一种单原子铱催化剂及其制备和应用制造技术

本发明专利技术公开了一种负载型单原子铱催化剂的制备方法及其在催化二氧化碳加氢制甲酸盐方面的应用。该催化剂通过载体制备、铱前驱体浸渍和硼氢化钠还原制得，步骤如下：(1)以均三苯甲酰氯和氨基吡啶前驱体为原料，制得含有酰胺基吡啶官能团的三维多孔高分子聚合物(AP‑POPs)；(2)以AP‑POPs为载体，加入氯铱酸溶液为前驱体，搅拌混合均匀后，加入硼氢化钠还原，制得Ir1/AP‑POPs单原子催化剂。将该催化剂用于CO2加氢制甲酸反应效果优异，优于常规的铱活性炭催化剂(Ir/AC)。该发明专利技术对实现CO2资源化利用具有重要的现实意义。

A single atom iridium catalyst and its preparation and Application

The invention discloses a preparation method of a supported mono - Atomic iridium catalyst and its application in the catalytic hydrogenation of carbon dioxide to formate to formate. Through the catalyst carrier preparation, iridium precursor and sodium borohydride reduction system, the steps are as follows: (1) to three benzoyl chloride and amino pyridine precursor as raw material, porous polymer prepared containing amide groups of pyridine (AP POPs); (2) to AP POPs as the carrier, adding iridium chloride acid solution as the precursor, mixing evenly, adding sodium borohydride reduction, preparation of Ir1/AP POPs monatomic catalyst. The effect of the catalyst in the CO2 hydrogenation to formic acid is excellent, which is better than the conventional iridium activated carbon catalyst (Ir/AC). The invention has important practical significance for the realization of the resource utilization of CO2.

【技术实现步骤摘要】
一种单原子铱催化剂及其制备和应用
本专利技术属于贵金属负载催化剂制备和能源催化领域，具体涉及一种高分散单原子催化剂的制备及在二氧化碳加氢制甲酸中的应用。
技术介绍
设计开发具有优异反应性能的催化新材料是催化研究的目标，负载型贵金属催化剂因其具有较高活性、选择性和稳定性等优点，且相对于均相催化剂易回收利用，在催化反应中占有重要地位。随着贵金属颗粒尺寸减少，其配位不饱和程度增加，而粒径减少的极限是单金属中心，即单原子催化剂。单原子催化剂通过让每个金属原子均匀分散载体表面直接参与多相催化过程，可实现原子利用率的最大化；同时单原子催化剂具有的单活性中心使其具有高选择性。但由于孤立的单个原子具有很高的表面能，非常不稳定，易发生团聚生成较大的颗粒，所以制备单原子催化剂面临较大困难。在众多的制备单原子催化剂的方法中，浸渍法和共沉淀法具有普适性，但获得高密度的单原子催化剂较困难[AccountsofChemicalResearch,2013,46(8),1740-1748]。因此，制备有序的均匀分散的高密度单原子催化剂是一个巨大的挑战。载体与金属的强相互作用是稳定单原子催化剂的主要方式，因而载体选择本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种负载型单原子铱催化剂，所述催化剂以含有酰胺基吡啶官能团的三维多孔高分子聚合物为载体，贵金属铱为活性组分，铱负载于载体上，催化剂中铱的负载量为0.5wt％～3.0wt％。

【技术特征摘要】
1.一种负载型单原子铱催化剂，所述催化剂以含有酰胺基吡啶官能团的三维多孔高分子聚合物为载体，贵金属铱为活性组分，铱负载于载体上，催化剂中铱的负载量为0.5wt％～3.0wt％。2.根据权利要求1所述的催化剂，其特征在于：所述含有酰胺基吡啶官能团的三维多孔高分子聚合物采用如下步骤制备：将含有氨基吡啶官能团的前体溶解到氯代烷烃中，加入三乙胺置于冰浴下搅拌；将均三苯甲酰氯溶于氯代烷烃溶液中，前体、三乙胺、均三苯甲酰氯三者的摩尔比是3:6:2，氮气氛围下滴加至上述溶液中，室温下搅拌反应，后加热至回流继续反应；将所得产物分别用水洗、乙醇洗涤除去三乙胺盐酸盐，真空干燥后得到淡黄色的含有酰胺基吡啶官能团的三维多孔高分子聚合物(AP-POPs)粉末。3.一种权利要求1或2所述的催化剂的制备方法，其特征在于：所述催化剂采用如下步骤制备：(1)将含有氨基吡啶官能团的前体溶解到氯代烷烃中，加入三乙胺置于冰浴下搅拌；将均三苯甲酰氯溶于氯代烷烃溶液中，前体、三乙胺、均三苯甲酰氯三者的摩尔比是3:6:2，氮气氛围下滴加至上述溶液中，室温下搅拌反应，后加热至回流继续反应；将所得产物分别用水洗、乙醇洗涤除去三乙胺盐酸盐，真空干燥后得到淡黄色的含有酰胺基吡啶官能团的三维多孔高分子聚合物(AP-POPs)粉末；(2)以AP-POPs为载体，加入到醇溶液中，在超声条件下，加入铱前驱体溶液以得到不同负载量的催化剂，所负载铱的量为0.5wt％～3.0wt％，浸渍后回流搅拌6-12h，加入NaBH4还原，过滤、洗涤、真空干燥，制得铱单原子催化剂Ir1/AP-POPs。...

【专利技术属性】
技术研发人员：黄延强，邵先钊，徐金铭，张涛，
申请(专利权)人：中国科学院大连化学物理研究所，
类型：发明
国别省市：辽宁,21