一种基于机器学习的MOFs合成路线多目标优化方法技术

本发明专利技术公开了一种基于机器学习的MOFs合成路线多目标优化方法。该方法为采集制备Ce

【技术实现步骤摘要】
一种基于机器学习的MOFs合成路线多目标优化方法


[0001]本专利技术涉及人工智能与纳米复合催化材料
，特别是指一种基于机器学习的MOFs合成路线多目标优化方法。

技术介绍

[0002]金属有机框架(MOFs)是一类新兴的高多孔晶体化合物家族，由无机结构单元(原子、簇等)与有机配体通过配位键组装而成的周期性网状结构。由于MOFs具有独特的多孔结构、可调控的化学功能和广泛的拓扑结构，它在催化领域的应用吸引了多个学科研究人员的极大关注和积极参与。基于深入的实验和理论研究，MOFs在催化反应(例如，Diels
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Alder反应、Knoevenagel缩合反应、二氧化碳加氢反应、双环戊二烯加氢反应等)的应用中很大程度上依赖于其结构不规则性(即缺陷)。提高催化性能的有效方法是通过引入缺陷或掺杂剂来调整活性中心的电子结构，不饱和配位位点(即配体缺陷位点)可作为底物活化的活性位点。因此，对MOFs中的结构缺陷进行智能控制对于实现理想性能至关重要。
[0003]另一方面，虽然MOFs的缺陷工程为催化应用提供了新的机会，但是缺陷工程导致MOFs晶体稳定性降低，其结构容易坍塌。其中，MOFs的热稳定性对于高温应用非常关键，例如涉及放热催化反应的应用，MOFs材料的热稳定性是金属中心与有机配体结合强度以及连接金属离子或簇的有机配体数量的结果，金属中心之间的有机配体缺失可能对热稳定性产生不利影响。因此，如何制备获得具有良好催化性能，并且仍具有一定热稳定性的MOFs是高效开发MOFs催化材料的迫切需求。/>[0004]目前，尽管对MOFs合成的研究已经深入，但对合成过程本身以及干预其中的不同实验变量的影响的系统分析却相当缺乏,针对缺陷调控的研究模式主要依赖传统的实验试错法，存在研发周期长、成本高、效率低的典型问题。因此，在待探索的实验空间中精准制定合成路线，从根本上改变依赖先验知识的传统试错式实验方法，是一个有待解决的科学难题。以机器学习辅助合成策略的高效规划是实现目标MOFs材料精准制备的必由之路，能有效避免盲目实验导致时间和成本的浪费，驱动MOFs材料的精准合成，因此开发一种基于机器学习的MOFs合成路线多目标优化方法具备广阔的实用前景。

技术实现思路

[0005]本专利技术要解决的技术问题是提供一种基于机器学习的MOFs合成路线多目标优化方法，其能克服在同时优化MOFs材料缺陷含量和热稳定性两种性能时存在实验周期长以及实验成本高等缺点，而提供一种简便快捷、低成本、节省人力的基于机器学习技术同时优化多性能的方法。本专利技术采用机器学习的多目标优化策略试图实现从根本上改变依赖先验知识的传统试错式实验方法，精确高效地指导MOFs材料的实验合成，实现研发效率的大幅跃迁。
[0006]为解决上述技术问题，本专利技术提供如下技术方案：
[0007]一种基于机器学习的MOFs合成路线多目标优化方法，包括以下步骤：
[0008]S1、采集制备Ce
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UiO
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66的反应温度、反应时间、调节剂用量等合成条件并通过热重分析曲线评估其缺陷含量及热稳定性，以此作为Ce
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UiO
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66合成条件—性能数据集；
[0009]S2、将数据集随机划分为训练集和测试集，采用八种机器学习算法分别对Ce
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UiO
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66各性能进行建模，并筛选确定用于各性能预测的代理模型；
[0010]S3、确定候选合成条件空间作为待优化的搜索空间，计算搜索空间中Ce
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UiO
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66各性能的目标实现概率(PA)值并扩展为多目标评估因子，筛选获得预期达到目标性能的合成方案；
[0011]S4、采用水热法依据预期合成方案制备Ce
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UiO
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66材料；
[0012]S5、对制备获得的Ce
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UiO
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66材料进行目标性能的表征测试，若测试数据不满足目标需求，则更新数据集及代理模型。
[0013]其中，优选地，S1中，所述Ce
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UiO
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66合成条件—性能数据集，具体为：针对Ce
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UiO
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66进行文献调研，建立包含反应温度、反应时间、甲酸用量、硝酸铈铵用量、对苯二甲酸用量、N,N
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二甲基甲酰胺(DMF)用量、水用量七维实验变量的Ce
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UiO
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66合成条件—性能数据集，包括合成条件、配体缺失的缺陷含量和热稳定性。
[0014]其中，优选地，S1中，所述通过热重分析曲线评估其缺陷含量及热稳定性，具体为：找到热重分析数据曲线的二阶导极值点，作为材料失重过程的区域，在失重区域的曲线台阶前水平处作切线与曲线拐点处作切线，两条切线的交点即为该材料失重过程起始发生的参考温度点，用于表征材料的热稳定性，作为机器学习的目标性能之一；两条切线交点的重量百分比记为y1，材料在500℃处完成失重过程，完全热分解后的重量百分比记为y2，通过理论公式计算Ce6O
6+x
(BDC)6‑
x
中配体缺失的缺陷含量用于表征材料的催化活性，作为机器学习的目标性能之一。
[0015]其中，优选地，S2中，所述在性能建模过程中，选用八种机器学习算法包括：随机森林、核岭回归、支持向量机、K近邻、神经网络、Xgboost(eXtreme Gradient Boost)、Adaboost(Adaptive Boost)和LightGBM(Light Gradient Boosting Machine)八种机器学习算法，并使用贝叶斯优化进行超参数的调优。
[0016]其中，优选地，S2中，所述将数据集随机划分为训练集和测试集，筛选确定用于各性能预测的代理模型，具体为：在训练过程中，按照0.8：0.2的比例将数据集随机分成训练集和测试集，采用公式计算模型预测的平均绝对误差MAE，其中，x表示整个样本的训练集数据，y表示整个样本的测试集数据，x
i
表示实际表征的数据，y
i
表示机器学习模型预测的数据，i表示训练集或测试集中数据样本的序号，n表示训练集或测试集中数据样本的总数量，重复这个过程100次，计算MAE在训练集和测试集上的均值以分析模型的准确性，所述平均绝对误差最低的机器学习模型分别为用于材料缺陷含量和热稳定性性能预测的代理模型。
[0017]其中，优选地，S2中，所述最优模型算法为Adaboost算法。
[0018]其中，优选地，S3中，所述确定候选合成条件空间作为待优化的搜索空间，具体为：根据所述的制备Ce
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UiO
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66的合成条件类别，确定反应温度、反应时间、甲酸用量、硝酸铈铵用量、对苯二甲酸用量、N,N
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二甲基甲酰胺用量、水用量七维实验变量组成的Ce本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种基于机器学习的MOFs合成路线多目标优化方法，其特征在于，包括以下步骤：S1、采集制备Ce
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UiO
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66的合成条件并通过热重分析曲线评估其缺陷含量及热稳定性，以此作为Ce
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UiO
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66合成条件—性能数据集；S2、将数据集随机划分为训练集和测试集，采用八种机器学习算法分别对Ce
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66各性能进行建模，并筛选确定用于各性能预测的代理模型；S3、确定候选合成条件空间作为待优化的搜索空间，计算搜索空间中Ce
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66各性能的目标实现概率PA值并扩展为多目标评估因子，筛选获得预期达到目标性能的合成方案；S4、采用水热法依据预期合成方案制备Ce
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66材料；S5、对制备获得的Ce
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66材料进行目标性能的表征测试，若测试数据不满足目标需求，则更新数据集及代理模型。2.根据权利要求1所述的基于机器学习的MOFs合成路线多目标优化方法，其特征在于，S1中，所述Ce
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66合成条件—性能数据集，具体为：针对Ce
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66进行文献调研，建立包含反应温度、反应时间、甲酸用量、硝酸铈铵用量、对苯二甲酸用量、N,N
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二甲基甲酰胺用量、水用量七维实验变量的Ce
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66合成条件—性能数据集，包括合成条件、配体缺失的缺陷含量和热稳定性。3.根据权利要求1所述的基于机器学习的MOFs合成路线多目标优化方法，其特征在于，S1中，所述通过热重分析曲线评估其缺陷含量及热稳定性，具体为：找到热重分析数据曲线的二阶导极值点，作为材料失重过程的区域，在失重区域的曲线台阶前水平处作切线与曲线拐点处作切线，两条切线的交点即为该材料失重过程起始发生的参考温度点，用于表征材料的热稳定性，作为机器学习的目标性能之一；两条切线交点的重量百分比记为y1，材料在500℃处完成失重过程，完全热分解后的重量百分比记为y2，通过理论公式计算Ce6O
6+x
(BDC)6‑
x
中配体缺失的缺陷含量用于表征材料的催化活性，作为机器学习的目标性能之一。4.根据权利要求1所述的基于机器学习的MOFs合成路线多目标优化方法，其特征在于，S2中，所述在性能建模过程中，选用八种机器学习算法包括：随机森林、核岭回归、支持向量机、K近邻、神经网络、Xgboost、Adaboost和LightGBM八种机器学习算法，并使用贝叶斯优化进行超参数的调优。5.根据权利要求1所述的基于机器学习的MOFs合成路线多目标优化方法，其特征在于，S2中，所述将数据集随机划分为训练集和测试集，筛选确定用于各性能预测的代理模型，具体为：在训练过程中，按照0.8：0.2的比例将数据集随机分成训...

【专利技术属性】
技术研发人员：王戈，林璟，高鸿毅，刘志盟，班涛，李恬，周圣澜，
申请(专利权)人：北京科技大学，
类型：发明
国别省市：