【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及核废料处理，尤其涉及一种3d打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法。
技术介绍
1、随着核能的迅速发展且核泄漏事故的频发，在核电厂运行或意外事故中产生的核废料也大量积累。核废料按放射性等级通常可分为中低放射性核废料和高放射性核废料两类，其中，中低放射性核废料占核废料总量的99%，是在核电站发电过程中产生的具有放射性的废液和废物；而高放射性核废料虽然占比很小，但这类核废料具有放射水平高、半衰期长、生物毒性大的特点。cs+和sr2+等高放射性废料，一直受到人们的关注，这是因为cs+很容易被人体吸收从而破坏人类细胞结构，而sr2+能在生态系统中循环并最终沉积在人体骨骼中，造成极大的危害。因此，如何安全高效地处理放射性核废料成为大力发展核电工业亟待解决的问题。
2、固化/固封处理放射性废料是国际普遍认为的最安全可行的方法。比如，地质聚合物(gp)三维网状结构形成的密闭笼状空腔可有效将金属离子或其他有毒物质分割包围其中，具备突出的固封性能，其中的铝硅酸盐骨架结构在核辐射下具有耐久性高的优势。但目前gp固封均采用一次注浆-固化的方式，且由于核废料均匀混合在gp前驱体中，所成型的块体结构因无法对区域内的核素进行分割包覆，其界面上的核素扩散路径短，在长期储置过程中仍存在浸出的风险。因此，亟需提供一种更安全有效的固封核废料的方式。
技术实现思路
1、本专利技术的目的在于提供一种3d打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法，解决现有核废料处理方法无法长期储置的问题。
2、为了实现上述专利技术目的，本专利技术提供以下技术方案：
3、本专利技术提供了一种3d打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法，包括以下步骤：
4、（1）碱金属氢氧化物与硅溶胶混合，得到碱激发液；然后将碱激发液与铝硅酸盐原料混合，得到固液混合物；固液混合物进行机械混合，溶解铝硅酸盐原料，得到地质聚合物前驱体溶胶；
5、（2）向地质聚合物前驱体溶胶中依次加入高岭土、核废料，进行机械混合，得到直写式3d打印用墨水；所述核废料为核素溶液；
6、（3）采用直写式3d打印的方式，将直写式3d打印用墨水打印成一定3d构型的地质聚合物-核素湿坯；地质聚合物-核素湿坯进行恒温养护，得到地质聚合物-核素干坯；
7、（4）地质聚合物-核素干坯放入模具，使用地质聚合物前驱体溶胶浇筑，依次进行干燥、恒温养护，得到地质聚合物-核废料固化体，即完成3d打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料。
8、优选的，在所述一种3d打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法中，步骤（1）中，所述碱金属氢氧化物包括氢氧化锂、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种或多种，所述铝硅酸盐原料包括但不限于偏高岭土、粉煤灰、炉渣、尾矿与废玻璃中的一种或多种。
9、优选的，在所述一种3d打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法中，步骤（1）中，所述碱激发液中包含的硅元素与碱金属元素的摩尔比为1：1.1~4：1。
10、优选的，在所述一种3d打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法中，步骤（1）中，所述地质聚合物前驱体溶胶中包含的硅元素、铝元素与碱金属元素的摩尔比为0.5：1：1~3：1：1。
11、优选的，在所述一种3d打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法中，步骤（2）所述高岭土的质量为步骤（1）所述铝硅酸盐原料的0.5~1.5%；步骤（2）所述核废料与所述地质聚合物前驱体溶胶的质量比为0.22~0.3：1。
12、优选的，在所述一种3d打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法中，步骤（1）与步骤（2）所述机械混合的温度独立的为0~5℃，步骤（1）与步骤（2）所述机械混合的时间独立的为30~60min。
13、优选的，在所述一种3d打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法中，步骤（3）所述3d构型包括但不限于车轮、六方蜂窝、方形或圆形螺旋结构、框架结构或框架筛形结构。
14、优选的，在所述一种3d打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法中，步骤（3）与步骤（4）所述恒温养护的温度独立的为40~80℃，步骤（3）与步骤（4）所述恒温养护的时间独立的为4~10d。
15、优选的，在所述一种3d打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法中，步骤（4）所述干燥的温度为15~40℃，步骤（4）所述干燥的时间为2~3d。
16、经由上述的技术方案可知，与现有技术相比，本专利技术具有如下有益效果：
17、地质聚合物是由成本低廉的铝硅酸盐原料(包括但不限于偏高岭土、粉煤灰、矿渣、尾矿与废玻璃中的一种或多种)与naoh、koh等和硅溶胶反应获得的碱激发液进行反应，通过硅酸盐和铝酸盐基团缩聚后经固化形成的具有连续三维网络结构的半晶态材料；本专利技术使用地质聚合物来固封核废料，结合直写式3d打印和注浆固化，实现核素在微-宏观层面的区域分割储置，延伸扩散路径，提升动力学势垒，阻断核固封体系界面浸出，是高效抑制核素扩散、开发性能稳定且符合绿色可持续发展理念的核废料固封体系的关键手段，为进一步设计和优化固废转化成绿色、低成本核废料固封体系提供参考依据。
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1.一种3D打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.如权利要求1所述的一种3D打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法，其特征在于，步骤（1）中，所述碱金属氢氧化物包括氢氧化锂、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种或多种，所述铝硅酸盐原料包括但不限于偏高岭土、粉煤灰、炉渣、尾矿与废玻璃中的一种或多种。
3.如权利要求1或2所述的一种3D打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法，其特征在于，步骤（1）中，所述地质聚合物前驱体溶胶中包含的硅元素、铝元素与碱金属元素的摩尔比为0.5：1：1~3：1：1。
4.如权利要求1所述的一种3D打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法，其特征在于，步骤（2）所述高岭土的质量为步骤（1）所述铝硅酸盐原料的0.5~1.5%。
5.如权利要求1或4所述的一种3D打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法，其特征在于，步骤（1）与步骤（2）所述机械混合的温度独立的为0~5℃，步骤（1）与步骤（2）所述机械混合的时间独立的为30~60min。
6.如权利要
7.如权利要求5所述的一种3D打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法，其特征在于，步骤（3）与步骤（4）所述恒温养护的温度独立的为40~80℃，步骤（3）与步骤（4）所述恒温养护的时间独立的为4~10d。
8.如权利要求7所述的一种3D打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法，其特征在于，步骤（4）所述干燥的温度为15~40℃，步骤（4）所述干燥的时间为2~3d。
...【技术特征摘要】
1.一种3d打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.如权利要求1所述的一种3d打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法，其特征在于，步骤（1）中，所述碱金属氢氧化物包括氢氧化锂、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种或多种，所述铝硅酸盐原料包括但不限于偏高岭土、粉煤灰、炉渣、尾矿与废玻璃中的一种或多种。
3.如权利要求1或2所述的一种3d打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法，其特征在于，步骤（1）中，所述地质聚合物前驱体溶胶中包含的硅元素、铝元素与碱金属元素的摩尔比为0.5：1：1~3：1：1。
4.如权利要求1所述的一种3d打印/注浆固化地质聚合物协同固封核废料的方法，其特征在于，步骤（2）所述高岭土的质量为步骤（1）所述铝硅酸盐原料的0.5~1.5%。
5.如权利要求1或4所述的一种3...
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