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【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于催化剂,具体涉及一种单原子铁负载石墨型氮化碳材料的应用。
技术介绍
1、近几十年来,抗生素在水环境中存在和迁移,因其具有持久性和抗生物降解性以及对生态环境和人类健康的潜在风险而备受关注。由于抗生素的大量生产和广泛使用,而传统的污水处理厂对抗生素的去除效果不佳,因此导致抗生素污染物源源不断进入到环境中,造成的环境污染越来越严重。兽类医药和人类服用医药的使用是抗生素进入环境的主要方式。低浓度的抗生素及其代谢产物会诱导产生耐药基因,这对水生生物和人类具有潜在的毒性作用。此外,抗生素结构复杂;它们对细菌的生长具有很强的抑制作用和杀灭作用,属于不可生物降解物质。抗生素作为一类新兴污染物,引起全球研究者们的广泛关注。
2、基于过一硫酸盐的高级氧化工艺可以快速有效地去除水中难降解有机污染物而备受关注。过渡金属单原子催化剂可以活化过一硫酸盐产生活性氧化物种降解有机污染物,而且反应可以在常温常压下进行,不需要热源和光源,反应体系简单,操作简便。然而,过渡金属单原子催化剂在实际应用过程中还存在一些问题,诸如对ph的高度依赖、金属浸出和金属易团聚等问题。针对过渡金属单原子催化剂而言,选择合适的载体不仅可以解决催化剂的回收问题,还可以增加催化反应活性位点并提高单原子的稳定性。石墨型氮化碳(g-c3n4)是一种独特的二维材料,具有成本低、物理化学稳定性高、环境友好等优点而被广泛研究用于废水污染控制领域。g-c3n4结构中c和n原子通常形成sp2杂化的c6n7环,即层内三-s-三嗪单元结构。此外,g-c3n4具有特定的c、n位点和
3、因此,本专利技术利用尿素和九水硝酸铁为原料制备单原子铁负载石墨型氮化碳复合催化剂,并将其用于活化过一硫酸盐催化降解含盐有机废水研究。该复合催化剂具有催化活性高、循环利用稳定性强,有效解决了金属铁原子的浸出造成的二次污染和失活等问题。
技术实现思路
1、针对现有技术中存在的过渡金属催化剂在制备过程中容易发生金属纳米颗粒团聚,金属易溶出,催化稳定性低等问题,本专利技术提供一种单原子铁负载石墨型氮化碳材料的应用及该原子铁负载石墨型氮化碳材料的制备方法。以尿素和九水硝酸铁为原料,通过两步高温煅烧法制备得到单原子铁负载石墨型氮化碳材料,在活化过一硫酸盐降解含盐有机污染物废水中表现出高效的催化性能和优异的稳定性。
2、本专利技术通过以下技术方案加以实现:
3、一种单原子铁负载石墨型氮化碳材料在含盐抗生素有机废水处理中的应用。
4、进一步地,单原子铁负载石墨型氮化碳材料在活化过一硫酸盐催化降解含盐有机废水中的应用。
5、该单原子铁负载石墨型氮化碳材料为褶皱片层结构,铁原子均匀地分布在石墨型氮化碳片层上,铁原子的铁源为九水硝酸铁,石墨型氮化碳的前驱体为尿素。
6、进一步地,单原子铁负载石墨型氮化碳材料中铁和石墨型氮化碳的掺杂质量比为1%-7%。
7、该单原子铁负载石墨型氮化碳材料采用以下步骤制备:
8、1)以尿素为原料在管式炉中在氮气氛围下高温煅烧,自然冷却后并充分研磨得到的淡黄色固体粉末为石墨型氮化碳;
9、2)将步骤1)得到的石墨型氮化碳和九水硝酸铁放进烧杯中,并加入无水乙醇,将混合物充分搅拌8-10h,然后在60-80℃烘干后充分研磨,再放进管式炉中,在氮气氛围下高温煅烧,自然冷却得到黄褐色粉末;
10、3)将步骤2)得到的黄褐色粉末用稀硫酸溶液进行搅拌酸洗,再用超纯水洗涤至滤液为中性,抽滤收集,再放进烘箱中于60-80℃进行烘干,最终得到的固体研磨为铁负载石墨型氮化碳材料fecn,铁元素和石墨型氮化碳的质量比为1-7%。
11、进一步地,步骤1)中,尿素在管式炉中的煅烧温度以5℃/min的速率升温至550-600℃,反应时间为2-3h。
12、进一步地,步骤2)中,石墨型氮化碳为1g,九水硝酸铁的质量为0.0722-0.5051g,无水乙醇的量为20ml。
13、进一步地,步骤2)中,高温煅烧过程以5℃/min的速率升温至550-600℃,反应时间为3-4h,高温煅烧反应结束后,自然冷却得到样品进行研磨。
14、进一步地,步骤1)和步骤2)中,氮气纯度≥99.99%。
15、进一步地,步骤3)中,硫酸溶液的浓度为1m,搅拌时间为2-3h,烘箱温度设置为60-80℃。
16、与现有技术相比,本专利技术具有以下有益效果:
17、1)本专利技术的单原子铁负载石墨型氮化碳材料具有良好的催化性能,且可循环利用,用以降解含盐有机废水中多种有机污染物;
18、2)本专利技术的单原子铁负载石墨型氮化碳材料,过渡金属铁掺杂石墨型氮化碳材料中铁以单原子形式均匀地分布在石墨型氮化碳片层上,以fe-n6键配位形式存在,使得催化材料中铁离子不易溶出,显著提高了材料的催化稳定性。通过单原子铁和石墨型氮化碳二者之间的结合,实现了高效活化过一硫酸盐催化降解有机废水;
19、3)本专利技术的单原子铁负载石墨型氮化碳材料,可活化过一硫酸盐降解多种难降解有机污染物,可在宽ph(3.0~11.0)范围内保持稳定的催化活性,同时在自然水体和干扰离子存在条件下仍能保持优异的催化性能,具有应用于处理实际废水的潜力。在含盐条件下,该催化材料可以更加快速高效活化过一硫酸盐催化氧化降解有机污染物,因此该催化材料具有处理含盐有机废水的应用潜力。
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1.一种单原子铁负载石墨型氮化碳材料在含盐抗生素有机废水处理中的应用。
2.如权利要求1所述的应用,其特征在于单原子铁负载石墨型氮化碳材料在活化过一硫酸盐催化降解含盐有机废水中的应用。
3.如权利要求1或2所述的应用,其特征在于所述单原子铁负载石墨型氮化碳材料为褶皱片层结构,铁原子均匀地分布在石墨型氮化碳片层上,铁原子的铁源为九水硝酸铁,石墨型氮化碳的前驱体为尿素。
4.如权利要求3所述的应用,其特征在于所述单原子铁负载石墨型氮化碳材料中铁和石墨型氮化碳的掺杂质量比为1%-7%。
5.如权利要求1或2所述的应用,其特征在于所述单原子铁负载石墨型氮化碳材料采用以下步骤制备:
6.如权利要求5所述的应用,其特征在于步骤1)中,尿素在管式炉中的煅烧温度以5℃/min的速率升温至550-600℃,反应时间为2-3h。
7.如权利要求5所述的应用,其特征在于步骤2)中,石墨型氮化碳为1g,九水硝酸铁的质量为0.0722-0.5051g,无水乙醇的量为20mL。
8.如权利要求5所述的应用,其特征在于步骤2)
9.如权利要求5所述的应用,其特征在于步骤1)和步骤2)中,氮气纯度≥99.99%。
10.如权利要求5所述的应用,其特征在于步骤3)中,硫酸溶液的浓度为1M,搅拌时间为2-3h,烘箱温度设置为60-80℃。
...【技术特征摘要】
1.一种单原子铁负载石墨型氮化碳材料在含盐抗生素有机废水处理中的应用。
2.如权利要求1所述的应用,其特征在于单原子铁负载石墨型氮化碳材料在活化过一硫酸盐催化降解含盐有机废水中的应用。
3.如权利要求1或2所述的应用,其特征在于所述单原子铁负载石墨型氮化碳材料为褶皱片层结构,铁原子均匀地分布在石墨型氮化碳片层上,铁原子的铁源为九水硝酸铁,石墨型氮化碳的前驱体为尿素。
4.如权利要求3所述的应用,其特征在于所述单原子铁负载石墨型氮化碳材料中铁和石墨型氮化碳的掺杂质量比为1%-7%。
5.如权利要求1或2所述的应用,其特征在于所述单原子铁负载石墨型氮化碳材料采用以下步骤制备:
6.如权利要求5所述的应用,其特征在于...
【专利技术属性】
技术研发人员:刘仁兰,朱迎迎,林熙,王筱咏,赵敏,郑向勇,濮梦婕,徐奔拓,金华长,
申请(专利权)人:温州大学,
类型:发明
国别省市:
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