大气有机物种的识别方法、计算机设备及存储介质技术

本公开实施例中提供大气有机物种的识别方法、计算机设备及存储介质，方法包括：基于待识别物种的质谱图中信号峰执行预处理得到待识别物种的质荷比；基于质荷比与不同原子组合之间的匹配关系，确定待识别物种的各备选分子式；基于对每个备选分子式在大气中对应物种存在的合理性评估，以得到每个合理性参数；基于各备选分子式的合理性参数之间的比较确定目标分子式。本公开实施例中的方案实现智能的合理化参数计算的引入，以用于从备选分子式中确定待识别物种的目标分子式，不需要分析人员的人工主观判断，准确而高效。准确而高效。准确而高效。

【技术实现步骤摘要】
大气有机物种的识别方法、计算机设备及存储介质


[0001]本公开涉及环保中物质分析
，尤其涉及大气有机物种的识别方法、计算机设备及存储介质。

技术介绍

[0002]高分辨率在线质谱是进行大气有机物种实时监测的重要技术手段，通过对高分辨率质谱谱图的解析可以准确获取大气有机物种的分子信息。但是高分辨率在线质谱仪器产生的数据量极大，例如，此类仪器采集速率普遍可以达到1Hz以上，即使以1/300Hz的时间分辨率进行预平均质谱谱图，连续一个月的观测仍会产生8640张高分辨率质谱谱图，通过人工对质谱谱图中的大气有机物种进行逐一分析需要耗费过大的时间成本。
[0003]目前应用于大气有机物种测量的质谱软件通常可以提供信号峰可能对应的一系列备选分子式供参考，其主要原理是对信号峰的数学拟合获取信号峰对应的物种质荷比(m/z)，通过不同原子组合反推备选分子式质荷比与信号峰对应质荷比的差异大小以确认物种分子组成。由于该方法主要基于数学手段，其准确程度主要依赖于仪器的质量分辨能力和信号峰质荷比的准确性。
[0004]但是，从各备选分子式中确定目标分子式必须依靠分析人员的主观判断，过于依靠分析人员个人的知识储备，大气物种的识别和确认具有很强的主观性，时间成本并没有显著降低，因此实际应用效果并不理想。
[0005]专利技术消息
[0006]鉴于以上所述现有技术的缺点，本公开的目的在于提供大气有机物种的识别方法、计算机设备及存储介质，用于解决上述问题。
[0007]本公开第一方面提供一种大气有机物种的识别方法，包括：基于待识别物种的质谱图的信号峰得到对应质荷比；基于所述质荷比与不同原子组合之间的匹配关系，确定待识别物种的各备选分子式；基于对每个备选分子式在大气中对应物种存在的合理性评估，以得到每个合理性参数；其中，所述合理性评估根据备选分子式与元素构成一致或近似的已知分子式之间的基于大气有机物种特征的数量级差异程度值、和/或备选分子式的质荷比与信号峰对应质荷比之间的差异程度值计算得到所述合理性参数；基于各备选分子式的合理性参数之间的比较确定目标分子式。
[0008]在第一方面的实施例中，所述基于对每个备选分子式在大气中对应物种存在的合理性评估，以得到每个合理性参数，包括：判断备选分子式是否属于预先建立的已知分子式的质谱库；其中，所述质谱库包含已知分子式及其关联的已知平均大气浓度水平；响应于备选分子式为所述质谱库的已知分子式，基于质谱图得到的待识别物种的实际浓度水平同该备选分子式关联的已知平均大气浓度水平之间的第一数量级差异程度值、以及备选分子式的质荷比与信号峰对应质荷比之间的差异程度值，计算合理性参数。
[0009]在第一方面的实施例中，响应于备选分子式为所述质谱库的已知分子式，备选分子式对应的合理性参数基于以下式(1)计算得到：
[0010][0011]其中，P为合理性参数，c
’
为假设备选分子式为真时质谱测得的该物种浓度水平，c为质谱库中该已知分子式的平均大气浓度水平；a，b为权重，a+b＝1；为备选分子式的质荷比与信号峰对应质荷比的差异程度值；σ的计算公式为：
[0012][0013]其中，m/z为备选分子式的质荷比，m/z
peak
为信号峰对应质荷比。
[0014]在第一方面的实施例中，所述大气有机物种特征包括：原子数信息特征；所述原子数信息特征包括不饱和度特征；所述基于对每个备选分子式在大气中对应物种存在的合理性评估，以得到每个合理性参数，包括：响应于备选分子式不属于所述质谱库，基于备选分子式的元素组合确定相应的合理性参数的计算方式；根据所确定的合理性参数的计算方式计算得到合理性参数，包括：基于所述质谱库中与备选分子式在预设元素上原子数相同且元素组合相同的每个近似已知分子式所关联的已知平均大气浓度水平，分别结合于近似已知分子式的不饱和度以形成各子计算结果并综合得到近似已知分子式的加权平均不饱和度特征，计算近似已知分子式的加权平均不饱和度特征和备选分子式的不饱和度特征之间的第二数量级差异程度值；根据所述第二数量级差异程度值、以及备选分子式同信号峰对应质荷比之间的差异程度值，计算所述备选分子式的合理性参数。
[0015]在第一方面的实施例中，对应于备选分子式的元素组合包含氧元素，所述大气有机物种特征包括：原子数信息特征；所述原子数信息特征包括不饱和度特征及氧原子数目特征；所述根据所确定的合理性参数的计算方式计算得到合理性参数，包括：基于所述质谱库中与备选分子式在预设元素上原子数相同且元素组合相同的每个近似已知分子式所关联的已知平均大气浓度水平，分别结合于近似已知分子式的不饱和度以形成各子计算结果并综合得到近似已知分子式的加权平均不饱和度特征，计算近似已知分子式的加权平均不饱和度特征和备选分子式的不饱和度特征之间的第二数量级差异程度值；以及，基于各个所述近似已知分子式所关联的已知平均大气浓度水平，分别结合于近似已知分子式的氧原子数以形成各子计算结果并综合得到近似已知分子式的加权平均氧原子数特征，计算近似已知分子式的加权平均氧原子数特征和备选分子式的氧原子数特征的第三数量级差异程度值；根据所述第二数量级差异程度值、第三数量级差异程度值、以及备选分子式同信号峰对应质荷比之间的差异程度值，计算所述备选分子式的合理性参数。
[0016]在第一方面的实施例中，所述元素组合包括：仅包含碳及氢元素；仅包含碳、氢、及氧元素；仅包含碳、氢、氧、及氮元素；包含碳、氢、氧、及氮元素以外的其他元素。
[0017]在第一方面的实施例中，所述基于备选分子式的元素组合确定相应的合理性参数的计算方式，包括以下至少一种：
[0018]1)对应于备选分子式的元素组合仅包含碳及氢元素，合理性参数的计算公式为：
[0019][0020]其中，c
i
为质谱库中与该备选分子式碳数相同的且仅包含碳及氢元素的第i个已
知分子式的平均大气浓度水平，DBE
i
为与该备选分子式碳数相同的且仅包含碳及氢元素的第i个已知分子式的不饱和度，DBE'为备选分子式的不饱和度；a+b＝1；
[0021]不饱和度的计算公式为：
[0022][0023]其中，nC代表碳原子的数目，nH代表氢和卤素原子的总数，nN代表氮原子的数目；
[0024]2)对应于备选分子式的元素组合仅包含碳、氢及氧元素，合理性参数的计算公式为：
[0025][0026]其中，c
i
为质谱库中与该备选分子式碳数相同的且仅包含碳、氢及氧元素的第i个已知分子式的平均大气浓度水平，DBE
i
为与该备选分子式碳数相同的且仅包含碳、氢及氧元素的第i个已知分子式的不饱和度，DBE'为备选分子式的不饱和度；nO
i
为与该备选分子式碳数相同的且仅包含碳、氢及氧元素的第i个已知分子式的氧原子数目，nO'为备选分子式的氧原子数目；a1+a2+b＝1；
[0027]3)对应于备选分子式的元素组合仅本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种大气有机物种的识别方法，其特征在于，包括：基于待识别物种的质谱图的信号峰得到对应质荷比；基于所述质荷比与不同原子组合之间的匹配关系，确定待识别物种的各备选分子式；基于对每个备选分子式在大气中对应物种存在的合理性评估，以得到每个合理性参数；其中，所述合理性评估根据备选分子式与元素构成一致或近似的已知分子式之间的基于大气有机物种特征的数量级差异程度值、和/或备选分子式的质荷比与信号峰对应质荷比之间的差异程度值计算得到所述合理性参数；基于各备选分子式的合理性参数之间的比较确定目标分子式。2.根据权利要求1所述的大气有机物种的识别方法，其特征在于，所述基于对每个备选分子式在大气中对应物种存在的合理性评估，以得到每个合理性参数，包括：判断备选分子式是否属于预先建立的已知分子式的质谱库；其中，所述质谱库包含已知分子式及其关联的已知平均大气浓度水平；响应于备选分子式为所述质谱库的已知分子式，基于质谱图得到的待识别物种的实际浓度水平同该备选分子式关联的已知平均大气浓度水平之间的第一数量级差异程度值、以及备选分子式的质荷比与信号峰对应质荷比之间的差异程度值，计算合理性参数。3.根据权利要求2所述的大气有机物种的识别方法，其特征在于，响应于备选分子式为所述质谱库的已知分子式，备选分子式对应的合理性参数基于以下式(1)计算得到：其中，P为合理性参数，c
’
为假设备选分子式为真时质谱测得的该物种浓度水平，c为质谱库中该已知分子式的平均大气浓度水平；a，b为权重，a+b＝1；为备选分子式的质荷比与信号峰对应质荷比的差异程度值；σ的计算公式为：其中，m/z为备选分子式的质荷比，m/z
peak
为信号峰对应质荷比。4.根据权利要求2所述的大气有机物种的识别方法，其特征在于，所述大气有机物种特征包括：原子数信息特征；所述原子数信息特征包括不饱和度特征；所述基于对每个备选分子式在大气中对应物种存在的合理性评估，以得到每个合理性参数，包括：响应于备选分子式不属于所述质谱库，基于备选分子式的元素组合确定相应的合理性参数的计算方式；根据所确定的合理性参数的计算方式计算得到合理性参数，包括：基于所述质谱库中与备选分子式在预设元素上原子数相同且元素组合相同的每个近似已知分子式所关联的已知平均大气浓度水平，分别结合于近似已知分子式的不饱和度以形成各子计算结果并综合得到近似已知分子式的加权平均不饱和度特征，计算近似已知分子式的加权平均不饱和度特征和备选分子式的不饱和度特征之间的第二数量级差异程度值；根据所述第二数量级差异程度值、以及备选分子式同信号峰对应质荷比之间的差异程度值，计算所述备选分子式的合理性参数。
5.根据权利要求2所述的大气有机物种的识别方法，其特征在于，对应于备选分子式的元素组合包含氧元素，所述大气有机物种特征包括：原子数信息特征；所述原子数信息特征包括不饱和度特征及氧原子数目特征；所述根据所确定的合理性参数的计算方式计算得到合理性参数，包括：基于所述质谱库中与备选分子式在预设元素上原子数相同且元素组合相同的每个近似已知分子式所关联的已知平均大气浓度水平，分别结合于近似已知分子式的不饱和度以形成各子计算结果并综合得到近似已知分子式的加权平均不饱和度特征，计算近似已知分子式的加权平均不饱和度特征和备选分子式的不饱和度特征之间的第二数量级差异程度值；以及，基于各个所述近似已知分子式所关联的已知平均大气浓度水平，分别结合于近似已知分子式的氧原子数以形成各子计算结果并综合得到近似已知分子式的加权平均氧原子数特征，计算近似已知分子式的加权平均氧原子数特征和备选分子式的氧原子数特征的第三数量级差异程度值；根据所述第二数量级差异程度值、第三数量级差异程...

【专利技术属性】
技术研发人员：陆轶群，黄成，马英歌，黄丹丹，楼晟荣，
申请(专利权)人：上海市环境科学研究院，
类型：发明
国别省市：