一种基于TPMS仿生连续梯度孔的甲烷干重整泡沫催化剂载体及制法、催化剂及制法制造技术

本发明专利技术公开了一种基于TPMS仿生连续梯度孔的甲烷干重整泡沫催化剂载体及制法、催化剂及制法。该载体通过TPMS方法生成模型，并通过3D打印得到，其中，载体的梯度渐变孔径为1～3mm。其制备为：通过遗传算法与CFD耦合模型得到目标梯度孔径分布，利用TPMS方法得到不同孔隙率的均匀多孔结构模型，最后通过3D打印生成。该催化剂的制法为：将Ni/MgAlO

【技术实现步骤摘要】
一种基于TPMS仿生连续梯度孔的甲烷干重整泡沫催化剂载体及制法、催化剂及制法


[0001]本专利技术涉及一种催化剂载体及其制备方法、催化剂及其制备方法，尤其涉及一种基于TPMS仿生连续梯度孔的甲烷干重整泡沫催化剂载体及制法、催化剂及制法。

技术介绍

[0002]工业革命以来，全球碳排放持续上升，温室效应愈发显著。为了实现零碳排放，可再生能源，尤其是太阳能，应被大量使用以取代化石燃料。另一方面，采用将二氧化碳转化为燃料等资源的技术极为关键。其中，太阳能二氧化碳
‑
甲烷重整制备燃料技术被认为是同时解决能源危机和全球变暖问题的关键之一。
[0003]与粉末催化剂相比，网状多孔泡沫反应器具有良好的导热性、优越的机械强度和较高的气体透过性，是太阳能驱动热化学反应的理想候选反应器。然而，当前大多数泡沫催化剂床层的填充方式为单层均匀多孔泡沫，其研究重点都在于研究多孔泡沫的排列参数(例如厚度，单层多孔泡沫的孔径等)。导致现有光热驱动甲烷干重整泡沫催化剂的温度分布和光
‑
燃料效率都有待进一步提高。
[0004]自然界中植物根茎所用于吸水的渐变孔，在过去的研究中显示出优异的传热和传质特性，其中，基于TPMS的结构设计被应用于仿生机械结构的研究。广泛存在于自然界的三周期极小曲面(TPMS)是一种在空间中三个维度方向周期性重复且平均曲率为零的特殊曲面，基于生成其胞体结构拓扑的数学模型，这一类结构表面光滑且孔洞高度连通，整体结构可由隐式函数精确控制，是一种设计建模多孔结构的优异解决方案。r/>[0005]然而，如何将基于TPMS的结构设计应用于甲烷干重整泡沫催化剂领域，还未有报道。

技术实现思路

[0006]专利技术目的：本专利技术的目的是提供一种传热传质特性优异的基于TPMS仿生连续梯度孔的甲烷干重整泡沫催化剂载体；
[0007]本专利技术的第二个目的是提供上述的基于TPMS仿生连续梯度孔的甲烷干重整泡沫催化剂载体的制备方法；
[0008]本专利技术的第三个目的是提供一种温度分布均匀性和光
‑
燃料效率提升的基于TPMS仿生连续梯度孔的甲烷干重整泡沫催化剂；
[0009]本专利技术的第四个目的是提供上述的基于TPMS仿生连续梯度孔的甲烷干重整泡沫催化剂的制备方法。
[0010]技术方案：本专利技术所述的基于TPMS仿生连续梯度孔的甲烷干重整泡沫催化剂载体，通过TPMS方法生成模型，然后通过3D打印得到所述的重整泡沫催化剂载体，所述的重整催化剂载体的梯度渐变孔径为1～3mm。
[0011]上述的基于TPMS仿生连续梯度孔的甲烷干重整泡沫催化剂载体的制备方法，包括
以下步骤：
[0012](1)通过遗传算法与CFD耦合模型得到目标梯度孔径分布；
[0013](2)利用TPMS方法得到不同孔隙率的均匀多孔结构模型；
[0014](3)根据不同孔隙率的均匀多孔结构模型，通过3D打印生成基于TPMS仿生连续梯度孔的甲烷干重整泡沫催化剂载体。
[0015]其中，步骤(1)的过程为：
[0016](a)遗传算法选用Matlab软件的单目标优化算法，建立遗传算法与CFD模型耦合的优化策略；
[0017](b)控制CFD模型与遗传算法之间的输入输出与变量控制，优化由遗传算法控制，首先初始化或更新要优化的变量，然后根据需要优化的变量值更新控制方程内与优化变量有关的其他变量值，将更新后的变量输入到Comsol求解器中求解CFD模型，之后根据更新设置边界条件、和经验公式，求解辐射分布，求解流动、传热、化学反应控制方程，获取新的仿真结果后暂停软件运行；
[0018](c)将结果输出到GA程序中评估当前泡沫结构的性能，将性能结果输出到优化程序中，并判断优化结果是否收敛。
[0019]其中，步骤(1)的具体计算过程为：
[0020]遗传算法中输入的变量被设置为与孔径相关的两个系数k1与k2。根据控制方程(d＝k1+k2×
h)，孔径d被设置为与系数k1，k2与孔所在的位置h有关的梯度渐变值。在遗传算法中，要优化的变量在Matlab优化工具箱中初始化或更新。一旦定义了这两个系数，就可以确定反应器的孔径，之后将孔径参数输入到Comsol中进行求解过程。Comsol求解过程中涉及化学反应、多孔介质流动、流固耦合传热、辐射传输和吸收等物理场方程。然后，暂停遗传算法并启动Comsol。将更新后的变量输入到Comsol求解器中求解CFD模型，之后根据更新设置边界条件、和经验公式，求解辐射分布，求解流动、传热、化学反应等控制方程，获取新的仿真结果后暂停软件运行。一旦仿真结果收敛，接收器性能评估所需的参数就会传输回遗传算法。遗传算法在Matlab工具箱中自动启动演化过程，并且可以迭代推导出反应器的最佳孔径范围，性能结果输出值为光
‑
燃效率，计算公式为：
[0021]三个化学反应方程，包括CO2‑
CH4重整(CRM)、逆水煤气变换反应(RWGS)和蒸汽甲烷重整反应(SMR)，如下所示：
[0022][0023][0024][0025]光
‑
燃料的转化效率η定义如下:
[0026][0027]其中r
H2
，r
CO
和r
CH4
分别是H2，CO和CH4的摩尔反应速率。的摩尔反应速率。和分别是H2，CO和CH4的标准燃烧热值。P
light
为照射到催化剂表面的聚光太阳能光功率。
[0028]其中，步骤(2)的具体过程为：
[0029](2.1)建立一个基于三角函数的水平集方程，其组合满足等式φ(x,y,z)＝c。在此处，函数φ(x,y,z)＝c是一个在等值c处计算的等曲面，则φ(x,y,z)<c时生成体结构；其中，φ(x,y,z)＝sin Xcos Y+sin Ycos Z+sin Zcos X；在方程中，X＝2απx、Y＝2βπy、Z＝2πγz，α，β和γ分别是在x，y和z方向上与孔径大小相关的常数；
[0030](2.2)定义新变量α，β，z为：
[0031][0032]为了避免模型的形状奇异，须满足以下标准：
[0033][0034](2.3)对于Z方向的渐变孔径模型，从Z
min
到Z
max
由C
min
梯度渐变为C
max
,C
max
＝m
·
C
min
，则有：
[0035]z＝Z
min
,α
(x,y,z)
＝β
(x,y,z)
＝γ
(x,y,z)
＝1
[0036]z＝Z
max
,α
(x,y,z)
＝β
(x,y,z)
＝γ
(x,y,z)
＝m
[0037本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种基于TPMS仿生连续梯度孔的甲烷干重整泡沫催化剂载体，其特征在于，通过TPMS方法生成模型，然后通过3D打印得到所述的重整泡沫催化剂载体，所述的重整催化剂载体的梯度渐变孔径为1～3mm。2.根据权利要求1所述的基于TPMS仿生连续梯度孔的甲烷干重整泡沫催化剂载体的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：(1)通过遗传算法与CFD耦合模型得到目标梯度孔径分布；(2)利用TPMS方法得到不同孔隙率的均匀多孔结构模型；(3)根据不同孔隙率的均匀多孔结构模型，通过3D打印生成基于TPMS仿生连续梯度孔的甲烷干重整泡沫催化剂载体。3.根据权利要求2所述的基于TPMS仿生连续梯度孔的甲烷干重整泡沫催化剂载体的制备方法，其特征在于，步骤(1)的过程为：(a)遗传算法选用Matlab软件的单目标优化算法，建立遗传算法与CFD模型耦合的优化策略；(b)控制CFD模型与遗传算法之间的输入输出与变量控制，优化由遗传算法控制，首先初始化或更新要优化的变量，然后根据需要优化的变量值更新控制方程内与优化变量有关的其他变量值，将更新后的变量输入到Comsol求解器中求解CFD模型，之后根据更新设置边界条件和经验公式，求解辐射分布，求解流动、传热、化学反应控制方程，获取新的仿真结果后暂停软件运行；(c)将结果输出到GA程序中评估当前泡沫结构的性能，将性能结果输出到优化程序中，并判断优化结果是否收敛；当仿真结果收敛时，接收器性能评估所需的参数传输回遗传算法；遗传算法在Matlab工具箱中自动启动演化过程，迭代推导出反应器的最佳孔径范围，性能结果输出值为光
‑
燃效率。4.根据权利要求2所述的基于TPMS仿生连续梯度孔的甲烷干重整泡沫催化剂载体的制备方法，其特征在于，步骤(1)的具体计算过程为：三个主要的反应方程，包括CO2‑
CH4重整、逆水煤气变换反应和蒸汽甲烷重整反应，如下所示：所示：所示：光
‑
燃料的转化效率η定义如下：其中r
H2
，r
CO
...

【专利技术属性】
技术研发人员：刘向雷，赵露露，郑雪蓉，穆泽垲，宣益民，
申请(专利权)人：南京航空航天大学，
类型：发明
国别省市：