一种CoFe合金催化电极材料、制备方法以及应用技术

本发明专利技术适用于电催化技术领域，提供了一种CoFe合金催化电极材料的制备方法，包括以下步骤：将Co(CH3COO)2·

【技术实现步骤摘要】
一种CoFe合金催化电极材料、制备方法以及应用


[0001]本专利技术属于电催化
，尤其涉及一种CoFe合金催化电极材料、制备方法以及应用。

技术介绍

[0002] NH3是一种多功能化合物，可作为肥料、化学物质或燃料使用。传统的哈勃
‑
博世法合成NH3的工艺需要高温高压，这种工艺的高能耗面临着高成本和高二氧化碳排放等缺点，而电化学氮还原（NRR）合成NH3可以在常温常压下操作，但是氮氮三键的断裂需要消耗巨大能量，而且产氨的法拉第效率较低。因此，研究人员在不断寻找高效和可替代的氨合成方法来取代传统方法，一方面，亚硝酸盐有较好的溶解性和更低的氮氧键能；另一方面，亚硝酸盐是地下水最常见的污染源之一，从经济和环保角度来看，电催化亚硝酸盐还原制氨是一个理想的选择。
[0003]然而，由于亚硝酸盐还原过程复杂，目前缺乏高效的催化剂，选择性地引导反应途径向氨转化，且现有的催化剂存在合成复杂，稳定性不强等问题。

技术实现思路

[0004]本专利技术实施例的目的在于提供一种CoFe合金催化电极材料的制备方法，旨在解决上述
技术介绍
中提出的问题。
[0005]本专利技术实施例是这样实现的，一种CoFe合金催化电极材料的制备方法，包括以下步骤：将Co(CH3COO)2·
4H2O和Na3C6H5O7·
2H2O溶解于去离子水中，形成溶液A；将K3[Fe(CN)6]溶解于去离子水中，形成溶液B；将溶液A和溶液B混合、搅拌后水浴加热得到前体，将前体煅烧，即可得到所述CoFe合金催化电极材料。
[0006]优选地，将溶液A和溶液B混合、搅拌后水浴加热得到前体的步骤中，所述溶液A和溶液B的物质的量之比为3:2。
[0007]优选地，将溶液A和溶液B混合、搅拌后水浴加热得到前体的步骤中，所述水浴加热的温度为50
‑
100℃，水浴加热的时间为3
‑
9 h。
[0008]优选地，将前体煅烧的步骤中，所述煅烧的温度为400
‑
800℃，保温时间为1
‑
3h。
[0009]本专利技术实施例的另一目的在于一种上述CoFe合金催化电极材料的制备方法制备得到的CoFe合金催化电极材料。
[0010]本专利技术实施例的又一目的在于一种CoFe合金催化电极材料在亚硝酸根还原制氨中的应用。
[0011]优选地，所述亚硝酸根还原制氨在H型三电极电解池中进行，所述电解池包括阳极区、阴极区、三电极和电解质溶液，所述CoFe合金催化电极材料涂覆在导电碳纸上作为三电极中的工作电极。
[0012]优选地，所述三电极还包括铂片电极、Ag/AgCl电极。
[0013]优选地，所述阳极区和阴极区由两个特制玻璃杯构成，中间由隔膜隔开，所述隔膜为阳离子交换膜。
[0014]优选地，所述电解质溶液为0.1M磷酸盐缓冲溶液和0.1M亚硝酸钠溶液，施加电压范围为
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0.6
‑
0.4V。
[0015]本专利技术实施例提供的一种CoFe合金催化电极材料的制备方法工艺简单、成本低廉，将其应用在亚硝酸根还原制氨中时，表现出较高的氨产率、高的法拉第效率和良好的循环电解稳定性。在整个反应过程中，装置设备简单，具有广阔的市场应用前景。
附图说明
[0016]图1为本专利技术实施例1提供的CoFe合金前体的X射线衍射图；图2为本专利技术实施例3提供不同扫描速率下CoFe合金催化电极材料线性伏安扫描图；图3为本专利技术实施例3提供的CoFe合金催化电极材料产氨法拉第效率和氨产率图；图4为本专利技术实施例4提供的CoFe合金催化电极材料循环电解稳定性图；图5为本专利技术实施例3、5、6提供的不同煅烧温度的CoFe合金催化电极材料线性伏安扫描图。
实施方式
[0017]为了使本专利技术的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本专利技术进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本专利技术，并不用于限定本专利技术。
[0018]以下结合具体实施例对本专利技术的具体实现进行详细描述。
实施例
[0019]一种CoFe合金催化电极材料前体，其制备方法包括以下步骤：称取598mg Co(CH3COO)2·
4H2O和588mg Na3C6H5O7·
2H2O溶解于80ml去离子水中，得到溶液A；再称取528mg K3[Fe(CN)6]溶解于120ml去离子水中，得到溶液B；将两种溶液混合后在80℃水浴加热下反应6h，反应结束后，待其自然冷却至室温，在高速离心机中离心得到产物，再用去离子水和无水乙醇洗涤，最后使用冷冻干燥机将其冷冻干燥，得到催化剂电极材料前体CoFe PBA；对前体进行X射线衍射分析，得到结果如图1所示，前体的峰可以和标准卡片所对应，说明前体的成功合成。
实施例
[0020]一种CoFe合金催化电极材料，其制备方法包括以下步骤：将实施例1制备的催化剂电极材料前体CoFe PBA在研钵中研磨成粉末，取适量的前体粉末于瓷舟中放入高温管式炉中，氮气气氛下600℃下煅烧2h，得到的催化剂材料记为CFP
‑
6。
实施例
[0021]一种CoFe合金催化电极材料在亚硝酸根还原制氨中的应用，具体操作如下：称取10mg实施例2制备的催化剂电极材料CFP
‑
6分散在Nafion溶液中，超声分散形成ink，待分散均匀后将该ink均匀涂覆在1cm*1.5cm的导电碳纸上作为工作电极，将CFP
‑
6电极材料应用于电催化亚硝酸根还原制氨；采用H型三电极电解池，中间用离子交换膜隔开，两侧分别为阳极区和阴极区，所用电极为对电极（铂片电极），工作电极（催化剂电极），参比电极（Ag/AgCl电极），电解质溶液为0.1M磷酸盐缓冲溶液和0.1M亚硝酸钠溶液，所用工作站为上海辰华660；主要测试方法为线性伏安扫描法（LSV），施加电压范围为
‑
0.8
‑
0.4V（相对于可逆氢电极），具体如图2所示，为不同扫描速率下LSV曲线图，从图2可以看出电流密度在前期电流密度几乎没有差别，电位升高时差别显现出来，原因是高电位下发生的是HER，扫速小时电流响应时间可以更长所以在高电位下对HER所响应的电流有所区别；通过控制恒定电压
‑
0.4、
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0.5、
‑
0.6、
‑
0.7、
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0.8V（相对于可逆氢电极）下，测定其电化学性能，每次控制反应电量为50C取样，将反应后的电解液稀释在可测试范围内，并使用吲哚酚蓝比色法确定溶液中氨的浓度，通过公式计算得出其法拉第效率在最佳电位下最大值为90.49%，氨的产率为3400ug/(cm2·
h)，如图3所示；综上所述，本专利技术实施例制备得到的催化剂电极材料具有良好的电催化亚硝酸根还原制氨性能。
实施例
[0022]在实施例本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种CoFe合金催化电极材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：将Co(CH3COO)2·
4H2O和Na3C6H5O7·
2H2O溶解于去离子水中，形成溶液A；将K3[Fe(CN)6]溶解于去离子水中，形成溶液B；将溶液A和溶液B混合、搅拌后水浴加热得到前体，将前体煅烧，即可得到所述CoFe合金催化电极材料。2.根据权利要求1所述的CoFe合金催化电极材料的制备方法，其特征在于，将溶液A和溶液B混合、搅拌后水浴加热得到前体的步骤中，所述溶液A和溶液B的物质的量之比为3:2。3.根据权利要求1所述的CoFe合金催化电极材料的制备方法，其特征在于，将溶液A和溶液B混合、搅拌后水浴加热得到前体的步骤中，所述水浴加热的温度为50
‑
100℃，水浴加热的时间为3
‑
9 h。4.根据权利要求1所述的CoFe合金催化电极材料的制备方法，其特征在于，将前体煅烧的步骤中，所述煅烧的温度为400
‑
800℃，保温时间为1
‑
3h。5.一种如权利要求1
...

【专利技术属性】
技术研发人员：陈平，张彬斌，陈浩，胡俊，蒋平平，
申请(专利权)人：安徽大学，
类型：发明
国别省市：