【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于催化材料，具体涉及一种高热稳定性钯单原子催化剂及其制备方法和应用。
技术介绍
1、多相催化领域中，反应位点往往集中于固体催化剂表面的活性位，因此通过增加表面活性金属的表面原子比可以提高催化效率。对于单原子催化剂而言，得益于其表面完全暴露的金属原子，不仅仅表现出优异的比活性，而且可以减少活性金属或贵金属的使用量，具备优异的商业化价值。然而，其表面完全暴露的金属原子在催化反应过程中更易迁移聚集，最终引发催化剂烧结失活。专利cn114950412b公开了一种原子重构制备单原子与纳米簇协同负载型催化剂的方法，该专利技术通过碱金属溶液对载体进行修饰，利用浸渍法制备出单原子负载型催化剂，但在环境诱导下，一些单原子位点发生聚集形成了纳米簇位点。因此，开发稳定的单原子催化剂对于解决能源和环境挑战至关重要。
2、目前，解决金属烧结失活的主要方法为：将金属原子锚定在氧化物载体上，亦或形成核壳结构，或其它封装结构。当利用载体表面氧缺陷与负载金属形成强相互作用时，虽然可以在一定程度上稳定金属，但是通常会留下较少的金属位点用于与反应物结合和催化，稳定性增加的同时却在一定程度上牺牲了部分催化活性，而且在足够高的温度下，催化剂载体自身烧结亦会破坏表面单原子结构，最终造成催化剂失活。专利cn116603523a公开了一种改性氧化铈载体负载的pt基催化剂的制备及其应用，该专利技术通过控制水热反应条件制备出改性ceo2，浸渍法将pt负载在改性的ceo2上，ceo2丰富的氧空位和较大的比表面积有利于分散活化pt活性物种，该催化剂虽然有优异的
技术实现思路
1、针对现有技术中钯单原子催化剂高热稳定性差的问题，本专利技术提供了一种高热稳定性钯单原子催化剂及其制备方法和应用，通过引入惰性材料氧化硅稳定氧化铈载体结构，同时进一步激发氧化铈的表面氧空位，在丰富氧空位的作用下，与单原子钯形成了强金属相互作用，不仅提高了催化剂整体热稳定性，同时提高了催化剂活性。
2、本专利技术通过以下技术方案实现：
3、一种高热稳定性钯单原子催化剂的制备方法，包括以下步骤：
4、（1）将铈盐和有机酸溶于酰胺中，于80~120℃条件下反应10~20 min，反应结束后收集产品，洗涤并干燥；
5、（2）将步骤（1）中得到的产品分散于水中，加入钯前驱体，调节ph至8~10，室温下搅拌反应1~2h，反应结束后收集产品，洗涤并干燥；
6、（3）将步骤（2）中得到的产品分散于水中，加入乙醇、硅前驱体，50~80℃下搅拌反应2~4h，反应结束后收集产品，洗涤并干燥，然后在空气氛围中700~1000oc煅烧1~5 h，得高热稳定性钯单原子催化剂。
7、进一步地，步骤（1）中的铈盐为硝酸铈、硫酸铈、硝酸铈氨及其水合物中的一种以上；所述的有机酸为对苯二甲酸、间苯二甲酸、苯甲酸、对乙基苯甲酸中的一种以上；所述的酰胺为n-n二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺中的一种以上。
8、进一步地，步骤（1）中铈盐：有机酸：酰胺的摩尔比为1:1~5:60~120。
9、进一步地，步骤（2）中所述的钯前驱体为pdcl2、k2pdcl4、na2pdcl4、h2pdcl4、pd(no3)2∙2h2o中的一种以上。
10、进一步地，步骤（2）中采用氨水、nahco3溶液、na2co3溶液中的一种调节ph至8~10。
11、进一步地，步骤（2）中钯前驱体中pd占催化剂总质量的0.5~10 wt%。
12、进一步地，步骤（3）中所述的硅前驱体为正硅酸乙酯、硅酸钠、硅溶胶中的一种以上。
13、进一步地，步骤（3）中硅前驱体与铈盐的摩尔比为5~20：1；水和乙醇的体积比为1：2~6。
14、本专利技术中，上述制备方法制备得到的高热稳定性钯单原子催化剂。
15、本专利技术中，所述的高热稳定性钯单原子催化剂在co转化中的应用。
16、本专利技术取得的有益效果为：
17、本专利技术以氧化铈为活性载体，通过引入惰性材料氧化硅，使得载体具备优异的结构稳定性，并且获得了丰富的氧空位，从而与活性钯单原子建立了强相互作用；载体中丰富的氧空位不仅可以充分活化钯原子，使其在载体表面呈现出高度分散状态，而且可以进一步抑制钯原子在高温环境中的聚集，避免了催化剂高温失活，不仅提高了催化剂整体热稳定性，同时提高了催化剂活性。
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1.一种高热稳定性钯单原子催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的高热稳定性钯单原子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（1）中的铈盐为硝酸铈、硫酸铈、硝酸铈氨及其水合物中的一种以上；所述的有机酸为对苯二甲酸、间苯二甲酸、苯甲酸、对乙基苯甲酸中的一种以上；所述的酰胺为N-N二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺中的一种以上。
3.根据权利要求1所述的高热稳定性钯单原子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（1）中铈盐：有机酸：酰胺的摩尔比为1:1~5:60~120。
4.根据权利要求1所述的高热稳定性钯单原子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（2）中所述的钯前驱体为PdCl2、K2PdCl4、Na2PdCl4、H2PdCl4、Pd(NO3)2∙2H2O中的一种以上。
5.根据权利要求1所述的高热稳定性钯单原子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（2）中采用氨水、NaHCO3溶液、Na2CO3溶液中的一种调节pH至8~10。
6.根据权利要求1所述的高热稳定性钯单原子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（2）中钯前
7.根据权利要求1所述的高热稳定性钯单原子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（3）中所述的硅前驱体为正硅酸乙酯、硅酸钠、硅溶胶中的一种以上。
8.根据权利要求1所述的高热稳定性钯单原子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（3）中硅前驱体与铈盐的摩尔比为5~20：1；水和乙醇的体积比为1：2~6。
9.一种权利要求1~8任一项所述的制备方法制备得到的高热稳定性钯单原子催化剂。
10.一种权利要求9所述的高热稳定性钯单原子催化剂在CO转化中的应用。
...【技术特征摘要】
1.一种高热稳定性钯单原子催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的高热稳定性钯单原子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（1）中的铈盐为硝酸铈、硫酸铈、硝酸铈氨及其水合物中的一种以上；所述的有机酸为对苯二甲酸、间苯二甲酸、苯甲酸、对乙基苯甲酸中的一种以上；所述的酰胺为n-n二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺中的一种以上。
3.根据权利要求1所述的高热稳定性钯单原子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（1）中铈盐：有机酸：酰胺的摩尔比为1:1~5:60~120。
4.根据权利要求1所述的高热稳定性钯单原子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（2）中所述的钯前驱体为pdcl2、k2pdcl4、na2pdcl4、h2pdcl4、pd(no3)2∙2h2o中的一种以上。
5.根据权利要求1所述的高热稳定性...
【专利技术属性】
技术研发人员：唐珂，林枫，王永浩，周小雨，张涵毓，
申请(专利权)人：菏泽学院，
类型：发明
国别省市：
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