【技术实现步骤摘要】
本申请属于电化学生物传感器，尤其涉及一种微针电极及制备方法、微针阵列贴片式传感装置。
技术介绍
1、电化学生物传感器在医学、生物学研究以及临床诊断中有着重要的应用，近年来，结构简单、使用方便的可穿戴式传感器成为研究热点，在早期疾病诊断和日常医疗保健等方面表现出巨大潜力。可穿戴传感器通常可分为两类，即非侵入式设备和侵入式设备。近期的研究主要集中在前者，其原始生物样本主要是汗液、唾液或提取的组织间液。尽管非侵入式设备具有无创便携的优势，但其目前仍处于实验室阶段，主要原因是表皮分泌物中生物标志物浓度与内源性体液(如血液)中生物标志物浓度之间的相关性尚未得到充分验证。值得注意的是，由于皮下细胞间液中生物小分子标记物的含量与血液中的小分子标记物含量高度相关，用于组织液分析的微创式可穿戴设备逐渐引起研究学者的关注。
2、其中，基于微针的电化学生物传感器作为微创式设备的典型代表，由于微针的为侵入性作用形式，可以深入组织深处执行功能，且受益于微小的尺寸和精细的结构，其对于样本量的依赖性较小，可实现对组织间液的高效检测，目前已被广泛应用于原位监测皮下生物标志物。例如，j.wang等人开发了一种完全集成的可穿戴微针阵列，用于监测组织液中的葡萄糖、乳酸和酒精，其检测结果与血液或呼气中的标准方法检测结果具有良好的相关性。此外，葡萄糖监测系统在国际市场上的巨大成功也验证了微针技术的有效性。然而，目前大多微针式电化学传感器制备复杂，不易于大规模生产，且在刺入皮下时易受皮肤角质、油脂、护肤品等物质的污染，导致传感界面性能降低。此外，组织液中成分复
技术实现思路
1、本申请的目的在于提供一种微针电极阵列及制备方法，以及一种微针阵列贴片式传感装置，旨在解决皮下生物标志物的电化学传感器抗干扰性能差的问题。
2、为实现上述申请目的，本申请采用的技术方案如下：
3、第一方面，本申请提供一种微针电极阵列，包括若干个工作电极、对电极和参比电极；各所述工作电极以所述对电极为中心，均匀排布在所述对电极的周围，所述参比电极与任一所述工作电极间隔布置，所述参比电极与所述对电极间隔布置；任一所述工作电极和所述对电极均包括第一金属微针以及修饰于所述第一金属微针表面的贵金属层；所述参比电极包括与任一所述第一金属微针均间隔布置的第二金属微针以及修饰于所述第二金属微针表面的银/氯化银层；所述工作电极、所述对电极和所述参比电极的尖端部表面均设置有用于隔离外部环境的溶胀树脂层，且所述溶胀树脂层吸水后呈三维多孔立体结构。
4、第二方面，本申请提供一种微针电极阵列的制备方法，包括以下步骤：
5、金属微针表面改性：通过离子溅射法在第一金属微针表面形成贵金属层；通过电化学沉积法在第二金属微针表面形成银/氯化银层，得到表面改性的第一金属微针和第二金属微针；
6、溶胀树脂修饰金属微针：将溶胀树脂前驱体涂覆在所述表面改性的第一金属微针和第二金属微针的尖端部，真空干燥，得到所述微针电极。
7、第三方面，本申请提供一种微针阵列贴片式电化学传感装置，包括微针电极，所述微针电极为第一方面所述的微针电极或第二方面所述的制备方法得到的微针电极。
8、本申请第一方面提供的一种微针电极阵列，微针电极是电化学传感装置的核心元件，本专利技术在微针电极的针尖传感区域均涂覆有溶胀树脂层，目的是保护电极界面不受污染，减少皮下干扰。从效果来看，未溶胀的树脂作为微针电极的保护层，在微针插入皮肤时将电极表面与皮肤分泌物、外源性护肤品和表皮角质层隔离，从而保持微针的清洁，进而使得具有该微针电极的传感装置具有优异的抗污性能，而且，由于溶胀树脂具有优异的吸水性，因此当微针进入皮下组织时，树脂会自然发生膨胀过程并迅速形成具有三维多孔性状结构，从而使包括氧气在内的小分子和离子到达微针界面，并由于凝胶状溶胀树脂的分子筛效应而阻碍生物大分子的运输，这可能有利于确保微针对氧气的特异性并减少潜在的基质干扰，进而使得具有该微针电极的传感装置具有优异的抗干扰性能。
9、本申请第二方面提供的一种微针电极阵列的制备方法，方法简单，易于操作。将金属微针表面改性，增加微针传感面积及传感性能，然后在尖端传感区域上涂覆溶胀树脂，保护电极界面不受污染，减少皮下干扰。
10、本申请第三方面提供的一种微针阵列贴片式传感装置，成本低廉，制造简单，可以成功应用于监测运动时的皮下含氧量，并能及时分辨运动状态。所述传感装置为组织间液中其他生物标志物的检测提供了一种通用装置策略。可以预见，本申请提供的微针阵列贴片式传感装置将在呼吸系统疾病评估、手术监测和公共医疗保健方面发挥积极作用。
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1.一种微针电极阵列，其特征在于，包括若干个工作电极、对电极和参比电极；各所述工作电极以所述对电极为中心，均匀排布在所述对电极的周围，所述参比电极与任一所述工作电极间隔布置，所述参比电极与所述对电极间隔布置；
2.如权利要求1所述的微针电极阵列，其特征在于，所述工作电极、对电极和参比电极的中部表面均设置有绝缘层，所述中部是位于远离所述尖端部2～4mm，宽度为2～3mm的区域；和/或，
3.如权利要求2所述的微针电极阵列，其特征在于，所述绝缘层为环氧树脂层；和/或，
4.一种微针电极阵列的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
5.如权利要求4所述的微针电极阵列的制备方法，其特征在于，所述通过离子溅射法在第一金属微针表面形成贵金属层的具体步骤为：采用带有贵金属靶源的离子溅射仪在所述第一金属微针的表面溅射贵金属，溅射时间为1～6min；和/或，
6.如权利要求4或5所述的微针电极阵列的制备方法，其特征在于，在所述金属微针表面改性之前，还包括将所述金属微针进行清洗、脱脂、除锈处理的步骤；和/或，
7.如权利要求6所述
8.如权利要求7所述的微针电极阵列的制备方法，其特征在于，所述溶胀树脂前驱体溶液的制备方法为：将聚甲基乙烯基醚/马来酸共聚物、聚乙二醇、碳酸钠和聚丙烯酸钠在40～80℃下搅拌1～3h；以所述溶胀树脂前驱体溶液的总质量为100％计，所述聚甲基乙烯基醚/马来酸共聚物的浓度为2.5～15wt％，所述聚乙二醇的浓度为2.5～10wt％，所述碳酸钠的浓度为1～5wt％，所述聚丙烯酸钠的浓度为0.1～0.3wt％；或，
9.一种微针阵列贴片式传感装置，包括微针电极阵列，其特征在于，所述微针电极阵列为权利要求1～3任一项所述的微针电极阵列或权利要求4～8任一项所述的制备方法得到的微针电极阵列。
10.如权利要求9所述的微针阵列贴片式传感装置，其特征在于，包括：衬底；
...【技术特征摘要】
1.一种微针电极阵列，其特征在于，包括若干个工作电极、对电极和参比电极；各所述工作电极以所述对电极为中心，均匀排布在所述对电极的周围，所述参比电极与任一所述工作电极间隔布置，所述参比电极与所述对电极间隔布置；
2.如权利要求1所述的微针电极阵列，其特征在于，所述工作电极、对电极和参比电极的中部表面均设置有绝缘层，所述中部是位于远离所述尖端部2～4mm，宽度为2～3mm的区域；和/或，
3.如权利要求2所述的微针电极阵列，其特征在于，所述绝缘层为环氧树脂层；和/或，
4.一种微针电极阵列的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
5.如权利要求4所述的微针电极阵列的制备方法，其特征在于，所述通过离子溅射法在第一金属微针表面形成贵金属层的具体步骤为：采用带有贵金属靶源的离子溅射仪在所述第一金属微针的表面溅射贵金属，溅射时间为1～6min；和/或，
6.如权利要求4或5所述的微针电极阵列的制备方法，其特征在于，在所述金属微针表面改性之前，还包括将所述金属微针进行清洗、脱脂、除锈处...
【专利技术属性】
技术研发人员：李迎春，刘家希，刘江，杨娇，刘育坚，彭锌，
申请(专利权)人：哈尔滨工业大学深圳哈尔滨工业大学深圳科技创新研究院，
类型：发明
国别省市：
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