强制造技术

本发明专利技术涉及强

【技术实现步骤摘要】
强U干扰下Pu同位素激光共振电离质谱分析方法及系统


[0001]本专利技术涉及一种同位素比值的激光共振电离质谱测量方法，具体涉及一种强
U
干扰下
Pu
同位素激光共振电离质谱分析方法及系统
。

技术介绍

[0002]通常
Pu
同位素比值测量的质谱技术主要有：热表面电离质谱
(TIMS)、
电感耦合等离子体质谱
(ICP
‑
MS)、
加速器质谱
(AMS)、
激光共振电离质谱
(LRIMS)
等
。
采用
TIMS
或
ICP
‑
MS
等通用质谱法测量
238
Pu
时，不可避免的受到同量异位素
238
U
的干扰，从而严重影响
Pu
同位素比值的准确测量；即使对样品进行
U、Pu
化学分离，但是由于酸溶剂
、
化学器皿
、
实验环境中都有痕量的铀
(U)
存在，因此，纯化后的
Pu
样品在分析痕量
238
Pu
时，仍旧受到明显的
238
U
干扰
。LRIMS
具有元素选择性可克服
238
U
对
238
Pu
的干扰，但受电离路径选择和同位素歧视效应的影响，
238
Pu/
239
Pu
比值的测量值存在较大偏差，需要标样进行校正，且同位素比值测量的精度受激光参数波动影响较大，使得测量的精度受限，尽管如此，
LRIMS
方法依然以其无与伦比的元素选择性
(
对样品化学分离要求低
)
受到科研工作者广泛关注，
LRIMS
在高干扰元素分析中是一种极具发展潜力的方法
。
[0003]2016
年，美国
B.H.Isselhardt(Improved precision and accuracy in quantifying plutonium isotope ratios by RIMS.J RadioanalNucl Chem.2016(307),2487
‑
2494)
在激光共振电离质谱分析
Pu
同位素比值时，原子化源采用激光烧蚀，
Pu
激光共振电离路径为
420.764nm、847.267nm、767.530nm
，质量分析器为飞行时间质量分析器
。
在该测量方案下，
238
Pu/
239
Pu
测量精度为2％～7％
、
准确度为
4.6
％
‑
22.5
％，
240
Pu/
239
Pu
测量精度为
0.58
％
‑
0.7
％
、
准确度为
0.91
％
‑
1.49
％
(95
％置信区间
)
，该方式下
238
Pu/
239
Pu
和
240
Pu/
239
Pu
测量结果依然存在较大偏差
。
[0004]综上，现有
Pu
激光共振电离质谱测量方法的同位素歧视效应严重
、
探测效率低
、
比值测量精密度低
、
测量误差大
。

技术实现思路

[0005]本专利技术的目的在于解决现有
Pu
激光共振电离质谱测量方法存在同位素歧视效应严重
、
探测效率低
、
比值测量精密度低
、
测量误差大的技术问题，而提出强
U
干扰下
Pu
同位素激光共振电离质谱分析方法及系统，其是一种
Pu
元素高选择性电离
、
低激光同位素歧视效应
、
高探测效率
、
高精密度和准确度的激光共振电离质谱分析方法
。
[0006]本专利技术的技术方案如下：
[0007]一种强
U
干扰下
Pu
同位素激光共振电离质谱分析方法，其特殊之处在于，包括以下步骤：
[0008]步骤1：基于待测
Pu
溶液制备样品源，所述待测
Pu
溶液中含有
238
U
以及
Pu
同位素，
Pu
同位素包括
238
Pu、
239
Pu
以及
240
Pu
；
[0009]步骤2：基于
Pu
原子的能极差设置激光共振电离质谱系统中三个激光器出射激光
的波长范围分别为
586.648nm
～
586.660nm、606.175nm
～
606.187nm
以及
642.716nm
～
642.728nm
，从而使得
Pu
同位素在激光束下电离，而
238
U
不电离，设置激光焦点聚焦于激光共振电离质谱系统中的样品源正前方1‑
2mm
处，焦点位置处的激光束束腰直径为
0.8
‑
1.2mm
；
[0010]步骤3：基于步骤2，对样品源进行
238
Pu、
239
Pu、
240
Pu
的质谱测量，完成强
U
干扰下
Pu
同位素激光共振电离质谱分析
。
[0011]进一步地，所述步骤1具体为：
[0012]1.1
将样品带置于除气装置中，在真空小于1×
10
‑5mbar
氛围里通以
4.5A
以上的电流高温煅烧
40min
‑
60min
后取出，其中，所述样品带为纯度大于
99.99
％的
Re
带；
[0013]1.2
将完成步骤
1.1
的样品带通
0.6
‑
1A
电流，取适量含碳且具有还原性的无机材料悬浊液转移至样品带中央，蒸干后，取适量待测
Pu
溶液转移至样品带中央，再次蒸干后，增加样品带本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.
一种强
U
干扰下
Pu
同位素激光共振电离质谱分析方法，其特征在于，包括以下步骤：步骤1：基于待测
Pu
溶液制备样品源，所述待测
Pu
溶液中含有
238
U
以及
Pu
同位素，
Pu
同位素包括
238
Pu、
239
Pu
以及
240
Pu
；步骤2：基于
Pu
原子的能级差设置激光共振电离质谱系统中三个激光器出射激光的波长范围分别为
586.648nm
～
586.660nm、606.175nm
～
606.187nm
以及
642.716nm
～
642.728nm
，从而使得
Pu
同位素在激光束下电离，而
238
U
不电离，设置激光焦点聚焦于激光共振电离质谱系统中的样品源正前方1‑
2mm
处，焦点位置处的激光束束腰直径为
0.8
‑
1.2mm
；步骤3：基于步骤2，对样品源进行
238
Pu、
239
Pu、
240
Pu
的质谱测量，完成强
U
干扰下
Pu
同位素激光共振电离质谱分析
。2.
根据权利要求1所述的强
U
干扰下
Pu
同位素激光共振电离质谱分析方法，其特征在于，所述步骤1具体为：
1.1
将样品带置于除气装置中，在真空小于1×
10
‑5mbar
氛围里通以
4.5A
以上的电流高温煅烧
40min
‑
60min
后取出，其中，所述样品带为纯度大于
99.99
％的
Re
带；
1.2
将完成步骤
1.1
的样品带通
0.6
‑
1A
电流，取适量含碳且具有还原性的无机材料悬浊液转移至样品带中央，蒸干后，取适量待测
Pu
溶液转移至样品带中央，再次蒸干后，增加样品带电流，使样品带成暗红状态，保持8‑
12s
，然后将电流降至
0.6
‑
1A
，再取适量含碳且具有还原性的无机材料悬浊液转移至样品带中央蒸干，获得无机材料
‑
样品
‑
无机材料三层结构的样品源
。3.
根据权利要求2所述的强
U
干扰下
Pu
同位素激光共振电离质谱分析方法，其特征在于：所述步骤2中，设置激光共振电离质谱系统中三个激光器出射激光的波长分别为
586.654nm、606.181nm
和
642.722nm。4.
根据权利要求3所述的强
U
干扰下
Pu
同位素激光共振电离质谱分析方法，其特征在于：所述步骤
1.2
中，含碳且具有还原性的无机材料悬浊液为氧化石墨烯悬浊液
。5.
根据权利要求1‑4任一所述的强
U
干扰下
Pu
同位素激光共振电离质谱分析方法，其特征在于：所述步骤3具体为：
3.1
逐渐加载样品带电流，利用二次电子倍增器探测
239
Pu
离子信号，并利用该信号优化激光焦点位置
、
离子透镜参数
、
并进行质谱峰中心标定；
3.2
控制样品带电流使
240
Pu
离子信号为
3000
‑
6000cps
时，分别利用法拉第杯和二次电子倍增器同时接收探测
239
Pu
和
240
Pu
离子信号，并计算当前
240
Pu/
239
Pu
的比值；
3.3
控制样品带电流使
238
Pu
离子信号强度为
3000
‑
6000cps
时，采用同时接收法利用法拉第杯探测接收
239
Pu、
240
Pu
的离子信号，同时利用二次电子倍增器探测接收
238
Pu

【专利技术属性】
技术研发人员：李志明，王文亮，张鹏飞，冯磊，沈小攀，徐江，汪伟，
申请(专利权)人：西北核技术研究所，
类型：发明
国别省市：