【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于催化剂，尤其涉及一种配体辅助热原子化耦合缺陷捕获的单原子催化剂、其制备方法及应用。
技术介绍
1、有机废水富含有害有机物质，如溶解有机物、防腐剂、染料等。为了降低有机废水对环境造成的不良影响，研究人员开始探索催化剂在有机废水处理中的应用。
2、近十年来，与纳米级颗粒和团簇相比，单原子催化剂(sacs)已被证明在各种工业催化过程中具有优异的反应活性、选择性和稳定性。此外，sacs最大化的原子利用效率为实际应用中高成本、低丰度的贵金属带来了新的机遇。然而，由于单原子金属具有高表面自由能，在制备和应用过程中易发生团聚，甚至与其他官能团反应生成氧化物、氮化物和硫化物等杂质。因此，高载量单原子催化剂的合成仍是一个重大挑战，制约其实际应用。
3、尽管已经开发了各种基于物理和化学方法的合成策略，但目前的高载量单原子催化剂的合成方法往往不具普适性，且转化方法往往涉及高的退火温度以及还原气氛。因此，亟需开发一种策略实现高载量单原子催化剂的普适性合成，从而实现优异的多相催化。
技术实现思路
1、本专利技术的目的在于提供一种配体辅助热原子化耦合缺陷捕获的单原子催化剂、其制备方法及应用。
2、本专利技术提供一种配体辅助热原子化耦合缺陷捕获的单原子催化剂的制备方法，包括以下步骤：
3、a)将蒙脱土、金属前驱体和水混合，得到混合物；
4、b)将所述混合物与氮碳前驱体和含氟前驱体混合，超声分散，得到前驱体材料；
5、所述含氟前
6、c)将所述前驱体材料进行热解，得到配体辅助热原子化耦合缺陷捕获的单原子催化剂。
7、优选的，所述金属前驱体包括过渡金属盐前驱体和/或金属纳米颗粒；
8、所述过渡金属盐前驱体中的金属离子为铬离子、锰离子、铁离子、钴离子、镍离子和铜离子中的一种或几种；
9、所述金属纳米颗粒为纳米二氧化锰、纳米氧化铁、纳米四氧化三钴、纳米氧化镍、纳米氧化铜、纳米氢氧化铁、纳米氢氧化钴和纳米氢氧化镍中的一种或几种；
10、所述蒙脱土与金属前驱体的质量比为0.5：(0.01～1)。
11、优选的，所述氮碳前驱体为三聚氰胺、双氰胺和尿素中的一种或几种，所述蒙脱土与氮碳前驱体的质量比为0.5：(0.5～3)。
12、优选的，所述步骤c)中热解的温度为450～650℃，热解的升温速率为2～20℃/min；热解的时间为0.5～3小时。
13、本专利技术提供如上文所述的制备方法制备得到的配体辅助热原子化耦合缺陷捕获的单原子催化剂。
14、优选的，所述单原子催化剂包括氮氟共掺杂的碳载体和负载在所述碳载体上的金属单原子，且具有3d纳米片结构。
15、本专利技术提供如上文所述的配体辅助热原子化耦合缺陷捕获的单原子催化剂在催化活化过硫酸盐中的应用。
16、本专利技术提供如上文所述的配体辅助热原子化耦合缺陷捕获的单原子催化剂在水处理中的应用，所述单原子催化剂通过催化活化过硫酸盐去除水中的污染物。
17、优选的，所述单原子催化剂质量与过硫酸盐摩尔量之比为0.2g：(0.2～5)mmol。
18、优选的，所述水中的污染物包括酚类污染物、ppcps污染物与染料类污染物中的一种或几种。
19、本专利技术提供了一种配体辅助热原子化耦合缺陷捕获的单原子催化剂的制备方法，包括以下步骤：a)将蒙脱土、金属前驱体和水混合，得到混合物；b)将所述混合物与氮碳前驱体和含氟前驱体混合，超声分散，得到前驱体材料；所述含氟前驱体包括聚四氟乙烯和/或聚偏氟乙烯；所述蒙脱土与含氟前驱的质量比为0.5：(0.4～2)；c)将所述前驱体材料进行热解，得到配体辅助热原子化耦合缺陷捕获的单原子催化剂。本专利技术利用氮、氟前驱热解产生的配体辅助退火将金属离子或纳米颗粒连续而便捷地转化为单原子，同时利用蒙脱土介导实现碳载体均匀高效的氮氟共掺杂，并产生大量氮空位，原位捕获并稳定热雾化的单原子。利用含氟前驱热分解产生的含f中间体可与金属前驱体配位，辅助金属前驱的分散和热原子化；含氟前驱体热分解产生的hf等中间体可原位刻蚀蒙脱土，去除惰性的模板组分；氟掺杂会在碳载体上形成大量的氮空位，为金属单原子提供大量的锚定位点。
20、与现有技术相比，本专利技术中的制备方法能够实现多种过渡金属单原子的合成，金属前驱适用范围广，既可以是金属盐，也可以是金属或金属氧化物或金属氢氧化物纳米颗粒；同时，具有金属载量高、金属前驱利用率高的优势；并且配体辅助热原子化耦合缺陷捕获大大降低了单原子合成的活化温度，有效避免了纳米颗粒形成，无需后续酸洗等，大大降低二次污染、能耗和成本；此外，将合成的单原子催化剂用于催化活化过硫酸盐去除水中的污染物，具有100％选择性产高价金属的能力，污染物去除选择性高、抗干扰能力强，催化稳定性好、ph适用范围宽、氧化剂消耗少的优点。
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1.一种配体辅助热原子化耦合缺陷捕获的单原子催化剂的制备方法，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述金属前驱体包括过渡金属盐前驱体和/或金属纳米颗粒；
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述氮碳前驱体为三聚氰胺、双氰胺和尿素中的一种或几种，所述蒙脱土与氮碳前驱体的质量比为0.5：(0.5～3)。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤C)中热解的温度为450～650℃，热解的升温速率为2～20℃/min；热解的时间为0.5～3小时。
5.如权利要求1～4任意一项所述的制备方法制备得到的配体辅助热原子化耦合缺陷捕获的单原子催化剂。
6.根据权利要求5所述的配体辅助热原子化耦合缺陷捕获的单原子催化剂，其特征在于，所述单原子催化剂包括氮氟共掺杂的碳载体和负载在所述碳载体上的金属单原子，且具有3D纳米片结构。
7.如权利要求5或6所述的配体辅助热原子化耦合缺陷捕获的单原子催化剂在催化活化过硫酸盐中的应用。
8.如权利要求5或6所述的配体辅助热原子化耦
9.根据权利要求8所述的应用，其特征在于，所述单原子催化剂质量与过硫酸盐摩尔量之比为0.2g：(0.2～5)mmol。
10.根据权利要求8所述的应用，其特征在于，所述水中的污染物包括酚类污染物、PPCPs污染物与染料类污染物中的一种或几种。
...【技术特征摘要】
1.一种配体辅助热原子化耦合缺陷捕获的单原子催化剂的制备方法，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述金属前驱体包括过渡金属盐前驱体和/或金属纳米颗粒；
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述氮碳前驱体为三聚氰胺、双氰胺和尿素中的一种或几种，所述蒙脱土与氮碳前驱体的质量比为0.5：(0.5～3)。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤c)中热解的温度为450～650℃，热解的升温速率为2～20℃/min；热解的时间为0.5～3小时。
5.如权利要求1～4任意一项所述的制备方法制备得到的配体辅助热原子化耦合缺陷捕获的单原子催化剂。
6.根据权利要求5所述的配体辅助热...
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