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液相还原法合成形貌可控的用于CO优先氧化反应CeO2/Cu2O新型催化剂制造技术

技术编号:11238134 阅读:99 留言:0更新日期:2015-04-01 11:42
本发明专利技术公开了一种形貌可控的CeO2/Cu2O新催化剂的制备方法,并将该催化剂应用于富氢气体中CO优先氧化反应。该催化剂以碳酸钠为沉淀剂,柠檬酸钠做络合剂,葡萄糖为还原剂,液相还原法合成Cu2O载体,以硝酸铈为原料,采用等体积浸渍法合成CeO2/Cu2O。本发明专利技术催化剂载体Cu2O呈星型、多面体和空心球型,此类催化剂对CO优先氧化应用研究较新颖。本发明专利技术催化剂制备方法和过程简单易行,原料价格相对较低,CO优先氧化转化率与选择性较高,CO完全转化的温度窗口较宽。

【技术实现步骤摘要】
【专利摘要】本专利技术公开了一种形貌可控的CeO2/Cu2O新催化剂的制备方法,并将该催化剂应用于富氢气体中CO优先氧化反应。该催化剂以碳酸钠为沉淀剂,柠檬酸钠做络合剂,葡萄糖为还原剂,液相还原法合成Cu2O载体,以硝酸铈为原料,采用等体积浸渍法合成CeO2/Cu2O。本专利技术催化剂载体Cu2O呈星型、多面体和空心球型,此类催化剂对CO优先氧化应用研究较新颖。本专利技术催化剂制备方法和过程简单易行,原料价格相对较低,CO优先氧化转化率与选择性较高,CO完全转化的温度窗口较宽。【专利说明】液相还原法合成形貌可控的用于00优先氧化反应06(^/0^20新型催化剂
本专利技术涉及一种用于⑶优先氧化的仏027^1120新型催化剂和液相还原合成方法,特别是用于⑶优先氧化的?027^1120催化剂的载体。20呈星型、空心球和多面体结构。
技术介绍
氢能是一种理想的清洁能源,质子交换膜燃料电池刚?0作为氢能的理想转化装置之一,具有效率高、污染低等优势。原料气经过水煤气变换之后中仍含有0.5%?2%⑶,会造成代电极中毒,因此富氢气体中⑶的含量必须控制在10卯III以下。 优先氧化被认为是将富氢气中(1)的含量减少到10—6级的最有效和最简便的方法之一。目前用于⑶的催化剂主要有贵金属和非贵金属两类。贵金属催化剂如?1:、八11等具有良好的催化性能,但其昂贵的价格和较低的抗40和(?中毒能力局限了其应用。非贵金属催化剂如03、?6、211和111等催化剂的研宄较为广泛。其中,化剂价格低廉丄0氧化效果好、选择性高、抗(?和水的能力强等优点颇具应用前景,有望代替贵金属催化剂。 据831^10等报道,0110-011催化剂,实现了温度和活性在一定条件下的相互促进,在(:60^110中掺杂铜单质,&1+和(? ?量增加,活性位点增多。81^11他“6等将⑶20负载在硅胶上用于⑶氧化,提出⑶氧化的活性位点为和。+的混晶。。20负载在硅胶上制得的催化剂具有较高的低温催化活性和稳定性。3皿等研宄了氧化的反应机理,提出不同于传统的1(1*6^6116机理,即(1)^(^0(111)表明的吸附0而不是晶格0反应生成002。01611 [6118等合成了一系列尚晶面指数的多晶体,比车父不同晶面的化20对于(?氧化的活性。50-面多晶体具有高晶面指数(311),较低的表面能,表现出较高的⑶催化活性。2013年,1(1.11等合成了立方体和八面体的。20,探宄了形貌和不同铈负载量对于催化剂用于活性的影响。立方体。20负载较高含量的仏02,有更多的¢11-0-(?活性位点,更容易被激活,有利于⑶的吸附氧化。2014年,111112111 880等分别以立方体和八面体化20为模板,合成核壳结构用于⑶氧化,研宄表明以八面体化20为模板合成的催化剂具有更高的(1)催化活性。
技术实现思路
本专利技术目的是为了提供一种用于⑶优先氧化的形貌可控的仏02#1120新型催化剂,其原料价格相对较低,制备过程简单易行,且具有较好的(?转化率和选择性。 本专利技术所提供的技术方案是:一种用于⑶优先氧化的仏027^1120新型催化剂,所述催化剂。20载体为星型、空心球型和多面体型。 进一步的,所述用于优先氧化⑶的催化剂中仏02为5-10110小颗粒。 进一步的,所述用于优先氧化⑶的催化剂中。20为1-3 VIII的大颗粒载体。 本专利技术主要包括优先氧化(1)的催化剂制备、表征和催化剂反应评价等步骤。以下为本专利技术的操作步骤及原理性说明: 1)配制 0.6811101.溶液,备用; 2)配制0.7411101.溶液,备用; 3)配制 1.2001.[―⑶3溶液,备用; 4)配制 1.4001.溶液,备用; 5)配制 2.0臟01.1^01^8 溶液,备用; 6)分别量取⑶吨,^吸,切12012各2001溶液加入到三口瓶中,加入40001的去离子水,加热到801:,机械搅拌40111111。 7)将得到的溶液充分沉淀后,离心洗涤。先水洗三遍,再用无水乙醇洗三遍。将沉淀物在601:真空干燥12卜得到星型。20载体,备用。 8)量取2001 ?:11304溶液加入到三口瓶中,加入40001的去离子水,加入2001 加热到801:,机械搅拌10-150111后,逐滴加入2001恥#03混合溶液, 10111111后,加入201111 0^12012溶液后机械搅拌30-11,重复步骤7)得到空心球状。20载体,备用。 9)按照步骤6)各取2001上述溶液溶于40001去离子水后,加入20012.0禮01^8,加热到重复步骤6)得到多面体状。20载体,备用。 10)取18(6.988^01)所制得的。20滴加蒸馏水至初湿,记录其吸水量为0.5^1,即浸湿载体所需要的最少水量。 11)分别取6.988臟01 06 3.6!!20溶于0.5^1蒸馏水超声至完全溶解制得06 (勵上溶液。 12)分别取18步骤7)、8)和9)所制得的0120溶于步骤11)制得的06帆)3溶液,浸渍2处后真空干燥过夜。 13)取上述步骤12)所制得的样品置于瓷舟中,放入管式炉中,在队气氛下,2501煅烧311,升温速率为沈/111111,制得用于⑶优先氧化的形貌可控的新型催化剂。 本专利技术还阐述了优先氧化(1)的化027^1120催化剂的表征和催化剂反应评价测试。 采用上述技术方案,本专利技术的技术效果有: 1、本专利技术原料价格相对较低,制备方法和过程简单易行,并且可以通过制备条件的改变实现对催化剂形貌的调变。 2、本专利技术制备的用于优先氧化⑶的催化剂具有较好的⑶转化率和选择性,且⑶完全转化的温度窗口较宽。 【专利附图】【附图说明】 图1为星状。20载体扫描电镜(321)照片; 图2为空心球状。20载体扫描电镜(321)照片; 图3为多面体状。20载体扫描电镜(321)照片; 图4为星状、空心球状、多面体状的。20负载仏02催化剂用于优先氧化⑶的活性和选择性示意图; 【具体实施方式】 以下为本专利技术所提供的实施例,仅是进一步说明本专利技术的应用,而不是限定。 具体步骤: 1)配制 0.6811101.溶液,备用; 2)配制 0.7411101.溶液,备用; 3)配制1.211101.广版^⑶^溶液,备用; 4)配制 1.411101.溶液,备用; 5)配制 2.011101.1^01^8 溶液,备用; 实施例1 6)分别量取01304,^吸,切12012各2001溶液加入到三口瓶中,加入40001的去离子水,加热到801:,机械搅拌40111111。 7)将得到的沉淀离心洗涤。先水洗三遍,再用无水乙醇洗三遍。将沉淀物在601真空干燥12匕得到星型。20载体。 8)取18(6.988.01)所制得的星型。20载体滴加蒸馏水至初湿,记录其吸水量为 0.5“,即浸湿载体所需要的最少水量。 9)取6.988臟01 06⑶00 3 ?6!!20溶于0.5^1蒸馏水超声至完全溶解,制得(? (^3) 3溶液。 10)取所制得的星型载体到溶于步骤11)制得的(? (勵》3溶液,浸渍2处后真空干燥过夜。 11)取上述步本文档来自技高网
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【技术保护点】
一种用于CO优先氧化的形貌可控的CeO2/Cu2O新型催化剂,其特征在于:以碳酸钠为沉淀剂,柠檬酸钠溶液做络合剂,葡萄糖为还原剂,液相还原法合成催化剂的组成和结构。

【技术特征摘要】

【专利技术属性】
技术研发人员:曾尚红殷越玲马晓凤苏海全
申请(专利权)人:内蒙古大学
类型:发明
国别省市:内蒙古;15

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