一种纳米瞬态共晶液相结合表面氧化制备陶瓷连接件的方法与应用技术

本发明专利技术属于陶瓷连接技术领域，公开了一种纳米瞬态共晶液相结合表面氧化制备陶瓷连接件的方法与应用。该方法是将氧化物粉体称量后球磨混合干燥后得到的粉体在1200～1500℃保温1～6小时经水淬后制得烧结助剂，烧结助剂经研磨过筛后与纳米陶瓷粉体称量后得到NITE相粉体，将NITE相粉体与经表面氧化SiC陶瓷贴合形成陶瓷

【技术实现步骤摘要】
一种纳米瞬态共晶液相结合表面氧化制备陶瓷连接件的方法与应用


[0001]本专利技术属于陶瓷连接
，特别涉及一种纳米瞬态共晶液相结合表面氧化制备陶瓷连接件的方法与应用。

技术介绍

[0002]SiC陶瓷具有耐腐蚀、耐热冲击、高硬度、高温强度高等良好性质，广泛应用于热交换管、航空发动机的热端部件、航空航天器的热防护结构或核用包壳管等领域。然而，由于SiC陶瓷的脆性较大，制造尺寸大而形状复杂的零件较为困难。因此，需要通过陶瓷之间的连接技术来制取形状复杂的零部件。为了避免中间层与陶瓷母材之间因材料差异使得连接后接头处存在热应力，广泛采用与SiC陶瓷母材一致的纳米SiC陶瓷并结合少量氧化物烧结助剂作为连接层材料，即纳米瞬态共晶液相(NITE相)材料，通过NITE相连接工艺制备的陶瓷连接件的室温剪切强度高达100MPa以上，然而NITE相连接工艺需要在高温(>1500℃)、高压(>20MPa)条件下进行，而高温容易导致SiC陶瓷热损伤，降低基体的性能，使得NITE相连接难以实现工程化应用。因此，亟需降低NITE相连接工艺条件，使其能在低温低压条件下实现SiC陶瓷的高强度连接。

技术实现思路

[0003]为了解决上述现有技术存在的缺点与不足，本专利技术的首要目的在于提供一种纳米瞬态共晶液相结合表面氧化制备陶瓷连接件的方法；该方法可在低温低压下连接SiC陶瓷，得到室温和高温强度高及抗水热腐蚀性能良好的陶瓷连接件。
[0004]本专利技术的另一目的在于提供一种上述方法制得的陶瓷连接件。
[0005]本专利技术的再一目的在于提供上述陶瓷连接件的应用。
[0006]本专利技术的目的通过下述技术方案实现：
[0007]一种陶瓷连接件的制备方法，包括如下具体步骤：
[0008]一种纳米瞬态共晶液相结合表面氧化制备陶瓷连接件的方法，包括以下操作步骤：
[0009]S1、称取Al2O3‑
SiO2、氧化物粉体、溶剂和磨球一起球磨混合干燥后得到混合粉体，将混合粉体升温至1200～1500℃保温1～6h，经水淬后制得玻璃烧结助剂；
[0010]S2、玻璃烧结助剂经研磨过筛后，与纳米SiC陶瓷粉体、磨球及溶剂一起球磨混合干燥并过筛，得到NITE相粉体；
[0011]S3、将SiC陶瓷进行表面氧化，再将NITE相粉体涂覆于SiC陶瓷氧化表面，然后将两块涂覆有NITE相粉体的SiC陶瓷贴合在一起，形成陶瓷
‑
连接粉体
‑
陶瓷三明治结构的预制连接件；将预制连接件放置在连接设备中，于真空气氛或惰性气氛中升温至1200～1500℃，压力为0～10MPa保温10～60min的条件下进行连接，制得陶瓷连接件。
[0012]步骤S1所述Al2O3‑
SiO2中Al2O3与SiO2的质量比为60～80:40～20；所述氧化物粉体
包括TiO2、CaO、MgO、ZrO2、Y2O3、Nd2O3、Dy2O3、Lu2O3、Sc2O3、Yb2O3、Ho2O3、Dy2O3、Ba2O3和B2O3的一种或多种；所述Al2O3‑
SiO2与氧化物粉体的质量比为30～50:70～50；所述溶剂为无水乙醇；所述Al2O3‑
SiO2和氧化物粉体的质量总和，与溶剂、磨球的质量比为1:2～10：10～20；所述磨球为Si3N4、SiC和WC的一种或多种，所述球磨的方式为辊式球磨或行星球磨。
[0013]步骤S1所述升温的速率为5～10℃/min；所述水淬采用去离子水或纯度大于99.99％的超纯水。
[0014]步骤S2所述玻璃烧结助剂经研磨后过200～300目筛网；所述纳米SiC陶瓷粉体的粒径为20～100nm；所述研磨过筛后的玻璃烧结助剂与纳米SiC陶瓷粉体的质量比为5～20:95～80；所述磨球为Si3N4；所述的溶剂为无水乙醇、丙酮或四氢呋喃；所述研磨过筛后的玻璃烧结助剂与纳米SiC陶瓷粉体的质量总和，与溶剂、磨球的质量比为1:2～5：20～30；所述的球磨的方式为行星球磨；所述干燥后的粉体过200～300目筛网。
[0015]步骤S3所述表面氧化是在空气或含氧量为20～25vol％的气体中，温度为1000～1400℃和保温时间为0.5h～4h的条件下进行。
[0016]步骤S3所述连接设备为放电等离子烧结炉、微波烧结炉、真空烧结炉或无压烧结炉，其中放电等离子烧结炉和微波烧结炉的升温速率为50～300℃/min，真空烧结炉和无压烧结炉的升温速率为5～20℃/min；所述真空气氛的真空度为10
‑4～10
‑2Pa，所述惰性气氛为氮气、氩气或氦气。
[0017]一种陶瓷连接件，所述陶瓷连接件是由上述的方法制备得到。
[0018]所述陶瓷连接件在室温下的剪切强度为110～160MPa，在800～1200℃下的剪切强度为70～100MPa，陶瓷接头经20MPa和400℃加热72h的水热腐蚀后的失重率为5～20mg/dm2，具有良好的抗水热腐蚀性能。
[0019]上述的陶瓷连接件在热交换管、航空发动机的热端部件、航空航天器的热防护结构和核电站的包壳管封装中的应用。
[0020]本专利技术的原理示意图如图1所示。
[0021]如图1中的(a)所示，碳化硅陶瓷经氧化后形成氧化层，连接层粉体为纳米碳化硅粉体(黑色)及少量的玻璃烧结助剂(白色)，此时的预制陶瓷连接件结构为“碳化硅陶瓷
‑
氧化层
‑
连接层粉体
‑
氧化层
‑
碳化硅陶瓷”，预制陶瓷连接件在温度为1200～1500℃、压力为0～10MPa保温10～60min的热处理条件时，玻璃助剂形成液相，润湿纳米碳化硅陶瓷粉体，促进连接层材料的烧结，同时氧化层形成液相，润湿碳化硅陶瓷表面和连接层材料，促进连接层与基体间的元素扩散，形成牢固的接头，如图1中的(b)所示，接头的连接层的主相为碳化硅，但存在梯度结构，主要原因是连接层中间的碳化硅含量较高，连接层两侧的碳化硅含量相对较低。通过烧结助剂和氧化层两重润湿作用，连接层与陶瓷基体间的结合紧密，同时，形成的液相能有效降低接头的残余应力和提升致密度，因此接头的室温和高温力学性能良好。
[0022]本专利技术相对于现有技术具有如下的优点及效果：
[0023](1)本专利技术通过烧结助剂和氧化层两重润湿作用，在相对较低的温度和压力下制得陶瓷连接件，避免因高温损伤陶瓷基体。
[0024](2)本专利技术制备的陶瓷连接件的连接层主相与陶瓷基体一致，几乎不存在残余应力，陶瓷连接件具有良好的抗水热腐蚀性能和高温性能。
附图说明
[0025]图1为本专利技术通过纳米瞬态共晶液相结合表面氧化制备陶瓷连接件的示意图。
具体实施方式
[0026]下面结合具体实施例进一步说明本专利技术的内容，但不应理解为对本专利技术的限制。若未特别指明，实施例中所用的技术手段为本领域技术人员所熟知的常规手段。除非特别说明，本本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种纳米瞬态共晶液相结合表面氧化制备陶瓷连接件的方法，其特征在于包括以下操作步骤：S1、称取Al2O3‑
SiO2、氧化物粉体、溶剂和磨球一起球磨混合干燥后得到混合粉体，将混合粉体升温至1200～1500℃保温1～6h，经水淬后制得玻璃烧结助剂；S2、玻璃烧结助剂经研磨过筛后，与纳米SiC陶瓷粉体、磨球和溶剂一起球磨混合干燥并过筛，得到NITE相粉体；S3、将SiC陶瓷进行表面氧化，再将NITE相粉体涂覆于SiC陶瓷氧化表面，然后将两块涂覆有NITE相粉体的SiC陶瓷贴合在一起，形成陶瓷
‑
连接粉体
‑
陶瓷三明治结构的预制连接件；将预制连接件放置在连接设备中，于真空气氛或惰性气氛中升温至1200～1500℃，压力为0～10MPa保温10～60min的条件下进行连接，制得陶瓷连接件。2.根据权利要求1所述的一种纳米瞬态共晶液相结合表面氧化制备陶瓷连接件的方法，其特征在于：步骤S1所述Al2O3‑
SiO2中Al2O3与SiO2的质量比为60～80:40～20；所述氧化物粉体包括TiO2、CaO、MgO、ZrO2、Y2O3、Nd2O3、Dy2O3、Lu2O3、Sc2O3、Yb2O3、Ho2O3、Dy2O3、Ba2O3和B2O3的一种或多种；所述Al2O3‑
SiO2与氧化物粉体的质量比为30～50:70～50；所述的溶剂为无水乙醇；所述Al2O3‑
SiO2和氧化物粉体的质量总和，与溶剂、磨球的质量比为1:2～10：10～20；所述磨球为Si3N4、SiC和WC的一种或多种，所述球磨的方式为辊式球磨或行星球磨。3.根据权利要求1所述的一种纳米瞬态共晶液相结合表面氧化制备陶瓷连接件的方法，其特征在于：步骤S1所述升温的速率为5～10℃/min；所述水淬采用去离子水或纯度大于99.99％的超纯水。4.根据...

【专利技术属性】
技术研发人员：郭伟明，何盛金，詹创添，苏灵峰，陈秀冰，朱林林，林华泰，
申请(专利权)人：广东工业大学，
类型：发明
国别省市：