【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于大气环境科学领域，特别涉及一种全挥发性范围的有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建方法。
技术介绍
1、大气颗粒物可以通过影响云、辐射和降水影响气候，但它的气候影响的定量评估存在很大的不确定性。颗粒物生长过程是决定新生成的纳米级颗粒物能否长大到对气候有显著影响的粒径范围的关键过程，而低挥发性有机蒸汽的冷凝是驱动颗粒物生长的重要过程。低挥发性有机蒸汽一般是由人为的挥发性有机化合物(avocs)或生物源挥发性有机物(bvocs)氧化生成的含氧量较高的有机分子。在污染地区的大气中，avocs是主导的vocs物种，它具有复杂的氧化路径和反应产物，而且他们的氧化过程还会受到污染环境中高nox浓度的强烈影响。因此，在复杂的污染大气中，有机物对颗粒物的生长的驱动机制和关键贡献物种还有待阐明。
2、现有对颗粒物生长机制的研究主要可以从两个方向入手。第一个方向是基于大气高含氧有机物(ooms)和气溶胶粒径分布的观测，由于nitrate ci-api-tof仪器主要对高含氧的有机分子敏感(这些分子一般挥发性较低，易于冷凝在颗粒相上)，而对一些中度含氧的分子不敏感。但是这些观测仪器缺失的分子，在温度较低时，挥发性也会降低，从而变得能够冷凝贡献颗粒物生长。因此，无法捕捉到全挥发性范围的有机蒸汽会造成部分情况下颗粒物生长速率的低估。而且仅基于观测难于具体跟踪可冷凝有机物的前体物和生成途径。现有的基于分子特征的有机前体物分配方法可能具有一定的不确定性，而且无法追踪形成途径。第二个方向是进行模型模拟，目前主流的三维模型对有机物氧化和
3、因此，开发一个机理模型来模拟污染环境中的全挥发性范围的有机蒸汽的形成及其动力学冷凝，并阐明驱动颗粒生长的关键前驱体和化学过程十分重要。
技术实现思路
1、针对上述问题，一方面本专利技术提出了一种全挥发性有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建方法，所述构建方法包括以下步骤：
2、将污染大气中voc前体物的单一气相氧化模型集总到一个体系，在真实大气条件下进行同步模拟，构建有机物气相氧化模型；
3、耦合所述有机物气相氧化模型和颗粒物动力学冷凝生长模型，构建有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型；
4、以大气中的反应物和反应条件为输入数据，运行所述有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型，并校验所述有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型性能，再通过模型机理解析模拟出全挥发性范围的有机物对颗粒物生长的贡献机制。
5、进一步地，所述构建有机物气相氧化模型包括以下步骤：
6、明确污染大气中voc前体物的种类并分别确定每一类voc前体物的单一气相氧化模型；
7、在真实大气条件下，将每一类voc前体物的单一气相氧化模型集总到一个体系中进行同步模拟，得到真实大气下的有机物气相氧化模型。
8、进一步地，所述voc前体物分为第一类voc前体物和第二类voc前体物；
9、其中，所述第一类voc前体物为已有2d-vbs模型和参数化方案的voc前体物，所述第二类voc前体物为没有2d-vbs模型和参数化方案的voc前体物；
10、所述分别确定每一类voc前体物的气相氧化模型具体为：
11、对于第一类voc前体物，调用现有的2d-vbs模型作为第一类voc前体物的气相氧化模型；所述现有的2d-vbs模型包括2d-vbs模型、i2d-vbs模型和r2d-vbs模型；
12、对于第二类voc前体物，基于现有的2d-vbs框架，采用参数化方案构建第二类voc前体物的气相氧化模型。
13、进一步地，所述第一类voc前体物包括苯系物和单萜烯；其中，苯系物直接调用苯系物的i2d-vbs模型；单萜烯以2：8的比例将单萜烯的浓度分配给2d-vbs和r2d-vbs模型，结合构建单萜烯的气相氧化模型；
14、所述第二类voc前体物包括烷烃和异戊二烯。
15、进一步地，所述构建有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型包括以下步骤：
16、建立有机物气相氧化模型和颗粒物动力学冷凝生长模型的耦合关系；
17、将有机物气相氧化模型和颗粒物动力学冷凝生长模型通过voc氧化产物的实时浓度进行耦合，构建有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型。
18、进一步地，所述有机物气相氧化模型和颗粒物动力学冷凝生长模型的耦合关系为：
19、在每个时间步，所述有机物气相氧化模型为颗粒物动力学冷凝生长模型提供可冷凝蒸汽，颗粒物动力学冷凝生长模型提供有机物气相氧化模型的产物的冷凝汇。
20、进一步地，所述将有机物气相氧化模型和颗粒物动力学冷凝生长模型通过voc氧化产物的实时浓度耦合起来具体为：
21、将有机物气相氧化模型中以碳质量产率形式输出产物转换成voc氧化产物的分挥发性浓度；
22、根据实时温度将所述voc氧化产物的分挥发性浓度修正为实际大气中的voc氧化产物的分挥发性浓度；
23、以修正后的所述voc氧化产物分挥发性浓度作为有机物气相氧化模型的输出数据和颗粒物动力学冷凝生长模型的输入数据。
24、进一步地，所述以大气中的反应物和反应条件为输入数据，运行所述有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型，并校验所述有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型性能，再通过模型机理解析模拟出全挥发性范围的有机物对颗粒物生长的贡献机制包括以下步骤：
25、收集和计算所述有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型所需的输入数据；所述输入数据包括vocs浓度、氧化剂浓度、硫酸及其团簇浓度、颗粒物粒径谱、ooms浓度以及环境参数；
26、运行所述有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型得到voc氧化产物和颗粒物生长结果；
27、采用观测数据校验所述有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的模拟结果；
28、通过模型机理量化voc前体物和反应路径对可冷凝有机蒸汽和颗粒物生长的贡献。
29、进一步地，所述通过模型机理量化voc前体物和反应路径对可冷凝有机蒸汽和颗粒物生长的贡献采用以下方式：
30、基于模型机理提取出所有通过双聚反应形成的双体产物；
31、基于模型机理提取出通过自氧化反应形成的自氧化产物，所述自氧化产物不包含同为双体和自氧化产物的部分；
32、采用置零法从剩余的产物中提取出多级氧化产物，最后剩下的为初级氧化产物。
33、另一方面，本专利技术提出了一种全挥发性有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建系统，包括：
34、第一模型构建单元，用于将污染大气中voc前体物的单一气相氧化模型集总到一个体系，在真实大气条件下本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种全挥发性有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建方法，其特征在于，所述构建方法包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的全挥发性有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建方法，其特征在于，所述构建有机物气相氧化模型包括以下步骤：
3.根据权利要求2所述的全挥发性有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建方法，其特征在于，所述VOC前体物分为第一类VOC前体物和第二类VOC前体物；
4.根据权利要求3所述的全挥发性有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建方法，其特征在于，所述第一类VOC前体物包括苯系物和单萜烯；其中，苯系物直接调用苯系物的I2D-VBS模型；单萜烯以2：8的比例将单萜烯的浓度分配给2D-VBS和R2D-VBS模型，结合构建单萜烯的气相氧化模型；
5.根据权利要求1-4任一项所述的全挥发性有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建方法，其特征在于，所述构建有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型包括以下步骤：
6.根据权利要求5所述的全挥发性有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建方法，其特征在于，所述有机物气相氧化模型和颗粒
7.根据权利要求5所述的全挥发性有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建方法，其特征在于，所述将有机物气相氧化模型和颗粒物动力学冷凝生长模型通过VOC氧化产物的实时浓度耦合起来具体为：
8.根据权利要求1所述的全挥发性有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建方法，其特征在于，所述以大气中的反应物和反应条件为输入数据，运行所述有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型，并校验所述有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型性能，再通过模型机理解析模拟出全挥发性范围的有机物对颗粒物生长的贡献机制包括以下步骤：
9.根据权利要求8所述的全挥发性有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建方法，其特征在于，所述通过模型机理量化VOC前体物和反应路径对可冷凝有机蒸汽和颗粒物生长的贡献采用以下方式：
10.一种全挥发性有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建系统，其特征在于，包括：
...【技术特征摘要】
1.一种全挥发性有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建方法，其特征在于，所述构建方法包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的全挥发性有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建方法，其特征在于，所述构建有机物气相氧化模型包括以下步骤：
3.根据权利要求2所述的全挥发性有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建方法，其特征在于，所述voc前体物分为第一类voc前体物和第二类voc前体物；
4.根据权利要求3所述的全挥发性有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建方法，其特征在于，所述第一类voc前体物包括苯系物和单萜烯；其中，苯系物直接调用苯系物的i2d-vbs模型；单萜烯以2：8的比例将单萜烯的浓度分配给2d-vbs和r2d-vbs模型，结合构建单萜烯的气相氧化模型；
5.根据权利要求1-4任一项所述的全挥发性有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型的构建方法，其特征在于，所述构建有机物生成和颗粒物生长耦合箱模型包括以下步骤：
6.根据权利要求5所述的全挥发性有...
【专利技术属性】
技术研发人员：赵斌，李泽祺，尹德嘉，王书肖，蒋靖坤，乔晓慧，
申请(专利权)人：清华大学，
类型：发明
国别省市：
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