【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于还原电极制备领域，具体涉及一种聚离子液体-金属酞菁还原电极制备方法，这是一种将金属酞菁分散在聚离子液体中并负载在碳布电极表面，作为电催化剂应用在电催化氮还原氨。
技术介绍
1、目前，haber-bosch法是应用最广泛的合成氨方法，这种方法虽然已经工业化，但仍然存在着很多问题。首先，haber-bosch法需要在高温和高压的状态下使用氮气和氢气进行反应，若氢气不纯净，则极易发生爆炸，造成严重后果。其次，氨在高温的条件下极易分解，导致产物不纯净。
2、金属酞菁具有2+价态的各种3d过渡金属，如fe、ni、cu、co和zn，可以取代大环其核心中的中心原子。金属酞菁的物理化学性质可以根据金属酞菁的结构和中心金属原子而变化，这使得扩展这些材料的电化学性质成为可能。由于单独的金属酞菁组分单一，且因强的π-π相互作用，常以多聚体的形式存在，会严重影响其催化活性，而分散的金属酞菁具有更好的催化性能。
技术实现思路
1、为了解决上述存在的技术问题，本专利技术从聚离子液体和金属酞菁的自身电荷性质出发，通过简单的静电络合作用，简单快速地制备了一系列聚离子液体-酞菁复合物。线性聚离子液体被用作分散剂和稳定剂，以防止金属酞菁分子通过库仑相互作用聚集，以碳布作为电极基质，制备具有氮还原性能的电极。
2、本专利技术采用的技术方案为：一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，制备方法包括如下步骤：
3、1)将聚离子液体用溶剂溶解，形成均一溶液a；
4、2)将
5、3)将溶液a和溶液b混合均匀后，超声分散，得溶液c；
6、4)将溶液c滴到电极表面，干燥，水洗，再真空干燥，得聚离子液体-金属酞菁还原电极。
7、进一步的，上述的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，步骤1)中，所述聚离子液体的组成为，阴离子为疏水性阴离子，优选双三氟甲基磺酸基亚胺阴离子或六氟磷酸根阴离子；阳离子为疏水性阳离子，优选1-乙烯基-3-乙基咪唑阳离子或1-丁基-3-甲基咪唑阳离子。
8、进一步的，上述的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，步骤2)中，所述金属酞菁为中心具有2+价态的3d过渡金属的多羧基金属酞菁。
9、更进一步的，上述的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，所述金属酞菁选自四羧基铁酞菁、四羧基钴酞菁或四羧基镍酞菁。
10、进一步的，上述的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，步骤1)和步骤2)中，所述溶剂选自n,n-二甲基甲酰胺、二甲基亚砜或二甲基乙酰胺。
11、进一步的，上述的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，步骤3)中，按摩尔比，金属酞菁:聚离子液体＝1:2～12。
12、进一步的，上述的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，步骤4)中，所述电极为碳布或碳纸。
13、更优选的，所述碳布为酸化碳布，所述酸化碳布的制备方法包括如下步骤：将碳布堆放在瓷舟里置于管式炉中，300℃煅烧2小时，将煅烧后的碳布和hcl溶液混合，超声后，超纯水冲洗至ph中性，真空干燥，得酸化碳布。
14、本专利技术的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极在电催化氮还原为氨中的应用。
15、进一步的，方法如下，以聚离子液体-金属酞菁还原电极为工作电极，ag/agcl为参比电极，碳棒为对电极，na2so4作为电解液，尾气接收液为h2so4；向体系通入氮气。
16、本专利技术的有益效果为：
17、1、本专利技术将四羧基铁酞菁分散在聚离子液体中制备了电催化剂聚离子液体-金属酞菁，并将聚离子液体-金属酞菁负载在碳布上，作为工作电极进行电催化氮还原产氨的研究，获得了更高的金属酞菁催化效率，提升了催化性能。
18、2、本专利技术在金属酞菁片层结构中插入聚合离子液体，改善了金属酞菁易聚集的情况，从而提高金属酞菁的催化性能。
19、3、本专利技术中采用的合成方法简单，材料易得，在催化剂的循环使用方面也展现出了很大的应用潜能，同时对于混合体系中催化剂的分离也变得简单易行，既节约了生产成本，也简化了繁琐的工序。
20、4、本专利技术将金属酞菁分散在聚离子液体中，并进一步负载在碳布表面。设计了一种聚离子液体-金属酞菁还原电极。
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1.一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，其特征在于，制备方法包括如下步骤：
2.根据权利要求1所述的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，其特征在于，步骤1)中，所述聚离子液体的组成为，阴离子选自双三氟甲基磺酸基亚胺阴离子或六氟磷酸根阴离子；阳离子选自1-乙烯基-3-乙基咪唑阳离子或1-丁基-3-甲基咪唑阳离子。
3.根据权利要求1所述的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，其特征在于，步骤2)中，所述金属酞菁为中心具有2+价态的3d过渡金属的多羧基金属酞菁。
4.根据权利要求3所述的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，其特征在于，所述金属酞菁选自四羧基铁酞菁、四羧基钴酞菁或四羧基镍酞菁。
5.根据权利要求1所述的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，其特征在于，步骤1)和步骤2)中，所述溶剂选自N,N-二甲基甲酰胺、二甲基亚砜或二甲基乙酰胺。
6.根据权利要求1所述的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，其特征在于，步骤3)中，按摩尔比，金属酞菁:聚离子液体＝1:2～12。
7.根据权利要求1所述的一种聚离子液体-金属酞菁还原
8.根据权利要求7所述的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，其特征在于，所述碳布为酸化碳布，所述酸化碳布的制备方法包括如下步骤：将碳布堆放在瓷舟里置于管式炉中，300℃煅烧2小时，将煅烧后的碳布和HCl溶液混合，超声后，超纯水冲洗至pH中性，真空干燥，得酸化碳布。
9.权利要求1-8任一项所述的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极在电催化氮还原为氨中的应用。
10.根据权利要求9所述的应用，其特征在于，方法如下：以聚离子液体-金属酞菁还原电极为工作电极，Ag/AgCl为参比电极，碳棒为对电极，Na2SO4作为电解液，尾气接收液为H2SO4；向体系通入氮气。
...【技术特征摘要】
1.一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，其特征在于，制备方法包括如下步骤：
2.根据权利要求1所述的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，其特征在于，步骤1)中，所述聚离子液体的组成为，阴离子选自双三氟甲基磺酸基亚胺阴离子或六氟磷酸根阴离子；阳离子选自1-乙烯基-3-乙基咪唑阳离子或1-丁基-3-甲基咪唑阳离子。
3.根据权利要求1所述的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，其特征在于，步骤2)中，所述金属酞菁为中心具有2+价态的3d过渡金属的多羧基金属酞菁。
4.根据权利要求3所述的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，其特征在于，所述金属酞菁选自四羧基铁酞菁、四羧基钴酞菁或四羧基镍酞菁。
5.根据权利要求1所述的一种聚离子液体-金属酞菁还原电极，其特征在于，步骤1)和步骤2)中，所述溶剂选自n,n-二甲基甲酰胺、二甲基亚砜或二甲基乙酰胺。
6.根据权利要求1所...
【专利技术属性】
技术研发人员：刘大亮，薛淞，宫谏，孙颖，吴琼，孟庆博，宋智凝，宋溪明，
申请(专利权)人：辽宁大学，
类型：发明
国别省市：
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