The invention relates to an orderly graded porous iron-nitrogen doped oxygen reducing carbon catalyst and a preparation method thereof, belonging to the technical field of catalysts. Iron-doped metal-organic frameworks with three-dimensional ordering of graded holes formed by three-dimensional skeleton templates are used to obtain iron-nitrogen-doped carbon catalysts with graded holes for oxygen reduction catalysis by high-temperature calcination pyrolysis. They have broad application prospects in metal-air batteries, renewable fuel cells and other fields.
【技术实现步骤摘要】
一种有序分级孔的铁-氮掺杂氧还原碳催化剂及其制备方法
本专利技术涉及具有分级孔的铁-氮掺杂氧还原碳催化剂的制备方法,在金属-空气电池、可再生燃料电池等领域具有广阔的应用前景,属于催化剂
技术介绍
鉴于传统石油资源的严重匮乏以及所造成环境污染也日趋突出,开发新型清洁能源已成为国家战略需求。以零污染、高能量转化率著称的燃料电池作为代表性的清洁能源转换装置被全世界广泛地研究。它可以把外部供给的燃料和氧化剂通过电化学反应直接转化成电能,不需直接燃烧,因此不受卡诺循环的限制,能量转化效率可以达到,几乎不排放含氮、含硫氧化物,绿色无污染。然而,如何开发高效阴极氧化还原材料一直是研究的热点和难点。目前大部分商用体系都是基于铂系催化剂,此类催化剂价格高、资源匮乏、稳定性较差且对中间产物易中毒制约了燃料电池的发展。故而,近年来越来越多的研究都致力于减少Pt的利用,或开发高效的非贵金属催化剂,甚至非金属催化剂。其中,基于非贵金属(以Fe,Co研究最为广泛)掺杂的M-N-C(M=过渡金属,N=氮,C=碳)催化剂最有潜力成为代替铂系催化剂的材料,通过具有分级孔的铁-氮掺杂氧还原碳催化剂不仅具有良好的催化效果,而且原料成本低且易得,稳定性好。
技术实现思路
本专利技术所解决的技术问题是:在分子尺度下使得三维PS球之间的所有间隙空间充满混有氯化铁的ZIF-8前驱体溶液,反应一段时间合成限域空间中规则排列的铁掺杂的ZIF-8,然后将限域空间模板去除,高温碳化后制备出高分散高效的分级孔Fe-N-C催化剂材料。合成方法简单、原料成本低廉,解决了金属-空气电池催化剂催化性能不高,稳定性 ...
【技术保护点】
1.一种有序分级孔的铁‑氮掺杂氧还原碳催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:步骤(1)制备单分散的胶体聚苯乙烯球,转移到乙醇的中进行抽滤,得到块状滤饼;步骤(2)将步骤(1)所制成的聚苯乙烯块状滤饼整块浸入到含有氯化铁的锌基金属有机框架(ZIF‑8)前驱体溶液中,浸泡一段时间(如至少1小时),拿出滤饼后干燥几小时,将滤饼加入催化剂溶液即甲醇和氨水的混合溶液中,反应24‑48小时,用有机溶剂去除聚苯乙烯模板,得到的粉末就是含有铁、氮、碳的复合有机聚合物,将聚合物材料转移到瓷舟中,并放入高温管式炉中高温煅烧一段时间,自然冷却即获得铁‑氮掺杂的氧还原碳催化剂。
【技术特征摘要】
1.一种有序分级孔的铁-氮掺杂氧还原碳催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:步骤(1)制备单分散的胶体聚苯乙烯球,转移到乙醇的中进行抽滤,得到块状滤饼;步骤(2)将步骤(1)所制成的聚苯乙烯块状滤饼整块浸入到含有氯化铁的锌基金属有机框架(ZIF-8)前驱体溶液中,浸泡一段时间(如至少1小时),拿出滤饼后干燥几小时,将滤饼加入催化剂溶液即甲醇和氨水的混合溶液中,反应24-48小时,用有机溶剂去除聚苯乙烯模板,得到的粉末就是含有铁、氮、碳的复合有机聚合物,将聚合物材料转移到瓷舟中,并放入高温管式炉中高温煅烧一段时间,自然冷却即获得铁-氮掺杂的氧还原碳催化剂。2.按照权利要求1所述的一种有序分级孔的铁-氮掺杂氧还原碳催化剂的制备方法,其特征在于,步骤(1)合成聚苯乙烯球即PS球大小尺寸优选190-400nm,更优选190-300nm。3.按照权利要求1所述的一种有序分级孔的铁-氮掺杂氧还原碳催化剂的制备方法,其特征在于,制备单分散的胶体聚苯乙烯球的块状滤饼优选方法如下:使用苯乙烯、诱发剂、反应溶剂合成均匀大小的单分散的胶体聚苯乙烯球,称取苯乙烯分散于溶剂中,加入诱发剂溶液,并持续通氮气,升到一定温度后反应一段时间,转移到乙醇中进行抽滤。4.按照权利要求3所述的一种有序分级孔的铁-氮掺杂氧还原碳催化剂的制备方法,其特征在于,PS球的合成温度优选75-80℃,聚合时间优选12-36h,更优选24-36h;PS球的合成中的诱发剂为:NaOH、Na2CO3和K2S2O8的混合水溶液,其中NaOH、Na2CO3和K2S2O8,NaOH、Na2CO3和K2S2O8的质量比优选为0.8:0.8:1;苯乙烯与K2S2O8的质量比优选为7:(0.03-0.05)。5.按照权利要求1所述的一种有序分级孔的铁-氮掺杂氧还原碳催化剂的制备方法,其特征在...
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