一种高效催化氧化二氯甲烷的RuO2/Nb2O5/CeO2催化剂及制备方法，属于催化化学与环境化学领域。首先制备纳米CeO2；然后将草酸铌铵(C2H2O4·
【技术实现步骤摘要】
一种高效催化氧化二氯甲烷的RuO2/Nb2O5/CeO2催化剂及制备方法
[0001]本专利技术涉及一种用于高效催化氧化二氯甲烷的RuO2/Nb2O5/CeO2催化剂及其制备方法，具体为采用初湿浸渍法将Nb2O5和RuO2负载到CeO2上，然后再通过焙烧处理获得RuO2/Nb2O5/CeO2(RuNbCe)催化剂，该催化剂表现出对二氯甲烷氧化良好的催化活性。属于催化化学与环境化学领域。
技术介绍
[0002]含氯挥发性有机物(Chlorinated Volatile Organic Compounds,简称CVOCs)作为一类普遍存在的污染物已经引起了广泛的关注。CVOCs主要来源于制药、造纸、农药和油漆等行业。它们的化学性质稳定、毒性强、难降解、易在土壤和生物体内富集，对生态环境和人类健康产生不利影响。二氯甲烷(DCM)作为最稳定的氯代烷烃，广泛存在于制药行业的各个环节中，是生产青霉素和阿莫西林过程中产生的一种特征污染物，其具有麻醉作用，主要损害中枢神经和呼吸系统，且具有致癌性。在众多处理CVOCs的方法中，催化氧化法因其能耗低，效率高，污染低等优点被认为是最有效的消除方法之一，该方法的关键是开发出具有良好的低温氧化活性、高温稳定性和价格低廉的催化剂。常见的催化剂包括贵金属催化剂和非贵金属催化剂。氧化铈是一种稀土金属氧化物，其具有较高的储氧能力和丰富的氧空位，与其他活性金属的相互作用强，能够催化氧化许多分子。本专利技术中将钌的前驱体溶液和铌的前驱体溶液通过浸渍的途径负载到氧化铈上，通过控制钌与铌的含量，成功制备了RuNbCe催化剂，制备的催化剂可以成功地催化消除二氯甲烷，在长达24h的反应过程中无明显失活，具有优异的耐久性。
[0003]据我们所知，目前没有文献和专利报道过利用初湿浸渍法将RuO2与Nb2O5同时负载到CeO2载体上的制备及其对二氯甲烷催化氧化性能的研究。本专利技术公开了RuNbCe催化剂的可控制备方法，研究发现RuNbCe催化剂对二氯甲烷具有优良的催化活性和热稳定性。
技术实现思路
[0004]本专利技术的目的在于采用初湿浸渍法将RuO2和Nb2O5负载到CeO2表面，经过焙烧形成负载型RuNbCe催化剂，用于催化燃烧二氯甲烷。
[0005]一种用于催化燃烧二氯甲烷的催化剂及其制备方法，本专利技术具体包括以下步骤：
[0006](1)CeO2的制备
[0007]将15g的六水合硝酸铈((Ce(NO3)3·
6H2O)置于坩埚中，然后将坩埚置于马弗炉中在空气气氛中进行焙烧，在升温速率为2℃/min的条件下升温至550℃，并保温2h以获得CeO2纳米催化剂。
[0008](2)RuNbCe催化剂的制备
[0009]将草酸铌铵(C2H2O4·
x(NH3)
·
x(Nb))溶液负载到CeO2纳米催化剂上干燥焙烧得到Nb2O5/CeO2纳米催化剂，将RuCl3水溶液负载到Nb2O5/CeO2纳米催化剂上干燥焙烧得到RuO2/
Nb2O5/CeO2催化剂，记为RuNbCe。
[0010]称取一定量CeO2于坩埚中，然后称取草酸铌铵(C2H2O4·
x(NH3)
·
x(Nb))溶于一定量的去离子水中配成C2H2O4·
x(NH3)
·
x(Nb)水溶液，逐滴滴入坩埚并用玻璃棒搅拌，滴加完后将坩埚置于烘箱中在120℃干燥10min，然后转移至马弗炉中在空气气氛中进行焙烧，在升温速率为5℃/min的条件下升温至550℃，并保温2h以获得Nb2O5/CeO2纳米催化剂；然后称取Nb2O5/CeO2纳米催化剂置于坩埚中，称取水合三氯化钌(RuCl3·
xH2O)溶于一定量去离子水中配置成RuCl3水溶液，逐滴滴入坩埚并用玻璃棒搅拌，滴加完后将坩埚置于烘箱中在120℃干燥10min，然后转移至马弗炉中在空气气氛中进行焙烧，在升温速率为5℃/min的条件下升温至550℃，并保温2h，获得RuO2/Nb2O5/CeO2催化剂，记为RuNbCe。其中Nb2O5与CeO2的质量比约5:100，RuO2与CeO2的质量比为1：100。
[0011]本专利技术所得催化剂用于二氯甲烷催化燃烧。
[0012]催化剂性能评价：
[0013]选择二氯甲烷作为探针分子进行相关催化剂性能评价，配气的组成为500ppm二氯甲烷+20vol％O2+N2(平衡气)及其空速为15,000mL/(g
·
h)，在RuNbCe催化剂上，二氯甲烷转化率达到50％时所需反应温度和90％时所需反应温度(T
50％
和T
90％
分别为250℃和287℃。RuNbCe催化剂不仅具有优异的催化活性，而且降低了多氯副产物的产生。
[0014]本专利技术的催化剂制备工艺简单，对二氯甲烷表现出良好的催化活性，且抗氯中毒性能强，催化剂寿命长，在大气污染控制领域具有良好的应用前景。
附图说明
[0015]图1为所制得催化剂的XRD谱图。
[0016]图2为所制得催化剂的TEM和HAADF
‑
STEM图。其中(a)为RuNbCe的TEM谱图，(b)为RuNbCe催化剂的HAADF
‑
STEM图，以及Ru、Nb、Ce、O的mapping谱图。
[0017]图3为所制得RuNbCe和对比样品CeO2催化剂对二氯甲烷催化氧化的活性曲线图。反应条件为:500ppm二氯甲烷+20vol％O2+N2(平衡气)，空速为15,000mL/(g
·
h)。
[0018]图4为所制RuNbCe催化剂的耐久热稳定性测试图。
具体实施方式
[0019]为了进一步阐述本专利技术，下面以实施例作详细说明，并给出附图描述本专利技术得到的各催化剂材料。
[0020]实施例1
[0021](1)CeO2的制备
[0022]将15g的六水合硝酸铈((Ce(NO3)3·
6H2O)置于坩埚中，然后将坩埚置于马弗炉中在空气气氛中进行焙烧，在升温速率为2℃/min的条件下升温至550℃，并保温2h以获得CeO2纳米催化剂。
[0023](2)RuNbCe催化剂的制备
[0024]称取CeO2于坩埚中，然后称取草酸铌铵(C2H2O4·
x(NH3)
·
x(Nb))溶于一定量的去离子水中配成C2H2O4·
x(NH3)
·
x(Nb)水溶液，逐滴滴入坩埚并用玻璃棒搅拌，滴加完后将坩埚置于烘箱中在120℃干燥10min，然后转移至马弗炉中在空气气氛中进行焙烧，在升温
速率为5℃/min的条件下升温至550℃，并保温2h以获得Nb2O5/CeO2纳米催化剂。然后称取Nb2O5/CeO2纳米催化剂置于坩埚中，称取水合三氯化钌(RuCl3·
xH2O)溶于一定量去离子水中配置成RuCl3水溶液，随后以跟Nb2O5/CeO2相同操作过本文档来自技高网...
【技术保护点】
【技术特征摘要】
1.一种用于催化燃烧二氯甲烷有机物的RuO2/Nb2O5/CeO2催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：(1)CeO2纳米催化剂的制备；(2)RuNbCe纳米催化剂的制备；将草酸铌铵(C2H2O4·
x(NH3)
·
x(Nb))溶液负载到CeO2纳米催化剂上干燥焙烧得到Nb2O5/CeO2纳米催化剂，将RuCl3水溶液负载到Nb2O5/CeO2纳米催化剂上干燥焙烧得到RuO2/Nb2O5/CeO2催化剂，记为RuNbCe。2.按照权利要求1所述的一种用于催化燃烧二氯甲烷催化剂的制备方法，其特征在于，步骤(1)CeO2纳米催化剂的制备：将15g的六水合硝酸铈((Ce(NO3)3·
6H2O)置于坩埚中，然后将坩埚置于马弗炉中在空气气氛中进行焙烧，在升温速率为2℃/min的条件下升温至550℃，并保温2h以获得CeO2纳米催化剂。3.按照权利要求1所述的一种用于催化燃烧二氯甲烷催化剂的制备方法，其特征在于，称取一定量CeO2于坩埚中，然后称取草酸铌铵(C2H2O4·
x(NH3)
·
x(Nb))溶于一定...
【专利技术属性】
技术研发人员：邓积光，郝文成，王治伟，戴洪兴，刘雨溪，敬林，隗陆，张红红，
申请(专利权)人：北京工业大学，
类型：发明
国别省市：
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