6H6/n(H2O)、H2S/n(H2O)在TiO2(101)表面稳态吸附构型的几何优化，均在基于DFT方法的MaterialsStudio软件的CASTEP模块中完成，且选取广义梯度近似GGA/PBE函数作为交换相关函数。步骤S3、通过分析H2O分子产生羟基自由基氧化气态污染物的光催化反应机理，得出气态污染物的光催化反应过程受湿度变化的影响规律；该步骤具体如下：根据H2O分子产生羟基自由基氧化HCHO、C6H6、H2S分子的光催化反应机理，分析光催化氧化HCHO、C6H6、H2S的过程中对H2O分子产生羟基自由基的需求量，探讨环境中的水分含量与光催化氧化HCHO、C6H6、H2S过程中对H2O分子产生羟基自由基的需求量之间的关系，并考虑光催化氧化HCHO、C6H6、H2S的过程中所产生中间产物对光催化氧化的影响，总结出在不同水分含量下，HCHO、C6H6、H2S分子在TiO2催化剂表面的光催化反应过程受湿度变化的影响规律。步骤S4、综合以上步骤S1、S2、S3中的光催化实验结果、DFT吸附模拟结果、光催化反应机理分析结果，确定湿度对TiO2光催化降解气态污染物的影响机理。本专利技术利用MaterialsStudio材料模拟软件建立HCHO/n(H2O)、C6H6/n(H2O)、H2S/n(H2O)结构在TiO2(101)表面的吸附模型，计算其表面吸附能，并对涉及H2O分子产生羟基自由基的光催化反应机理进行理论分析，结合光催化实验结果，多角度揭示了湿度对TiO2光催化降解气态污染物的影响机理，为光催化氧化技术的实际应用奠定理论基础。利用本专利技术中的基于吸附模拟和催化反应机理的理论计算和理论分析方法，对TiO2光催化降解气态污染物受湿度影响开展机理研究，与传统的单一实验方法相比，具有以下显著的优越性：由于光催化降解过程包括吸附和催化反应两个过程，首先，从吸附本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种揭示湿度影响TiO

【技术特征摘要】
1.一种揭示湿度影响TiO2光催化降解污染气体机理的方法，其特征在于，所述的方法包括以下步骤：
S1、通过研究湿度对TiO2光催化降解气态污染物的影响实验，得出气态污染物的光催化降解效率受湿度变化的影响规律；
S2、通过模拟在不同水分子数量作用下气态污染物在TiO2表面的吸附过程，得出气态污染物的吸附能力受湿度变化的影响规律；
S3、通过分析H2O分子产生羟基自由基氧化气态污染物的光催化反应机理，得出气态污染物的光催化反应过程受湿度变化的影响规律；
S4、综合以上步骤S1、S2、S3中的光催化实验结果、DFT吸附模拟结果、光催化反应机理分析结果，确定湿度对TiO2光催化降解气态污染物的影响机理。


2.根据权利要求1所述的一种揭示湿度影响TiO2光催化降解污染气体机理的方法，其特征在于，所述的步骤S1过程如下：
分别从HCHO溶液瓶、C6H6溶液瓶的顶部空间、与H2S、N2标气瓶连接的配气系统中提取初始浓度为1.0±0.5ppm的气态HCHO、C6H6和H2S，注入到负载有TiO2胶体的光催化系统中，其中TiO2胶体的固含量为30wt％，平均粒径为10nm；通过加湿器调节环境湿度范围为33-60％，将环境温度控制在30℃左右；在不同的湿度下，打开紫外灯，开始光催化氧化降解实验，每4-6min记录一次反应物浓度随时间变化的实验数据；根据光催化实验结果总结得出：在环境湿度为33-60％的范围内，TiO2光催化降解HCHO、C6H6、H2S的过程中，光催化降解效率受湿度变化的影响规律。


3.根据权利要求1所述的一种揭示湿度影响TiO2光催化降解污染气体机理的方法，其特征在于，所述的步骤S2过程如下：
用MaterialsStudio材料模拟软件构建由72个原子组成的锐钛矿型TiO2(101)的周期性表面模型，其尺寸为为尽量减少相邻周期之间的相互作用，采用的真空层构建表面模型；采用密度泛函理论方法对锐钛矿型TiO2(101)的表面模型进行几何优化以获得稳态结构；
构建HCHO、C6H6、H2S、H2O分子结构模型并用密度泛函理论方法进行几何优化，确保分子能量达到平衡状态；
分别固定HCHO、C6H6、H2S的分子数量为1，在不同n(H2O)分子数量的作用下，其中n＝0、1、2、3......，采用DFT方法分别研究HCHO/...

【专利技术属性】
技术研发人员：沈文浩，林志峰，奚红霞，
申请(专利权)人：华南理工大学，
类型：发明
国别省市：广东;44