一种Ce、Sm共掺杂Lu3Al5O12纳米荧光粉的微波制备方法技术

本发明专利技术涉及一种Ce、Sm共掺杂Lu3Al5O12纳米荧光粉的微波制备方法，该方法以金属硝酸盐为氧化剂、以甘氨酸为还原剂组成前驱体原料，以水为溶剂配制前驱体溶液。将得到的澄清的前驱体溶液置于微波炉中，加热10～20min，得到前驱体粉末，将前驱体粉末与助熔剂LiF混合均匀，置于微波烧结炉中于850～950℃下煅烧2h，制得LuAG:Ce,Sm纳米粉体。本发明专利技术的方法工艺简单、合成速度快、能耗低；物料受热均匀，制备的粉体晶粒小、尺寸均匀、分散性好；掺杂Sm

Microwave preparation of Ce and Sm co-doped Lu3Al5O12 nano-phosphors

The invention relates to a microwave preparation method of Ce and Sm co-doped Lu3Al5O12 nanometer phosphor. The method uses metal nitrate as oxidant, glycine as reducing agent to form precursor material, and water as solvent to prepare precursor solution. The clarified precursor solution was placed in the microwave oven, heated for 10-20 minutes, and the precursor powder was obtained. The precursor powder and flux LiF were mixed evenly and calcined in the microwave sintering furnace at 850-950 (?) for 2 hours to prepare LuAG: Ce, Sm nano-powder. The method has the advantages of simple process, fast synthesis speed, low energy consumption, uniform heating of materials, small grain size, uniform size and good dispersion of prepared powder, and doping Sm.

【技术实现步骤摘要】
一种Ce、Sm共掺杂Lu3Al5O12纳米荧光粉的微波制备方法
本专利技术属无机非金属纳米材料领域，具体涉及一种Ce、Sm共掺杂Lu3Al5O12纳米荧光粉的微波制备方法。
技术介绍
半导体照明是以半导体发光二极管(LED)作为光源的照明方式。LuAG具有优异的物理化学性能及光学各向同性等优点，是一种极具发展潜力的光学基质材料。相比于YAG，以LuAG为基质制备的荧光粉具有更高的流明效率和光子效率及热稳定性。以InGaN或GaN蓝光LED晶片作为激发光源，以Ce掺杂的Lu3Al5O12(LuAG)作为黄色荧光粉材料，可组合成白光LED。常用的LuAG纳米粉体制备方法有固相反应法、共沉淀法、溶胶-凝胶燃烧法等。YuY等通过两步固相反应法制备了Ce3+掺杂的LuAG荧光粉体，参见EffectsofvariousfluxesonthemorphologyandopticalpropertiesofLu3-xAl5O12:xCe3+,greenphosphors[J].CeramicsInternational,2014,40(9):14171-14175.PanL等采用共沉淀法制备了LuAG纳米粉体，参见Co-precipitationsynthesisoflutetiumaluminumgarnet(LuAG)powders:Theinfluenceofethanol[J].OpticalMaterials,2016.BoukerikaA等采用溶胶-凝胶燃烧法制备了LuAG:Ce纳米粉体，参见InvestigationofthestructuralandphotoluminescencepropertiesofCe3++-dopedLuAGnanopowderspreparedviasol–gelmethod[J].OpticalMaterials,2015,40:14-19.然而，上述方法均存在一些不足，比如：固相反应法反应温度高，保温时间长，且产物纯度低、易团聚，不利于制备优质粉体；共沉淀法和溶胶凝胶燃烧法在制备过程中需要严格控制溶液的pH值，操作相对复杂。除此之外，以上技术面临着一些问题：①荧光粉颗粒分散性差，影响涂覆工艺的操作性和输出光的色彩均匀性；②红光发射缺陷导致所制备的白光LED显色指数低，色温较高，对人眼的健康造成危害。因此，为了提高白光LED的性能，一方面需要优化荧光粉的制备工艺，改善荧光粉颗粒的分散性和均匀性，另一方面需要增加红色发光成分，降低色温。
技术实现思路
针对现有技术的不足，本专利技术提供一种Ce/Sm共掺杂Lu3Al5O12纳米荧光粉的微波制备方法，该方法工艺简单、制备周期短、加热均匀，所制得的产品晶粒尺寸均匀、分散效果好。另外，通过共掺杂红光发射离子Sm3+，增加了红色发光成分。本专利技术是通过以下技术方案实现的：一种Ce、Sm共掺杂Lu3Al5O12纳米荧光粉的微波制备方法，以金属硝酸盐为氧化剂，以甘氨酸为还原剂，包括步骤如下：(1)制备前驱体溶液，步骤依次如下：a、配制硝酸铈溶液和硝酸衫溶液，按照化学计量比称取硝酸铈溶于水，配制成硝酸铈溶液；按照化学计量比称取氧化衫溶于硝酸和水，配制成硝酸衫溶液；b、按照化学计量比称取Lu2O3置于烧杯中，在恒温水浴40～80℃条件下溶于硝酸，形成透明的硝酸镥溶液；c、按照化学计量比称取硝酸铝、甘氨酸分别溶于水后加入到硝酸镥溶液中；d、按照化学计量比在硝酸镥溶液中滴入硝酸铈溶液和硝酸衫溶液；e、将溶液稀释后用磁力搅拌器充分搅拌溶液，形成透明均匀的前驱体溶液；(2)制备前驱体粉末：将步骤(1)制得的前驱体溶液转移到氧化铝坩埚中，放入微波炉中加热10-20min，在微波的作用下，前驱体溶液中的水分蒸发，前驱体溶液浓度不断升高，直到达到燃烧点后发生自蔓延燃烧反应时，得到多孔蓬松的前驱体粉末；(3)制备纳米粉体：将步骤(2)所得前驱体粉末与助熔剂LiF充分混合后置于微波烧结炉中，在850～950℃下煅烧2h，得到Lu2.97-3xSm3xCe0.03Al5O12纳米粉体。优选的，在步骤(1)制得的前驱体溶液中，甘氨酸与金属离子(M＝Lu+Al+Ce+Sm)的摩尔比为0.5～1.67:1。进一步优选的，甘氨酸与金属离子的摩尔比为0.5:1优选的，在步骤(1)制得的前驱体溶液中，甘氨酸与金属离子(M＝Lu+Al+Ce+Sm)的摩尔比为0.5:1。优选的，在步骤(1)、e中，在形成澄清的前驱体溶液后，继续恒温搅拌1-3小时，保证前驱体溶液成分均匀。优选的，步骤(2)中微波炉的加热功率为400～600W。优选的，步骤(3)中助熔剂LiF的用量为前驱体粉末的1-5wt％，前驱体粉末与LiF均匀混合并充分研磨。优选的，步骤(3)中所述微波烧结炉的微波源发射频率为2.45GHz±50MH，升温速率为10～20℃/min，前驱体粉末煅烧2h后，用去离子水和无水乙醇清洗并干燥、研磨。优选的，所述硝酸铈为六水硝酸铈，所述硝酸铝为九水硝酸铝；所有原料均为分析纯级；所述的水为去离子水。本专利技术与现有技术相比，所取得的有益效果是：1、本专利技术对前驱体溶液和前驱体粉进行微波加热，工艺简单、合成速度快，且前驱体溶液及前驱体粉受热均匀，制备的粉体晶粒小、尺寸均匀、分散性好。2、本专利技术中利用低熔点的助熔LiF促进了粉体的结晶，减少能耗。3、本专利技术通过掺杂Sm3+，扩展了LuAG:Ce黄色荧光粉在红色区域的发光，有利于改善白光LED的显色性。附图说明图1为实施例1所制得的纳米粉体样品的透射电子显微镜照片，插图是对应的衍射花样；图2为实施例1所制得的纳米粉体样品的X射线衍射图谱；横坐标是2θ(°)，纵坐标是强度(任意单位)。粉体的XRD图谱与单相立方Lu3Al5O12的标准图谱(标准卡片JCPDSNo.73-1368)吻合良好，没有中间相的产生。图3为实施例1所制得的纳米粉体样品在450nm蓝光激发下的归一化发射光谱。具体实施方式应该指出，以下详细说明都是示例性的，旨在对本申请提供进一步的说明。除非另有指明，本文使用的所有技术和科学术语具有与本申请所属
的普通技术人员通常理解的相同含义。本专利技术所述的一种Ce、Sm共掺杂Lu3Al5O12纳米荧光粉的微波制备方法，以金属硝酸盐为氧化剂，以甘氨酸为还原剂，包括步骤如下：(1)制备前驱体溶液，步骤依次如下：a、配制硝酸铈溶液和硝酸衫溶液，按照化学计量比称取硝酸铈溶于水，配制成硝酸铈溶液；按照化学计量比称取氧化衫溶于硝酸和水，配制成硝酸衫溶液；b、按照化学计量比称取Lu2O3置于烧杯中，在恒温水浴40～80℃条件下溶于硝酸，形成透明的硝酸镥溶液；c、按照化学计量比称取硝酸铝、甘氨酸分别溶于水后加入到硝酸镥溶液中；d、按照化学计量比在硝酸镥溶液中滴入硝酸铈溶液和硝酸衫溶液；e、将溶液稀释后用磁力搅拌器充分搅拌溶液，形成透明均匀的前驱体溶液；(2)制备前驱体粉末：将步骤(1)制得的前驱体溶液转移到氧化铝坩埚中，放入微波炉中加热10-20min，在微波的作用下，前驱体溶液中的水分蒸发，前驱体溶液浓度不断升高，直到达到燃烧点后发生自蔓延燃烧反应时，得到多孔蓬松的前驱体粉末；(3)制备纳米粉体：将步骤(2)所得前驱体粉末与助熔剂LiF充分混合后置于本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种Ce、Sm共掺杂Lu3Al5O12纳米荧光粉的微波制备方法，以金属硝酸盐为氧化剂，以甘氨酸为还原剂，其特征在于，包括步骤如下：(1)制备前驱体溶液，步骤依次如下：a、配制硝酸铈溶液和硝酸衫溶液，按照化学计量比称取硝酸铈溶于水，配制成硝酸铈溶液；按照化学计量比称取氧化衫溶于硝酸和水，配制成硝酸衫溶液；b、按照化学计量比称取Lu2O3置于烧杯中，在恒温水浴40～80℃条件下溶于硝酸，形成透明的硝酸镥溶液；c、按照化学计量比称取硝酸铝、甘氨酸分别溶于水后加入到硝酸镥溶液中；d、按照化学计量比在硝酸镥溶液中滴入硝酸铈溶液和硝酸衫溶液；e、将溶液稀释后用磁力搅拌器充分搅拌溶液，形成透明均匀的前驱体溶液；(2)制备前驱体粉末：将步骤(1)制得的前驱体溶液转移到氧化铝坩埚中，放入微波炉中加热10‑20min，在微波的作用下，前驱体溶液中的水分蒸发，前驱体溶液浓度不断升高，直到达到燃烧点后发生自蔓延燃烧反应时，得到多孔蓬松的前驱体粉末；(3)制备纳米粉体：将步骤(2)所得前驱体粉末与助熔剂LiF充分混合后置于微波烧结炉中，在850～950℃下煅烧2h，得到Lu2.97‑3xSm3xCe0.03Al5O12纳米粉体。...

【技术特征摘要】
1.一种Ce、Sm共掺杂Lu3Al5O12纳米荧光粉的微波制备方法，以金属硝酸盐为氧化剂，以甘氨酸为还原剂，其特征在于，包括步骤如下：(1)制备前驱体溶液，步骤依次如下：a、配制硝酸铈溶液和硝酸衫溶液，按照化学计量比称取硝酸铈溶于水，配制成硝酸铈溶液；按照化学计量比称取氧化衫溶于硝酸和水，配制成硝酸衫溶液；b、按照化学计量比称取Lu2O3置于烧杯中，在恒温水浴40～80℃条件下溶于硝酸，形成透明的硝酸镥溶液；c、按照化学计量比称取硝酸铝、甘氨酸分别溶于水后加入到硝酸镥溶液中；d、按照化学计量比在硝酸镥溶液中滴入硝酸铈溶液和硝酸衫溶液；e、将溶液稀释后用磁力搅拌器充分搅拌溶液，形成透明均匀的前驱体溶液；(2)制备前驱体粉末：将步骤(1)制得的前驱体溶液转移到氧化铝坩埚中，放入微波炉中加热10-20min，在微波的作用下，前驱体溶液中的水分蒸发，前驱体溶液浓度不断升高，直到达到燃烧点后发生自蔓延燃烧反应时，得到多孔蓬松的前驱体粉末；(3)制备纳米粉体：将步骤(2)所得前驱体粉末与助熔剂LiF充分混合后置于微波烧结炉中，在850～950℃下煅烧2h，得到Lu2.97-3xSm3xCe0.03Al5O12纳米粉体。2.根据权利要求1所述的一种Ce、Sm共掺杂Lu3Al5O12纳米荧光粉的微波制备方法，其特征在于，在步骤(1)制得的前驱体溶液中，甘氨酸与金属离子(M＝Lu+Al+Ce+Sm)的摩尔比为0.5～1.67:1。进一...

【专利技术属性】
技术研发人员：张衍双，李培伦，马光柏，
申请(专利权)人：山东力诺瑞特新能源有限公司，
类型：发明
国别省市：山东,37