【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及一种锂二次电池用负极活性物质及包含该负极活性物质的锂二次电池。
技术介绍
1、二次电池是可以重复充电和放电的电池，随着信息通信和显示器产业的发展，二次电池广泛用作如便携式摄像机、手机、笔记本电脑等的便携式电子通讯设备的动力源。此外，近年来，正在开发包括二次电池的电池组并用作如电动汽车的环保型汽车的动力源。
2、二次电池例如可以列举锂二次电池、镍镉电池、镍氢电池等，其中的锂二次电池具有高的工作电压和每单位重量的能量密度，并且有利于充电速度和轻量化，因此正积极地进行开发和应用。
3、例如，锂二次电池可以包括：电极组件，所述电极组件包括正极、负极和分离膜(隔膜)；以及电解液，所述电解液浸渍所述电极组件。所述锂二次电池还可以包括容纳所述电极组件和所述电解液的外装材料，例如软包型外装材料。
4、近年来，随着锂二次电池的应用对象的扩大，正在进行具有更高的容量和功率的锂二次电池的开发。例如，可以将高容量的硅氧化物等硅基材料用于负极活性物质。
5、然而，硅氧化物由于具有低体积膨胀率而表现出优异的寿命特性，但在充电初期形成不可逆相，因此初始效率可能会降低。
6、因此，需要一种改善负极活性物质的初始效率并提高寿命特性的负极活性物质。例如，韩国授权专利第10-1591698号公开了一种包含硅氧化物的负极活性物质，但在确保充分的寿命特性和初始效率方面存在局限性。
技术实现思路
1、要解决的技术问题
2、本专利技术的一个目
3、本专利技术的一个目的是提供一种包含具有提高的初始效率和寿命特性的锂二次电池用负极活性物质的锂二次电池。
4、技术方案
5、根据本专利技术的实施方案的锂二次电池用负极活性物质包含锂-硅复合氧化物颗粒，所述锂-硅复合氧化物颗粒包含li2sio3和li2si2o5中的至少一种，并且由以下式1定义的相分数比为1.0以下，其中，相对于所述锂-硅复合氧化物颗粒的总体积，所述锂-硅复合氧化物颗粒中粒径小于3μm的颗粒的含量为5体积％以下。
6、[式1]
7、相分数比＝i(225)/i(213)
8、式1中，i(225)为通过根据x射线衍射(x-ray diffraction，xrd)分析的里特沃尔德精修分析法(rietveld refinement)获得的所述li2si2o5的相分数，i(213)为通过根据x射线衍射分析的里特沃尔德精修分析法获得的所述li2sio3的相分数。
9、在一些实施方案中，所述相分数比可以为0.05至0.8。
10、在一些实施方案中，相对于所述锂-硅复合氧化物颗粒的总重量，所述锂-硅复合氧化物颗粒中包含的锂元素的含量可以为2-10重量％。
11、在一些实施方案中，相对于所述锂-硅复合氧化物颗粒的总重量，所述锂-硅复合氧化物颗粒中包含的锂元素的含量可以为4-9重量％。
12、在一些实施方案中，所述锂-硅复合氧化物颗粒的平均粒径(d50)可以为4-10μm。
13、在一些实施方案中，所述锂-硅复合氧化物颗粒可以进一步包含无定形碳。
14、在一些实施方案中，所述无定形碳可以包含选自软碳、硬碳、中间相沥青(mesophase pitch)氧化物及热解焦炭中的至少一种。
15、在一些实施方案中，相对于所述锂-硅复合氧化物颗粒的总重量，所述无定形碳的含量可以为1-25重量％。
16、在一些实施方案中，所述负极活性物质可以进一步包含石墨基颗粒，所述石墨基颗粒包含选自天然石墨和人造石墨中的至少一种。
17、在一些实施方案中，相对于所述锂-硅复合氧化物颗粒和所述石墨基颗粒的总重量，所述锂-硅复合氧化物颗粒的含量可以为5-40重量％。
18、根据示例性的实施方案的制备锂二次电池用负极活性物质的方法中，将硅源进行混合和第一煅烧，以获得硅氧化物颗粒，然后将所述硅氧化物颗粒加入分离装置中，以去除粒径小于3μm的颗粒，将已去除粒径小于3μm的颗粒的所述硅氧化物颗粒和锂源进行混合和第二煅烧，以形成包含li2sio3和li2si2o5中的至少一种的锂-硅复合氧化物颗粒。所述锂-硅复合氧化物颗粒的由以下式1定义的相分数比为1.0以下。
19、[式1]
20、相分数比＝i(225)/i(213)
21、式1中，i(225)为通过根据x射线衍射(xrd)分析的里特沃尔德精修分析法获得的所述li2si2o5的相分数，i(213)为通过根据x射线衍射分析的里特沃尔德精修分析法获得的所述li2sio3的相分数。
22、在一些实施方案中，所述硅源可以包含硅颗粒和sio2颗粒。
23、在一些实施方案中，所述分离装置可以包括旋风分离器(cyclone)。
24、在一些实施方案中，所述锂源可以为选自lioh、li、lih、li2o及li2co3中的至少一种。
25、在一些实施方案中，所述锂源中包含的锂元素的摩尔数与所述硅氧化物颗粒中包含的硅元素的摩尔数之比(li/si)可以为0.3至0.8。
26、有益效果
27、锂二次电池用负极活性物质包含锂-硅复合氧化物颗粒，所述锂-硅复合氧化物颗粒包含li2sio3和li2si2o5中的至少一种。锂-硅复合氧化物颗粒的由式1定义的相分数比为1.0以下，并且相对于总体积，微粉含量小于5体积％。因此，可以提高负极活性物质的容量特性，并且可以改善初始容量效率。
28、根据一些实施方案，相对于锂-硅复合氧化物颗粒的总重量，锂-硅复合氧化物颗粒中包含的锂元素的含量可以为2-10重量％。在上述范围内，可以防止锂含量过度增加，并且可以通过控制上述微粉来充分形成li2sio3。因此，可以保持负极活性物质的容量特性并改善功率特性。
29、根据一些实施方案，锂-硅复合氧化物颗粒可以进一步包含无定形碳。因此，可以提高锂-硅复合氧化物颗粒的电导率，并且可以抑制充放电时的负极活性物质的膨胀现象。
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1.一种锂二次电池用负极活性物质，其包含：
2.根据权利要求1所述的锂二次电池用负极活性物质，其中，所述相分数比为0.05至0.8。
3.根据权利要求1所述的锂二次电池用负极活性物质，其中，相对于所述锂-硅复合氧化物颗粒的总重量，所述锂-硅复合氧化物颗粒中包含的锂元素的含量为2-10重量％。
4.根据权利要求3所述的锂二次电池用负极活性物质，其中，相对于所述锂-硅复合氧化物颗粒的总重量，所述锂-硅复合氧化物颗粒中包含的锂元素的含量为4-9重量％。
5.根据权利要求1所述的锂二次电池用负极活性物质，其中，所述锂-硅复合氧化物颗粒的平均粒径D50为4-10μm。
6.根据权利要求1所述的锂二次电池用负极活性物质，其中，所述锂-硅复合氧化物颗粒进一步包含无定形碳。
7.根据权利要求6所述的锂二次电池用负极活性物质，其中，所述无定形碳包含选自软碳、硬碳、中间相沥青氧化物及热解焦炭中的至少一种。
8.根据权利要求6所述的锂二次电池用负极活性物质，其中，相对于所述锂-硅复合氧化物颗粒的总重量，所述无定形碳的含
9.根据权利要求1所述的锂二次电池用负极活性物质，其中，所述负极活性物质进一步包含石墨基颗粒，所述石墨基颗粒包含选自天然石墨和人造石墨中的至少一种。
10.根据权利要求9所述的锂二次电池用负极活性物质，其中，相对于所述锂-硅复合氧化物颗粒和所述石墨基颗粒的总重量，所述锂-硅复合氧化物颗粒的含量为5-40重量％。
11.一种锂二次电池，其包括：
12.一种制备锂二次电池用负极活性物质的方法，其包括以下步骤：
13.根据权利要求12所述的制备锂二次电池用负极活性物质的方法，其中，所述硅源包含硅颗粒和SiO2颗粒。
14.根据权利要求12所述的制备锂二次电池用负极活性物质的方法，其中，所述分离装置包括旋风分离器。
15.根据权利要求12所述的制备锂二次电池用负极活性物质的方法，其中，所述锂源为选自LiOH、Li、LiH、Li2O及Li2CO3中的至少一种。
16.根据权利要求12所述的制备锂二次电池用负极活性物质的方法，其中，所述锂源中包含的锂元素的摩尔数与所述硅氧化物颗粒中包含的硅元素的摩尔数之比Li/Si为0.3至0.8。
...【技术特征摘要】
1.一种锂二次电池用负极活性物质，其包含：
2.根据权利要求1所述的锂二次电池用负极活性物质，其中，所述相分数比为0.05至0.8。
3.根据权利要求1所述的锂二次电池用负极活性物质，其中，相对于所述锂-硅复合氧化物颗粒的总重量，所述锂-硅复合氧化物颗粒中包含的锂元素的含量为2-10重量％。
4.根据权利要求3所述的锂二次电池用负极活性物质，其中，相对于所述锂-硅复合氧化物颗粒的总重量，所述锂-硅复合氧化物颗粒中包含的锂元素的含量为4-9重量％。
5.根据权利要求1所述的锂二次电池用负极活性物质，其中，所述锂-硅复合氧化物颗粒的平均粒径d50为4-10μm。
6.根据权利要求1所述的锂二次电池用负极活性物质，其中，所述锂-硅复合氧化物颗粒进一步包含无定形碳。
7.根据权利要求6所述的锂二次电池用负极活性物质，其中，所述无定形碳包含选自软碳、硬碳、中间相沥青氧化物及热解焦炭中的至少一种。
8.根据权利要求6所述的锂二次电池用负极活性物质，其中，相对于所述锂-硅复合氧化物颗粒的总重量，所述无定形碳的含量为1-25重量％。
<...【专利技术属性】
技术研发人员：文俊亨，朴恩俊，俞到爱，郑周昊，
申请(专利权)人：SK新能源株式会社，
类型：发明
国别省市：
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