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【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及挥发性分布计算,尤其涉及一种不同粒径段有机气溶胶挥发性分布的计算方法与系统。
技术介绍
1、有机气溶胶(organic aerosol,oa)是大气气溶胶的重要组成部分,其对全球气候变化、大气颗粒物污染以及人体健康有重要的影响。oa根据其来源可以分为一次有机气溶胶(primary organic aerosol,poa)以及二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,soa)。研究指出soa在大部分大气环境中对oa有着更大的质量贡献。然而,目前人们对于poa、soa的理化性质以及来源仍旧缺少足够的了解,使得现有目前大气化学模式难以准确模拟oa在大气演化过程。oa的挥发性作为其重要的物理性质,其决定了soa的气粒转换过程,进而影响oa的质量浓度、化学组分以及粒径分布。
2、目前针对oa挥发性的研究,采用挥发性串联分析仪(volatility tandemdifferential mobility analyzer,vtdma)结合多元动力学挥发性模型,分析不同粒径段oa的挥发性分布。多元动力学挥发性模型是一种用于模拟单个颗粒物在不同环境不同温度条件下质量通量的模型,该模型可以采用前向模拟,即已知颗粒物化学组成及各化学组分挥发性的信息,结合颗粒物粒径、环境温度等参数,模拟颗粒物在不同温度环境下的质量变化过程。也可以采用逆向模拟,即已知颗粒物在不同温度环境挥发残余质量,结合上述颗粒物粒径等信息,推算颗粒物中各组分的挥发性分布信息。然而采用挥发性串联分析仪进行测量时,完全挥发组分(com
技术实现思路
1、为了解决上述技术问题,本专利技术的目的是提供一种不同粒径段有机气溶胶挥发性分布的计算方法与系统,能够去除由于完全挥发组分等因素所造成的误差,提高推算有机气溶胶挥发性分布的准确性。
2、本专利技术所采用的第一技术方案是:一种不同粒径段有机气溶胶挥发性分布的计算方法,包括以下步骤:
3、对颗粒物挥发性分布数据进行分析修正,得到修正后的挥发残余质量分数;
4、基于气溶胶化学组分测量设备测量不同粒径段颗粒物的化学组分数据;
5、基于采样流量计算颗粒物在加热管内部的停留时间;
6、基于加热管内颗粒物的质量转换过程对多元动力学挥发性模型进行改进,得到改进的多元动力学挥发性模型;
7、基于所述颗粒物挥发性分布数据、所述停留时间、所述化学组分数据和所述修正后的挥发残余质量分数对所述改进的多元动力学挥发性模型进行敏感性测试,得到最优的质量停留系数和蒸发焓;
8、基于所述最优的质量停留系数和蒸发焓对所述改进的多元动力学挥发性模型进行调整,并将实测颗粒物的化学组分数据、实测颗粒物的挥发残余质量分数作为模型的输入,推算实测颗粒物的不同粒径段有机气溶胶的挥发性分布。
9、进一步,所述对颗粒物挥发性分布数据进行分析修正,得到修正后的挥发残余质量分数这一步骤,其具体包括:
10、通过仪器测量颗粒物的挥发缩小因子;
11、基于tdmafit算法对所述颗粒物的挥发缩小因子进行订正,得到不同粒径颗粒物的挥发缩小因子概率分布函数;
12、基于所述不同粒径颗粒物的挥发缩小因子概率分布函数计算颗粒物的数量分数;
13、测量不挥发颗粒物在通过加热管过程的颗粒物数浓度,得到加热管通过率;
14、通过仪器获取颗粒物数浓度谱分布;
15、基于所述加热管通过率和所述颗粒物数浓度谱分布计算完全挥发组分的数浓度占比;
16、基于所述颗粒物的数量分数、所述颗粒物的挥发缩小因子和所述完全挥发组分的数浓度占比计算颗粒物的挥发残余质量分数,得到修正后的挥发残余质量分数。
17、通过该优选步骤,考虑颗粒物挥发过程中的粒径变化、完全挥发组分以及加热管通过率的粒径差异性误差因素,使得修正的挥发残余质量分数能够克服这些误差因素。
18、进一步,所述修正后的挥发残余质量分数,其计算表达式如下:
19、
20、
21、
22、
23、其中,dp表示特定测量粒径,t表示温度,mfr表示挥发残余质量分数,vfr表示挥发残余体积分数,假设颗粒物密度加热前后没有发生变化,挥发残余体积分数等同于挥发残余质量分数;vsf表示受热后的粒径变化,d0表示经过第一个电迁移率分析仪筛选后的粒径,dp(t)表示加热后的粒径,vsfi表示第f个粒径变化值,nfi表示颗粒物的粒径变化值为vsfi时的数量分数,nfcv表示完全挥发组分的数浓度占比,c表示颗粒物的挥发缩小因子概率分布函数,n(dp)表示描式电迁移率粒径谱仪测量的颗粒物数浓度,即加热前的颗粒物数浓度,n’(dp,t)表示经过挥发性串联电迁移率分析仪加热测量后的颗粒物数浓度,η表示加热管通过率。
24、进一步,所述加热管内颗粒物的质量转换过程,其计算表达式如下:
25、
26、
27、
28、
29、
30、
31、其中,dp(t)表示时刻t的颗粒物粒径,t0表示初始时刻,mp,i(t0)表示物种f在初始时刻的质量,ρi表示物种f的密度,di表示物种f各组分的扩散系数,f(kn,α)表示非连续质量转移的校正系数,α表示质量停留系数,kn表示克努森数,ci,g(t)表示时刻t物种f的气相浓度,fi表示物种f的摩尔分数,表示物种f在温度为t时的饱和蒸汽压,σs/a表示颗粒物的表面张力,mi表示物种f的摩尔质量,dp表示特定测量粒径,r表示理想气体常数,t表示温度,np(dp0)表示粒径为dp0的颗粒物数浓度,λi表示物种f在空气中的分子自由程,ci表示分子f平均速率,表示物种f在温度为t时的饱和蒸汽压,tref表示温度298.15k,δhvap,i表示蒸发焓。
32、进一步,所述停留时间,其计算表达式如下:
33、
34、其中,q表示采样流速,l表示加热管长度,s表示加热管横截面积,tres表示颗粒物在加热管内部的停留时间。
35、进一步,所述所述基于所述颗粒物挥发性分布数据、所述停留时间、所述化学组分数据和所述修正后的挥发残余质量分数对所述改进的多元动力学挥发性模型进行敏感性测试,得到最优的质量停留系数和蒸发焓这一步骤,其具体包括:
36、将所述颗粒物挥发性分布数据、所述停留时间、所述化学组分数据作为所述改进的多元动力学挥发性模型的输入,进行前向模拟,得到模拟的挥发残余质量分数;
37、将本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种不同粒径段有机气溶胶挥发性分布的计算方法,其特征在于,包括以下步骤:
2.根据权利要求1所述一种不同粒径段有机气溶胶挥发性分布的计算方法,其特征在于,所述对颗粒物挥发性分布数据进行分析修正,得到修正后的挥发残余质量分数这一步骤,其具体包括:
3.根据权利要求2所述一种不同粒径段有机气溶胶挥发性分布的计算方法,其特征在于,所述修正后的挥发残余质量分数,其计算表达式如下:
4.根据权利要求1所述一种不同粒径段有机气溶胶挥发性分布的计算方法,其特征在于,所述加热管内颗粒物的质量转换过程,其计算表达式如下:
5.根据权利要求1所述一种不同粒径段有机气溶胶挥发性分布的计算方法,其特征在于,所述停留时间,其计算表达式如下:
6.根据权利要求1所述一种不同粒径段有机气溶胶挥发性分布的计算方法,其特征在于,所述基于所述颗粒物挥发性分布数据、所述停留时间、所述化学组分数据和所述修正后的挥发残余质量分数对所述改进的多元动力学挥发性模型进行敏感性测试,得到最优的质量停留系数和蒸发焓这一步骤,其具体包括:
7.一种不同粒径段
...【技术特征摘要】
1.一种不同粒径段有机气溶胶挥发性分布的计算方法,其特征在于,包括以下步骤:
2.根据权利要求1所述一种不同粒径段有机气溶胶挥发性分布的计算方法,其特征在于,所述对颗粒物挥发性分布数据进行分析修正,得到修正后的挥发残余质量分数这一步骤,其具体包括:
3.根据权利要求2所述一种不同粒径段有机气溶胶挥发性分布的计算方法,其特征在于,所述修正后的挥发残余质量分数,其计算表达式如下:
4.根据权利要求1所述一种不同粒径段有机气溶胶挥发性分布的计算方法,其特征在于,所述加热管内颗粒物的质量转...
【专利技术属性】
技术研发人员:蔡明甫,谭浩波,许汉冰,袁斌,黄山,孙家仁,李菲,刘礼,
申请(专利权)人:生态环境部华南环境科学研究所生态环境部生态环境应急研究所,
类型:发明
国别省市:
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