一种碱土族氮化物荧光粉及其制备方法技术

【技术实现步骤摘要】

本专利技术涉及发光材料
，特别是提供了一种氮化物荧光粉及其制备方法， 以高纯度MSi (M为Mg，Ca, Sr, Ba等碱土金属)的二元或多元合金及化学式为MY2 (Y为F、 CUBr)的卤化物为原料，Si3N4 (或Si粉)，稀土元素来源取单质或氧化物或合金为原料，通过高温固相烧结法，制备出具有优良发光性能的氮化物发光材料。
技术介绍
如今，半导体发光(LED)日渐应用广泛，在节能照明和显示屏行业越来越有取代传统期间的趋势。它的基本发光原理是利用以GaN为主的系列的蓝光或紫外芯片发射的短波长光来激发被封装在LED内部的一种及多种荧光粉，以此来转换发出所需颜色的光，而白光LED (WLED)则利用所发的光与剩余的蓝光合成实现发出白光的目的。目前的荧光粉主要以硫化物、氧化物或氧硫化物为基质，并在这些基质中掺杂少量的过渡金属离子或稀土离子为发光中心。这些化合物的不完善的方面是化学稳定性差， 特别是综合发光效率低与且易发生温度猝灭，实用性差。随着社会的发展，它们已越来越难以适应白光二极管照明与现代等离子和场发射显示技术等发展对材料的要求。已有研究指出，在所有化合物中，氮化物具有最强的共价键性，并且其发光强度和显色性能要显然好于目前商用的氧化物、硫化物类荧光粉。而根据目前国际和国内关于氮化物荧光体的研究报道，目前制约氮化物荧光粉发展的是其合成条件较高，成本较大等因素。因此，探索一种简捷方便制备高效的氮化物荧光粉的方法显得十分重要。目前，还未有过关于合金法获取氮化物发光材料的详细应用叙述。
技术实现思路
本专利技术的目的在于解决现有的氮化物荧光粉合成条件较高，成本较大的问题，提供一种氮化物发光材料及其制备方法，并获得了具有优良发光性能的氮化物发光材料。本专利技术的氮化物发光材料化学通式为xM3N2*aSi3N4*bMY2:mR，其中，M为Mg、Ca、 Sr、Ba其中的一种或几种；Y为F、Cl、Br中的一种或几种；R代表选自稀土元素La、Ce、 Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Tm、Yb 中的一种或几种；其中 0. 3<χ<1, 0. l<a<2, 0<b<0. 1， 0. 005<m<0. 5。激发波长为位于250 550nm之间，激发光主峰波长为400nm，发射波长位于500 750nm之间，发射光主峰波长位于550 670nm之间；具体波长位置与参数m(发光中心含量)和X，hb比例(基质元素比例)的选择有关。这是一种碱土族硅基氮氧化物荧光粉，所以含有Si和N元素，除此之外，碱土元素 M可选Mg、Ca、Sr、Ba其中的一种或几种。本专利技术碱土元素来源为高纯度MSi (M为Mg、Ca、 Sr、Ba等碱土金属其纯度均高于99. 5%的二元或多元合金材料，)及化学式为MY2 (Y为F、 Cl、Br)的卤化物，硅源取自Si粉或Si3N4粉体，选用稀土元素为激活剂，其来源为稀土元素单质或氧化物或合金，其中MY2为原料和助融成相剂，通过研磨，压片(可选)后，采用以高温固相烧结工艺制备出一种含稀土离子的氮化物发光材料XM3N2·ε 3Ν44ΜΥ2:πιΚ(Μ为Mg、Ca、Sr、Ba等碱土金属)，本方法获得氮化物发光材料的发光性能优异。以下为具体工艺步骤(1)原料为MSi合金，Q-Si3N4，碱土金属卤化物MY2与Ii2O3粉体，纯度不均低于99. 5%。 其制备方法如下根据通式XM3N2^aSi3N4^bMY2:mEu2+将摩尔比例为，MSi =Si3N4 =MY2 =R2O3= (3x-b): (a-x):b:m/2,在真空手套箱中充分研磨成粉体，待混合均勻后，烘干，压片(可选); 然后将片状试样装载于石墨炉中，在1 10个大气压的N2保护下，升温到1200 1500°C 烧结1 12小时，然后随炉冷却。(2)原料为MSi合金，Q-Si3N4，碱土金属卤化物MY2, RSi合金，纯度均不低于 99. 5%。其制备方法如下根据通式xM3N2*aSi3N4*bMY2:mR将摩尔比例为，MSi =Si3N4 =MY2 RSi=(3x-b-m) (a-x-m/3):b:m,充分研磨成粉体，待混合均勻后，烘干，压片(可选)；然后将片状试样装载于石墨炉中，在1 10个大气压的N2保护下，升温到1200 1500°C烧结 1 10小时，然后随炉冷却。(3)原料为MSi合金，Q-Si3N4，碱土金属卤化物MY2, R单质，纯度均不低于99. 5%。 其制备方法如下根据通式xM3N2*aSi3N4*bMY2:mR将摩尔比例为，MSi =Si3N4 =MY2 :R=(3x_b) (a-x) :b:m,充分研磨成粉体，待混合均勻后，烘干，压片(可选)；然后将片状试样装载于石墨炉中，在1 10个大气压的N2保护下，升温到1200 1500°C烧结1 10小时，然后随炉冷却。本专利技术的优点是1、首次制备以XM3N2*aSi3N4*bMY2:mR基质的荧光粉，并且具有优良的发光性能，激发波长为位于250 550nm之间，激发光主峰波长为400，发射波长位于500 750nm之间，发射光主峰波长位于550 670nm之间。2、特别具有创新意义的是其制备原料，是在空气中具有稳定的物理化学性质的 MSi系列合金，M为Ca或(和)Sr等碱土金属组成的二元或多元替代，发光中心元素可选择其单质或氧化物或合金形式两种作为稀土离子掺入体。3、制备方法可采用直接高温固相合成的方法，工艺简单且易操作。4、该氮化物的物理化学性能稳定，使用寿命长。附图说明图1为本专利技术提供的实施例1得到的氮化物荧光粉，当激发波长为397nm时的发射光谱。图2为本专利技术提供的实施例1得到的氮化物荧光粉，当监测波长为609nm时的激发光谱。图3为本专利技术提供的实施例3得到的氮化物荧光粉，当激发波长为397nm时的发射光谱。图4为本专利技术提供的实施例3得到的氮化物荧光粉，当监测波长为621nm时的激发光谱。具体实施方式以下为本专利技术的实例和实施方式，只是为了说明本专利技术涉及的氮化物荧光粉极其制备方法，但是，本专利技术并不局限于该实施步骤和实施方式。实施例1选择配料点m=0. 02，将纯度不低于99. 5%的CaSi合金(摩尔比为1 1)，α -Si3N4粉料，Eu2O3按摩尔比196 101 :2，置于研钵中，以正己烷为分散介质，充分研磨至均勻，烘干， 压片。然后装载于石墨炉内，在5个大气压的N2气氛保护下，升温至1400°C烧结4小时后随炉冷却。得到的氮化物最终具体表达式为0. 653Ca3N2-l. 667Si3N4:0. 04Eu2+。所制得氮化物材料发射主峰位置在609nm。实施例2选择配料点m=0. 02，将纯度不低于99. 5%的CaSi合金(摩尔比为1 1)，α -Si3N4粉料，EuSi按摩尔比49 :25:1，置于研钵中，以正己烷为分散介质，充分研磨至均勻，烘干，。然后装载于石墨炉内，在5个大气压的N2气氛保护下，进行粉体烧结，升温至1400°C烧结4小时后随炉冷却。得到的氮化物最终具体表达式为0. 653Ca3N2-l. 667Si3N4:0. 04Eu2+。所制得氮化物材料发射主峰位置在610nm。实施例3选择配料点m本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】

【专利技术属性】
技术研发人员：刘泉林，陈国动，任清勇，
申请(专利权)人：北京科技大学，
类型：发明
国别省市：