一种高热导率低电阻率氮化硅陶瓷的制备方法技术

本发明专利技术提供了一种高热导率低电阻率氮化硅陶瓷的制备方法，将40～71wt％的氮化硅粉体、25～50wt％的二氧化钛、4～10wt％的烧结助剂和氮化硅粉体重量0～2％的有机碳源均匀混合、干燥、过筛后压制成型，得到陶瓷素坯；将陶瓷素坯在400～900℃焙烧处理0.5～2小时；在1450～1650℃保温处理2～4h后升温至1850～1950℃气压烧结0.5～12小时，得到氮化硅陶瓷。本发明专利技术的技术方案工艺简单稳定，条件易于控制，可得到力学性能优异，具有低电阻率的高热导率氮化硅陶瓷。导率氮化硅陶瓷。导率氮化硅陶瓷。

【技术实现步骤摘要】
一种高热导率低电阻率氮化硅陶瓷的制备方法


[0001]本专利技术涉及非氧化物陶瓷制备
，具体地说，涉及一种以原位生成导电相TiN
(1
‑
x)
C
x
，气压烧结制备低电阻率的高热导率氮化硅陶瓷材料的方法。

技术介绍

[0002]氮化硅陶瓷具有优异的力学性能，包括高抗弯强度和断裂韧性，优异的导热性能，良好的抗热震性，较小的高温蠕变性，同时较好耐磨损、耐腐蚀性等特点，广泛应用于结构陶瓷领域，诸如汽车，航空航天和电子等。尤其是近年来半导体领域对高导热且阻值可控氮化硅陶瓷有了迫切的需求。
[0003]氮化硅的晶体结构由强共价键组成，导致材料烧结难度大，因此通常采用液相烧结制备致密的氮化硅陶瓷材料。同时当烧结温度高于1850℃时，氮化硅的分解速率迅速增大，因此通常采取两种方法避免氮化硅的分解，一是通过施加气体压力，抑制反应的进行，即气压烧结，最终在较高烧结温度制备出高性能的氮化硅陶瓷材料；二是通过选用适当的烧结助剂，在烧结过程中生成液相降低烧结温度，制备出致密的氮化硅陶瓷材料，即液相烧结技术。
[0004]目前关于氮化硅研究的最高水平是由Zhou等通过添加5mol％MgO和2mol％Y2O3作为烧结助剂在0.1MPa氮气气氛、1400℃条件下反应烧结4小时，然后在1MPa氮气气氛，1900℃条件下保温60小时，最后以0.2℃/分钟速度降温，得到热导率为182W/(m
·
K)的氮化硅陶瓷。尽管该技术得到了良好的热导率，但是成本较高，限制了氮化硅陶瓷的进一步发展应用。
[0005]针对氮化硅电阻率的调节，目前主要通过氮化钛，碳化钛等导电相改善，上述相关导电相往往不利于氮化硅陶瓷的烧结致密化，因此通常施加机械加压，相关专利有CN201510067122.7，CN202010817985.2，CN202110140908.2，上述专利的烧结方式主要包括微波烧结，热压烧结，对于制备大尺寸及复杂结构氮化硅陶瓷以及提高热导率而言并非实用。同时添加大量的导电相会严重影响氮化硅陶瓷的热导率和力学等性能。

技术实现思路

[0006]针对现有技术中的问题，本专利技术的目的在于提供了一种以常规气压烧结的途径，通过添加二氧化钛，在高温阶段形成TiN
(1
‑
x)
C
x
导电相的方式，制备高导热且电阻率可调节的氮化硅陶瓷。
[0007]本专利技术提供了一种高热导率低电阻率氮化硅陶瓷的制备方法，包括以下步骤：
[0008]步骤1，以总配料质量100％计，将40～71％的氮化硅粉体、25～50％的二氧化钛、4～10％的烧结助剂和氮化硅粉体重量0～2％的有机碳源均匀混合、干燥、过筛得到陶瓷混合粉体；
[0009]步骤2，将陶瓷混合粉体压制成型，通过气压烧结后得到氮化硅陶瓷。
[0010]优选的：所述步骤2包括：
[0011]步骤2.1，将陶瓷混合粉体压制成型，得到陶瓷素坯；
[0012]步骤2.2，将陶瓷素坯在400～900℃焙烧处理0.5～2小时；
[0013]步骤2.3，在1450～1650℃保温处理2～4h后升温至1850～1950℃气压烧结0.5～12小时，得到氮化硅陶瓷。
[0014]优选的：所述氮化硅粉体的粒径范围在0.5～3μm。
[0015]优选的：所述二氧化钛和烧结助剂的平均粒径小于2μm。
[0016]优选的：所述烧结助剂包括镧系稀土氧化物中的至少一种和氧化镁。
[0017]优选的：所述有机碳源包括聚乙二醇、聚乙烯吡咯烷酮、葡萄糖、蔗糖、果糖、纤维素和淀粉中的至少一种。
[0018]优选的：所述步骤2.1中压制成型的方式为干压成型或/和冷等静压成型。
[0019]优选的：所述步骤2.2中焙烧处理的升温速率范围为1～30℃/min，降温速率范围为1～30℃/min或者随炉降温。
[0020]优选的：所述步骤2.3中保温处理和气压烧结的升温速率范围为1～30℃/min，降温速率范围为1～30℃/min或者随炉降温。
[0021]优选的：所述步骤2.3中气压烧结的气氛为氮气、氮氢混合气体中的至少一种，气体压力0.1
‑
2MPa。
[0022]优选的：所述步骤2生成TiC
x
N
(1
‑
x)
导电相，其中x＝0～1。
[0023]本专利技术技术方案工艺简单稳定，条件易于控制，通过引入适量的二氧化钛和有机碳源，采用气压液相烧结技术，即可得到以β
‑
Si3N4为主相，TiN
(1
‑
x)
C
x
为第二相(其中x＝0～1)，力学性能优异，具有低电阻率的高热导率氮化硅陶瓷。
附图说明
[0024]通过阅读参照以下附图对非限制性实施例所作的详细描述，本专利技术的其它特征、目的和优点将会变得更明显。
[0025]图1为实施例1得到的样品的SEM谱；
[0026]图2为实施例1得到的样品的XRD图。
具体实施方式
[0027]现在将参考附图更全面地描述示例实施方式。然而，示例实施方式能够以多种形式实施，且不应被理解为限于在此阐述的实施方式。相反，提供这些实施方式使得本专利技术将全面和完整，并将示例实施方式的构思全面地传达给本领域的技术人员。在图中相同的附图标记表示相同或类似的结构，因而将省略对它们的重复描述。
[0028]在本专利技术的实施例中，提供了一种气压烧结制备高热导率氮化硅陶瓷的方法，包括以下步骤：
[0029]步骤1，混料。
[0030]以总配料质量100％计，将40～71wt％的氮化硅粉体、25～50wt％的二氧化钛，4～10wt％的烧结助剂，占氮化硅粉体重量0
‑
2wt％的有机碳源均匀混合并干燥过筛。
[0031]其中使用氮化硅粉体粒径范围在0.5～3μm，氧含量1.08wt％，α相含量大于95％。
[0032]二氧化钛和烧结助剂粒径小于2μm，纯度99％以上。
[0033]混合方式可采用湿法球磨1～24小时，得到陶瓷浆料，然后采用真空干燥或者旋转蒸发将所得的浆料干燥得到混合粉体。
[0034]干燥获得混合粉体经过过筛，得到混合陶瓷粉体，其中筛网目数范围为100～300目。
[0035]烧结助剂包括氧化镁以及镧系稀土氧化物中的至少一种。
[0036]有机碳源包括聚乙二醇，聚乙烯吡咯烷酮，葡萄糖，蔗糖，果糖，纤维素和淀粉中的至少一种。
[0037]步骤2.1，成型。
[0038]将所得的陶瓷混合粉体置于模具中施压成型，得到陶瓷素坯。
[0039]施压成型的方式可以是干压成型或/和冷等静压成型，优选为先干压成型后冷等静压成型。
[0040]干压成型或/和冷等静压成型压力范围在30～300MPa。
[0本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种高热导率低电阻率氮化硅陶瓷的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：步骤1，以总配料质量100％计，将40～71％的氮化硅粉体、25～50％的二氧化钛、4～10％的烧结助剂和氮化硅粉体重量0～2％的有机碳源均匀混合、干燥、过筛得到陶瓷混合粉体；步骤2，将陶瓷混合粉体压制成型，通过气压烧结后得到氮化硅陶瓷。2.根据权利要求1所述的高热导率低电阻率氮化硅陶瓷的制备方法，其特征在于：所述步骤2包括：步骤2.1，将陶瓷混合粉体压制成型，得到陶瓷素坯；步骤2.2，将陶瓷素坯在400～900℃焙烧处理0.5～2小时；步骤2.3，在1450～1650℃保温处理2～4h后升温至1850～1950℃气压烧结0.5～12小时，得到氮化硅陶瓷。3.根据权利要求1所述的高热导率低电阻率氮化硅陶瓷的制备方法，其特征在于：所述氮化硅粉体的粒径范围在0.5～3μm。4.根据权利要求1所述的高热导率低电阻率氮化硅陶瓷的制备方法，其特征在于：所述二氧化钛和烧结助剂的平均粒径小于2μm。5.根据权利要求1所述的高热导率低电阻率氮化硅陶瓷的制备方法，其特征在于：所述...

【专利技术属性】
技术研发人员：段于森，张景贤，
申请(专利权)人：中国科学院上海硅酸盐研究所，
类型：发明
国别省市：