本发明专利技术涉及一种氮掺杂石墨烯量子点与石墨相氮化碳复合光催化剂及其制备方法，该催化剂由以下组分组成，各组分按质量百分比的组成为：g‑C3N4，95～98％，余量为N‑GQDs。本发明专利技术的一种N‑GQDs/g‑C3N4复合光催化剂，具有更大的可见光响应范围、催化活性高，稳定性好，使用周期长等优点。本发明专利技术的一种N‑GQDs/g‑C3N4复合光催化剂的制备方法，N‑GQDs与g‑C3N4的前驱体尿素一步高温焙烧制备N‑GQDs与g‑C3N4复合光催化剂，减少了传统需要先制备g‑C3N4再将两者复合的过程，并且该方法可以将N‑GQDs牢固地复合在g‑C3N4表面，提高了催化剂的活性和稳定性。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及一种用于光催化分解水制氢的氮掺杂石墨烯量子点(简称为N-GQDs)与石墨相氮化碳(简写为g-C3N4)复合光催化剂(记为N-GQDs/g-C3N4)制备方法。具体涉及以尿素和N-GQDs为反应物，通过高温焙烧一步反应制备的复合光催化剂及制备方法。该复合物经过少量铂(分子式为Pt)纳米粒子修饰后，相比与纯的g-C3N4，可见光催化分解水产氢活性得到了显著提高，并且有优良的光催化稳定性。属于光催化
技术介绍
随着世界人口的不断增加、工业化水平的日益提高和对煤、石油、天然气等矿物能源大量开采和使用，能源面临着日趋枯竭的危机，开发新的、可再生的清洁能源成为关系人类生存和可持续发展的重大课题。氢气具有清洁、高效、高热值、环境友好、运输方便的特点，成为最理想的二次能源载体。在所有的制氢技术中，96％氢能的生产依靠煤、天然气的重整来获得。这必然会加剧非可再生能源的消耗并且带来环境污染问题。太阳能是地球上能源的最终来源，而光催化分解水制氢是太阳能光化学转化与储存的最佳途径，受到了国内外科学家的高度关注。新型高分子半导体材料g-C3N4由于结构稳定、对环境友好，光催化性能优良，可作为可见光光催化分解水产氢材料。以g-C3N4为基础的新型光催化材料在可光见催化分解水制氢等方面具有很大的应用潜力，这方面的研究已经引起了国际同行的高度关注。但是由于纯g-C3N4有较高的光生电荷复合率，相对较大的带宽(2.7eV)，可见光催化活性并不高。因此，通过形貌控制，掺杂改性，半导体耦合以及与碳材料复合等方法来提高g-C3N4基光催化性能的研究已取得了一定的进展。石墨烯量子点(简称为GQDs)作为一种新型的碳材料，是尺寸小于100nm的单层或10层以下的石墨烯片。GQDs拥有石墨烯和量子点双重的优异性能，具有良好的水溶性、低毒性，不含金属元素，同时具有优良的光电性质。GQDs中的π-π共轭网络和丰富的表面官能团使其具有很好的表面连接性能和很大的比表面积。GQDs的氮掺杂可以有效调协GQDs的光学和电子特性，N-GQDs与半导体复合可以有效地扩大可见光响应范围，降低光生电子与空穴的复合几率，在光催化领域有巨大的应用前景，将N-GQDs与二氧化钛复合来提高可见光催化降解有机污染物已有报道。但N-GQDs与半导体复合应用在光催化分解水产氢方面还很少。Pt作为一种贵金属被广泛用于半导体光催化分解水产氢的助催化剂。当Pt负载在光催化剂的表面，光诱导的电子迁移到催化剂的表面，由于Pt的费米能级低于半导体催化剂，电子可以被Pt捕获，从而达到有效的电荷分离；同时氢气在Pt活性位点产生，降低了析氢电势，促进了光催化产氢活性。
技术实现思路
本专利技术的目的在于提供一种N-GQDs/g-C3N4复合光催化剂，具有更大的可见光响应范围、催化活性高，稳定性好，使用周期长等优点。一种N-GQDs/g-C3N4复合光催化剂的制备方法，N-GQDs与g-C3N4的前驱体尿素一步高温焙烧制备N-GQDs与g-C3N4复合光催化剂，减少了传统需要先制备g-C3N4再将两者复合的过程，并且该方法可以将N-GQDs牢固地复合在g-C3N4表面，提高了催化剂的活性和稳定性。实现本专利技术的技术方案是：一种氮掺杂石墨烯量子点与石墨相氮化碳复合光催化剂，由以下组分组成，各组分按质量百分比的组成为：g-C3N4，95～98％，余量为N-GQDs。作为优选，还包括Pt纳米粒子，其质量百分比为1.0～3.0％。具体地，所述Pt纳米粒子的平均粒径为5～10nm。一种氮掺杂石墨烯量子点与石墨相氮化碳复合光催化剂的制备方法，包括如下步骤：(1)N-GQDs的制备将适量的柠檬酸与尿素用蒸馏水溶解后，将溶液转移到不锈钢高压反应釜内，160℃加热恒温保持4小时，得到的反应液中加入乙醇并以8000rpm离心10分钟得到固体，将得到的固体用乙醇洗涤除去未反应的柠檬酸和尿素后在60℃烘干得到N-GQDs；(2)N-GQDs/g-C3N4复合光催化剂的制备将适量的尿素溶解在含N-GQDs水溶液中，将水溶液蒸干后，在加盖的氧化铝坩埚中以20℃/min煅烧至450～600℃维持3h，冷却至室温后得到的固体产物经研磨后即得N-GQDs/g-C3N4复合光催化剂；(3)负载Pt纳米粒子N-GQDs/g-C3N4光催化剂的制备采用光沉积的方法制备负载Pt纳米粒子的N-GQDs/g-C3N4光催化剂：将H2PtCl6水溶液和N-GQDs/g-C3N4加入到10～40vol％的乙醇水溶液中，在磁力搅拌下用300W的氙灯常温照射0.5～2.5h，离心分离后，固体产物在60℃干燥。具体地，所述步骤(1)中不锈钢高压反应釜具有聚四氟乙烯内衬。具体地，所述步骤(1)中柠檬酸与尿素的摩尔比为1：1～3。具体地，所述步骤(1)中柠檬酸的浓度为0.03～0.1mol/L。具体地，所述步骤(2)中尿素与N-GQDs的质量比为10000:2～5。本专利技术的有益效果：(1)本专利技术的一种N-GQDs/g-C3N4复合光催化剂，具有更大的可见光响应范围、催化活性高，稳定性好，使用周期长等优点。(2)本专利技术的一种N-GQDs/g-C3N4复合光催化剂的制备方法，N-GQDs与g-C3N4的前驱体尿素一步高温焙烧制备N-GQDs与g-C3N4复合光催化剂，减少了传统需要先制备g-C3N4再将两者复合的过程，并且该方法可以将N-GQDs牢固地复合在g-C3N4表面，提高了催化剂的活性和稳定性。(3)本专利技术的一种N-GQDs/g-C3N4复合光催化剂的制备方法，N-GQDs的复合量可以简单通过改变尿素和N-GQDs的比例来控制。(4)本专利技术的一种N-GQDs/g-C3N4复合光催化剂的制备方法，该复合物的制备工艺简单，成本低，耗时少，可以快速生产。附图说明下面结合附图和实施例对本专利技术进一步说明。图1 N-GQDs(a)及N-GQDs/g-C3N4复合物(b)透射电镜照片。具体实施方式现在结合附图对本专利技术作进一步详细的说明。这些附图均为简化的示意图，仅以示意方式说明本专利技术的基本结构，因此其仅显示与本专利技术有关的构成。实施例1称取0.21g(1mmol)柠檬酸和0.18g(3mmol)尿素用30mL蒸馏水溶解，搅拌至形成澄清溶液，然后将溶液转移到50mL聚四氟乙烯为内衬的不锈钢高压反应釜内。160℃加热恒温保持4小时。得到的产物中加入乙醇并以8000rpm离心10分钟得到固体，用乙醇洗涤数次后在60℃烘干得到最终产物N-GQDs。再次将N-GQDs分散到水中，其形态如图1(a)所示；将10g的尿素溶解在含17mL N-GQDs(0.2mg/mL)溶液中，样品蒸干后在加盖的氧化铝坩埚中以20℃/min煅烧至550℃并维持3h，冷却至室温后得到的固体产物研磨后即得到N-GQDs/g-C3N4复合物，其形态如图1(b)所示；将1.32mL的H2PtCl6水溶液(7.723mmol/L)和100mg的N-GQDs/g-C3N4复合物加入到50mL 20vol％的乙醇水溶液中，在磁力搅拌下用150W的氙灯常温照射2h，获得的产物离心分离，在60℃干燥即制得Pt纳米粒子修饰的N-GQDs/g-C3N4光催本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种氮掺杂石墨烯量子点与石墨相氮化碳复合光催化剂，由以下组分组成，各组分按质量百分比的组成为：g‑C3N4，95～98％，余量为N‑GQDs。
【技术特征摘要】
1.一种氮掺杂石墨烯量子点与石墨相氮化碳复合光催化剂，由以下组分组成，各组分按质量百分比的组成为：g-C3N4，95～98％，余量为N-GQDs。2.根据权利要求1所述的一种氮掺杂石墨烯量子点与石墨相氮化碳复合光催化剂，其特征在于：还包括Pt纳米粒子，其质量百分比为1.0～3.0％。3.根据权利要求2所述的一种氮掺杂石墨烯量子点与石墨相氮化碳复合光催化剂，其特征在于：所述Pt纳米粒子的平均粒径为5～10nm。4.一种氮掺杂石墨烯量子点与石墨相氮化碳复合光催化剂的制备方法，其特征在于包括如下步骤：(1)N-GQDs的制备将适量的柠檬酸与尿素用蒸馏水溶解后，将溶液转移到不锈钢高压反应釜内，160℃加热恒温保持4小时，得到的反应液中加入乙醇并以8000rpm离心10分钟得到固体，将得到的固体用乙醇洗涤除去未反应的柠檬酸和尿素后在60℃烘干得到N-GQDs；(2)N-GQDs/g-C3N4复合光催化剂的制备将适量的尿素溶解在含N-GQDs水溶液中，将水溶液蒸干后，在加盖的氧化铝坩埚中以20℃/min煅烧至450～600℃维持3h，冷却至室温后得到的固体产物经研磨后...
【专利技术属性】
技术研发人员：牟志刚，孙建华，张慧，刘奉，
申请(专利权)人：江苏理工学院，
类型：发明
国别省市：江苏;32
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