【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及电催化，尤其是一种超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极及其制备方法。
技术介绍
1、氨作为世界上最大的化工产品，不仅可作为清洁能源代替化石燃料，也在农业、工业和医学领域里发挥巨大作用。目前，氨的大规模生产90％依赖于传统的哈伯-博施法(harber-bosch)法，即在高温高压下在铁基催化剂表面合成氨。但该工艺所需条件复杂，消耗能源巨大，且会产生大量二氧化碳，给环境造成了严重影响。相比之下，电化学还原系统可以在室温条件下利用均相或多相催化剂快速、高效、稳定地将水中硝酸根、亚硝酸根或氮气还原成氨。
2、将硝酸盐电还原成氨，既可减轻环境污染，也为可持续氨生产大大节约能源。选择硝酸根还原合成氨的优点为：(1)亚硝酸盐具有更好的水溶性以及更低的氮氧键能；(2)亚硝酸盐是水体最常见污染之一，电催化硝酸根还原合成氨是经济和环保途径下的理想选择。但硝酸根还原反应复杂，硝酸根还原合成氨过程是一个八电子传递反应，速率很慢，硝酸根特有的平面共振结构降低了其阴极吸附、抬高了转化过程能垒。而且目前也缺乏高效且合成工艺简单的电催化电极进行选择性合成氨。
技术实现思路
1、针对当前硝酸根电化学还原合成氨的方法存在的反应速度慢，效率低的问题，本专利技术提供一种超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极及其制备方法。
2、本专利技术提供的超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极，制备方法如下：
3、将超亲水高活性电极材料分散于去离子水和nafion溶液中，得到墨水；将墨水均匀涂覆
4、所述超亲水高活性电极材料由下述方法制成：
5、将含碳材料分散于去离子水中形成悬浮液，向悬浮液中加入多酚类化合物、金属盐和缓冲溶液后涡旋时间30-300s；然后将涡旋后的悬浮液通过乙醇和去离子水交替洗涤2～4次，离心分离出固体材料并冷冻干燥，即得到超亲水高活性电极材料。
6、所述含碳材料为疏水含碳材料或多孔含碳材料。
7、所述多酚类化合物选自鞣酸、没食子酸、儿茶素、花青素、氨基酸、多酚酰胺或苯酚中的一种。
8、所述金属盐选自铬、镍、铈、铁、钴、锰、锌、铝、铜、镓、镁、钒的氯盐、硝酸盐或硫酸盐中的一种。
9、所述缓冲溶液为3-(n-吗啡啉)丙磺酸缓冲溶液或磷酸盐缓冲溶液，其作用是维持悬浮液体系的ph值在7-8范围内。
10、优选的是，所述含碳材料为疏水v8c7或多孔碳纳米纤维。
11、优选的是，含碳材料质量与去离子水体积的用量为(1～8)mg：(80～2000)l。
12、优选的是，所述多酚类化合物先配制成浓度24mm的水溶液，再加入悬浮液中。含碳材料与多酚化合物溶液的质量体积比为(1～8)mg：(100～400)l。
13、优选的是，所述金属盐先配制成浓度24mm的水溶液，然后将金属盐溶液加入悬浮液中，含碳材料和金属盐溶液的质量体积比为(1～8)mg：(20～300)l。
14、上述制备方法制得的超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极应用于电催化硝酸根还原制氨，方法如下：
15、首先配制电解质溶液，于h型电解槽中将本专利技术所制备的超亲水高活性硝酸根还原制氨电极作为工作电极，铂丝电极为对电极，饱和氯化银电极为参比电极。
16、优选的是，所述电解液为0.1m磷酸盐缓冲液和0.1m硝酸钠溶液。电压范围为-0.3v～-0.7v(相对于可逆氢电极)。
17、与现有技术相比，本专利技术的有益之处在于：
18、(1)本专利技术提供了一种超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极的简易制备方法，多酚类化合物与金属盐反应形成配合物，并在含碳材料的表面沉积形成纳米颗粒状的fe-ta涂层结构，达到对含碳材料超亲水改性的目的，超亲水性加速了溶液中硝酸根还原，使电极更高效地实现硝酸根还原为氨。
19、(2)本专利技术的超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极可以直接用于常温常压下的电化学硝酸根还原制氨体系中，并且可以直接空气中保存。
20、(3)本专利技术制备工艺简单，成本低廉，可以在有机/无机材料表面快速形成纳米到微米级别的涂层实现快速材料功能化，制成电极材料。将本专利技术的电极材料应用于硝酸根还原制氨中表现出较高的氨产率和高的法拉第效率，整个反应在常温常压下进行，适合大规模生产应用。
21、本专利技术的其它优点、目标和特征将部分通过下面的说明体现，部分还将通过对本专利技术的研究和实践而为本领域的技术人员所理解。
本文档来自技高网...【技术保护点】
1.一种超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极的制备方法，其特征在于，将超亲水高活性电极材料分散于去离子水和Nafion溶液中，得到墨水；将墨水均匀涂覆于导电碳纸上得到超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极；
2.如权利要求1所述的超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极的制备方法，其特征在于，所述缓冲溶液为3-(N-吗啡啉)丙磺酸缓冲溶液或磷酸盐缓冲溶液。
3.如权利要求1所述的超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极的制备方法，其特征在于，所述含碳材料为疏水含碳材料或多孔含碳材料。
4.如权利要求3所述的超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极的制备方法，其特征在于，所述含碳材料为疏水V8C7或多孔碳纳米纤维。
5.如权利要求4所述的超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极的制备方法，其特征在于，含碳材料质量与去离子水体积的用量为(1～8)mg：(80～2000)L。
6.如权利要求1所述的超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极的制备方法，其特征在于，冷冻干燥温度为-10～-30℃，干燥时间为24～72h。
7.一种超亲水高活性硝酸根还原制
8.如权利要求7所述的超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极，其特征在于，应用于电催化硝酸根还原制氨。
...【技术特征摘要】
1.一种超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极的制备方法，其特征在于，将超亲水高活性电极材料分散于去离子水和nafion溶液中，得到墨水；将墨水均匀涂覆于导电碳纸上得到超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极；
2.如权利要求1所述的超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极的制备方法，其特征在于，所述缓冲溶液为3-(n-吗啡啉)丙磺酸缓冲溶液或磷酸盐缓冲溶液。
3.如权利要求1所述的超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极的制备方法，其特征在于，所述含碳材料为疏水含碳材料或多孔含碳材料。
4.如权利要求3所述的超亲水高活性硝酸根还原制氨工作电极的制备方法，其特征在于，...
还没有人留言评论。发表了对其他浏览者有用的留言会获得科技券。