一种还原二氧化碳单原子合金电催化剂的设计方法技术

本发明专利技术公开了一种还原二氧化碳单原子合金电催化剂的设计方法，属于化学和材料领域。本发明专利技术要解决大量的试错实验会造成大的时间和成本代价的问题。本发明专利技术结合第一性原理计算，以形成能作为判断材料热力学稳定依据，以溶解电位为判断电化学环境稳定性依据，筛选出高稳定性的单原子合金材料。再利用第一性原理计算方法研究满足稳定性标准的单原子合金材料的电催化还原二氧化碳性能，筛选出抑制析氢反应，对二氧化碳还原性能选择性高的催化剂。本发明专利技术为实验研究提供直接的理论指导，相比于人力实验，改善筛选速度，避免大量试错实验造成的能源、时间和成本损失。时间和成本损失。时间和成本损失。

【技术实现步骤摘要】
一种还原二氧化碳单原子合金电催化剂的设计方法


[0001]本专利技术属于化学和材料领域，具体地说，涉及一种基于第一性原理的具有催化二氧化碳还原反应活性的单原子合金电催化剂的设计方法。

技术介绍

[0002]甲烷是一种重要的燃料和工业原料，广泛应用于医药、化工、能源、军工等领域。目前工业合成甲烷仍采用煤制合成气甲烷化方法，该方法在汽化炉中进行，所需工艺要求较高，在经济和时间成本都耗费过大，并且难以揭示反应特征。利用电化学方法在电化学环境下催化二氧化碳还原反应合成甲烷，具有绿色清洁、低能耗、易控制等优点，成为替代煤制甲烷法的工业制备潜力方法之一。然而，现有电催化剂在催化二氧化碳还原反应时，受催化剂材料固有性质限制以及竞争副反应影响，存在选择性低、贵金属材料成本高、法拉第效率低等问题，尚无法满足工业生产甲烷的要求。因此，开发高稳定性、高选择性的二氧化碳还原反应电催化剂，是近年来的研究热点。
[0003]单原子催化剂兼顾主要组成材料的高选择性和次要组成材料的高活性，显示出不同于传统合金的独特性质，具有高选择性、高原子利用率和可调的高活性，显现出本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种还原二氧化碳单原子合金电催化剂的设计方法，其特征在于，所述设计方法是通过下述步骤实现的：构建单原子合金材料模型，模型包括多种金属种类和不同镶嵌位点；对构建的模型进行优化，得到结构和能量信息；根据能量信息计算单原子合金材料的稳定性，具体包括计算形成能ΔE
f
(α)和溶解电势U
diss
；当U
diss
>0且ΔE
f
(α)<0，计算一氧化碳和氢原子吸附在单原子合金材料活性位点的吉布斯自由能ΔG
*CO
和ΔG
*H
，活性位点通过结构信息获得；当ΔG
*CO
<0且ΔG
*CO
<ΔG
*H
单原子合金材料吸附一氧化碳的能量E
abs
；选择E
abs
在
‑
0.8eV～
‑
0.4eV之间的单原子合金材料进行单原子合金材料的反应活性计算；根据质子化反应，构建中间体并优化计算每步吉布斯自由能，确定电势决定步；选择决定步电势低作为还原二氧化碳单原子合金催化剂。2.根据权利要求1所述的设计方法，其特征在于，利用Materials Studio软件导入Materials project结构库构建单原子合金材料模型，其中包含多种金属种类和不同镶嵌位点，导出相应的CIF文件，结合VASP软件将CIF文件转化为计算所需的POSCAR文件。3.根据权利要求1所述的设计方法，其特征在于，设置计算所需的输入文件，然后优化多种单原子合金材料的几何结构，得到相应的CONTCAR和OUTCAR文件，再利用VESTA和VASP软件得到结构和能量信息。4.根据权利要求3所述的设计方法，其特征在于，所述输入文件同时含有POSCAR、INCAR、KPOINTS、POTCAR和脚本。5.根据权利要求1所述的设计方法，其特征在于，根据能量信息利用下述公式计算形成能ΔE
f
(α)：ΔE
f
(α)＝E
M
’
@M
‑
slab
–
E
M
‑
slab
+n
M
E
M
–
n

【专利技术属性】
技术研发人员：周欣，王茗倩，王一欣，
申请(专利权)人：黑龙江建筑职业技术学院，
类型：发明
国别省市：