一种基于导电复合材料的量子电容效应的生物化学分子检测方法技术

本发明专利技术公开了属于分子传感器技术领域的一种基于导电复合材料的量子电容效应的生物化学分子检测方法。采用工作电极、参比电极、对电极的三电极体系进行测试，通过在液体槽中滴入溶液使工作电极、参比电极均与溶液接触构成回路；采用锁相放大器或阻抗分析仪进行量子电容测试，根据测试的结果评估传感器件所处液体环境，检测生物化学分子在液体中的浓度。本发明专利技术制备方便、结构可控、稳定性高、生物兼容性好，能够实现互联网式的即时传感和信息通讯，具有极高的检测灵敏度。具有极高的检测灵敏度。具有极高的检测灵敏度。

【技术实现步骤摘要】
一种基于导电复合材料的量子电容效应的生物化学分子检测方法


[0001]本专利技术涉及分子传感器
，尤其涉及一种基于导电复合材料的量子电容效应的生物化学分子检测方法。

技术介绍

[0002]生物化学分子传感技术在生物医药、环境监测、临床治疗、化学工业等领域中发挥着重要的作用。二维导电材料由于其优异的电学性能、独特的二维结构以及良好的化学惰性，因此具有优良的传感敏感性，在分子传感
极具潜力。
[0003]量子电容检测作为一种高灵敏度检测机制，在医疗、环境目标分子的检测应用上具有独特优势，其传感原理是基于检测目标生物化学分子的电荷。量子电容变化信号反映了带电生物化学分子吸附在石墨烯表面时，由场效应引起的能量态密度的显著变化。而生物化学分子在石墨烯表面的吸附较快，同时电信号探测本身具有实时性，因此检测所需时间短，可实现在线快速检测。在固态材料中，石墨烯等二维材料的独特之处在于其所有原子都位于表面，因此表面及其能量态密度对环境变化极为敏感，检测灵敏度高，可实现痕量检测。自2009年通过离子液体实现石墨烯量子电容检测，到目前为止，已经实现了基于石墨烯量子电容的气体检测、溶液中的pH值及葡萄糖检测等。然而，由于当前大面积二维材料的制备及转移技术仍未成熟，仍难以获得高稳定、高均一二维衬底。实际上，目前基于导电二维材料的生物化学传感器，大多仅限于实验室的测试。而通过将导电二维材料与其它材料复合，获得可独立存在的宏观维度(微米级厚度)的廉价的、稳定的多层复合材料，将是解决以上问题的一个途径。
[0004]一般地，传感仅在材料的表面纳米层度几层发生，而复合材料本身具有微米级的厚度，使生物化学分子吸附引起的电阻变化较难被检测到。事实上，目前报道的气体与离子传感器使用的材料的厚度的最大值仅为15nm。因此，探究一种微米级厚度的具有宏观维度的导电复合材料的生物化学分子检测方法是十分必要的。这类导电复合材料有望用于陶瓷牙齿、骨骼、或其它陶瓷或高分子材料制品表面的生物化学传感，促进此类制品的智能化应用。

技术实现思路

[0005]本专利技术的目的是提出一种基于导电复合材料的量子电容效应的生物化学分子检测方法，其特征在于，包括以下步骤：
[0006]采用工作电极、参比电极、对电极的三电极体系进行测试，通过在液体槽中滴入溶液使工作电极、参比电极均与溶液接触构成回路；
[0007]采用锁相放大器或阻抗分析仪进行量子电容测试，根据测试的结果评估传感器件所处液体环境，检测生物化学分子在液体中的浓度。
[0008]工作电极为导电复合材料，参比电极为甘汞或氯化银，对电极为石墨或铂电极。
[0009]所述生物化学分子包括氢离子、氢氧根离子、钾离子、氯离子、DNA、RNA、葡萄糖。
[0010]采用锁相放大器或阻抗分析仪进行量子电容测试具体如下：
[0011]在外加直流电位不变的情况下，连续地改变外加交流电位的频率，测量体系中通过的电流，获得传感器件的电流
‑
频率关系曲线；根据电流与容抗、频率的关系，将获得的电流
‑
频率关系曲线的线性部分进行延伸，通过截距获得体系的电容，且体系的电容为导电复合材料的本征电容与界面电容的串联电容；
[0012]在外加交流电位不变的情况下，连续地改变外加直流电位的大小，测量体系中通过的电流，获得传感器件的电流
‑
栅极电压关系曲线；根据电流与容抗、容抗与电容的关系将电流
‑
栅极电压关系曲线转换为电容
‑
栅极电压关系曲线。
[0013]根据测试的结果评估传感器件所处液体环境具体包括：
[0014]将不同液体环境下测得的电容
‑
电压关系曲线绘制在同一坐标系上，根据曲线随着溶液中分子浓度发生的规律变化判断液体环境；
[0015]获得不同液体环境下同一外加直流电位下体系的本征电容，根据本征电容随着溶液中分子浓度发生的规律变化判断液体环境；
[0016]获得不同液体环境下电容
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栅极电压关系曲线的最小值、拐点、转折点的偏压值，根据此偏压值随着溶液中分子浓度发生的规律变化判断液体环境。
[0017]所述导电复合材料由导电二维材料与稳定的基体材料复合而成，其中导电二维材料的重量百分比为0～99.9％；
[0018]所述导电二维材料包括石墨烯及其衍生物、单层或多层过渡金属硫化物、二维纳米结构钙钛矿、石墨炔、金属纳米片；
[0019]所述稳定的基体材料包括二氧化硅、二氧化铝、二氧化钛、二氧化锆、二氧化铪的氧化物陶瓷，氮化硅、氮化硼的氮化物陶瓷，碳化硅的碳化物陶瓷、金属陶瓷、功能陶瓷及以上陶瓷复合物，聚苯胺、环氧树脂、酚醛树脂、PBS、PVC有机物及以上复合物。
[0020]所述导电复合材料的制备方法如下：
[0021]采用插层法、超声处理分散法或粉体混合法将导电二维材料在原子尺度上均匀地分散在稳定基底材料中，并通过压力烧结法、气氛压力烧结法进一步促进和诱导二维材料片层在陶瓷基底中实现定向排列；通过在与二维材料定向排列垂直的方向进行切割或解离获得其边缘。
[0022]通过在与二维材料定向排列垂直的方向进行切割或解离获得其边缘后，增加研磨、化学刻蚀、物理刻蚀进一步实现二维材料边缘的优化。
[0023]通过在与二维材料定向排列垂直的方向进行切割或解离获得其边缘后，进行表面化学修饰，修饰与特定靶物质特异性结合的受体。
[0024]所述传感器件的制备方法如下：
[0025]稳定衬底上涂上粘结剂，将导电复合材料固定，并露出其用于传感的切割面作为上表面；将导电胶涂在导电复合材料的一边作为电极引出；用绝缘材料将非传感的部分进行封装，制作出仅露出传感表面并防止液体与电极接触的液体槽。
[0026]本专利技术的有益效果在于：
[0027]1、本专利技术廉价、制备方便、结构可控、稳定性高、生物兼容性好、可重复使用；
[0028]2、本专利技术复合材料可重复使用进行分子检测，极大地增加了传感器的使用寿命、
降低了成本，操作简单；
[0029]3、可利用石墨烯的光学和机械性能以实现光电耦合和柔性的传感器设计，通过将石墨烯量子电容与合适的电感组成LC振荡回路，从而采用无线的方式读出，能够实现互联网式的即时传感和信息通讯；
[0030]4、本专利技术利用裸露石墨烯边缘的局域场增强效应，具有极高的检测灵敏度。
附图说明
[0031]图1(a)(b)(c)(d)分别为传感器件制备过程；
[0032]图2为石墨烯复合材料断面的SEM图；
[0033]图3为导电复合材料的场模拟图；
[0034]图4(a)(b)分别为测试体系实际搭建电路和等效电路图；
[0035]图5为本征电容测定电流
‑
频率关系曲线图；
[0036]图6为电容
‑
电压曲线测定图；
[0037]图7为电容
...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种基于导电复合材料的量子电容效应的生物化学分子检测方法，其特征在于，包括以下步骤：采用工作电极、参比电极、对电极的三电极体系进行测试，通过在液体槽中滴入溶液使工作电极、参比电极均与溶液接触构成回路；采用锁相放大器或阻抗分析仪进行量子电容测试，根据测试的结果评估传感器件所处液体环境，检测生物化学分子在液体中的浓度。2.根据权利要求1所述基于导电复合材料的量子电容效应的生物化学分子检测方法，其特征在于，工作电极为导电复合材料，参比电极为甘汞或氯化银，对电极为石墨或铂电极。3.根据权利要求1所述基于导电复合材料的量子电容效应的生物化学分子检测方法，其特征在于，所述生物化学分子包括氢离子、氢氧根离子、钾离子、氯离子、DNA、RNA、葡萄糖。4.根据权利要求1所述基于导电复合材料的量子电容效应的生物化学分子检测方法，其特征在于，采用锁相放大器或阻抗分析仪进行量子电容测试具体如下：在外加直流电位不变的情况下，连续地改变外加交流电位的频率，测量体系中通过的电流，获得传感器件的电流
‑
频率关系曲线；根据电流与容抗、频率的关系，将获得的电流
‑
频率关系曲线的线性部分进行延伸，通过截距获得体系的电容，且体系的电容为导电复合材料的本征电容与界面电容的串联电容；在外加交流电位不变的情况下，连续地改变外加直流电位的大小，测量体系中通过的电流，获得传感器件的电流
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栅极电压关系曲线；根据电流与容抗、容抗与电容的关系将电流
‑
栅极电压关系曲线转换为电容
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栅极电压关系曲线。5.根据权利要求1所述基于导电复合材料的量子电容效应的生物化学分子检测方法，其特征在于，根据测试的结果评估传感器件所处液体环境具体包括：将不同液体环境下测得的电容
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电压关系曲线绘制在同一坐标系上，根据曲线随着溶液中分子浓度发生的规律变化判断液体环境；获得不同液体环境下同一外加直流电位下体系的本征电容，根据本征电容随着溶液中分子浓度发生的规律变化判断液体环境；获得不同液体环境...

【专利技术属性】
技术研发人员：符汪洋，包磊，万春磊，黄语嘉，朱宏伟，
申请(专利权)人：清华大学，
类型：发明
国别省市：