一种嵌入原子势函数的机器学习构建方法技术

嵌入原子势函数的机器学习构建方法，属于材料科学分子模拟计算技术领域。该方法针对含有大量样本的训练数据集，采用合理的嵌入原子相互作用物理模型，运用机器学习的思路，优化拟合势参数，以获得高效准确的势函数。该方法步骤主要包括：首先是势参数及机器学习配置参数的初始化；然后进行迭代计算，分成两步，一是正向传播以计算目标函数，二是反向传播以更新待定参数。该方法可针对体系的能量、受力、virial应力和弹性常数进行拟合，另外该方法不仅针对超大规模的数据集进行学习保证了势函数的准确性，同时运用传统物理模型保证了势函数计算的高效性。数计算的高效性。

【技术实现步骤摘要】
一种嵌入原子势函数的机器学习构建方法


[0001]本专利技术属于材料科学分子模拟计算
，具体涉及金属材料中原子间相互作用模型的开发，是一种针对嵌入原子势函数模型，运用机器学习的思路构建势函数的方法。

技术介绍

[0002]材料的结构在材料制备和服役等过程中均可能发生复杂的转变，进而影响材料的性质和服役性能。比如，反应堆核材料在服役过程中受到高能中子的辐照，会在材料中引入不同类型、数量、尺寸及分布特征的缺陷。这些缺陷在辐照过程中连续产生且可能发生迁移、聚集和湮灭等缺陷反应，进而导致材料微观结构的演化，引起材料服役性能的改变。理解和预测材料微观结构及性能的演化，往往需借助于多尺度的数值计算技术。分子动力学(MD)方法是常见的微观分子模拟技术手段，该方法主要基于牛顿力学，运用数值计算技术求解动力学方程，以获得不同时刻原子的位置和速度等构型信息，然后运用统计系综方法计算材料的物理性质。该方法可针对大尺寸超胞(如百万原子数的体系)的快速(一般小于纳秒)的动力学过程开展模拟计算，且可通过适当的模型分析计算过程中产生的构型信息，提取各种热力学参数和动力学参数，成为大尺度模拟技术的输入参数。
[0003]MD经过数十年的发展，模拟技术已比较成熟。当前MD模拟结果的可靠性主要依赖于描述材料中原子间相互作用势函数的准确性。长久以来，准确描述材料中原子间相互作用成为材料科学、物理学和化学等学科的关键问题。势函数一般定义为系统的能量(有时也指固体原子的内聚能)与原子位置(或原子间距)的关系，通常是拟合原子间真实相互作用的产物，本质上是唯象的(经验的)。从物理学的观点可知，原子间的相互作用归因于电子的负电荷与原子核的正电荷之间的库伦力，显然原子核的电荷数及核外电子的分布特征(电子结构)将决定原子间作用力的大小与方式。原子核外电子的排布呈现周期律，同时原子周围的配位环境也将影响原子核对外层电子的束缚能力，进而使原子间的相互作用，表现为不同的键合特征。比如，对于金属体系，金属原子间形成金属键，原子的价电子转化为“共有化”的电子，而原子核与内层电子构成的原子实置于“共有化”电子形成的电子气中。描述金属原子间的相互作用历来受到挑战，目前广泛使用的金属势函数是嵌入原子模型(EAM)，1984年Daw和Baskes基于密度泛函理论，对等效介质理论改进基础上提出了EAM，认为物质中每个原子核除了受到其他原子核的排斥作用，还受到背景电子的静电作用，前者通常可用对势形式描述，后者是嵌入位置电子密度(或者称为背景电子密度)的函数(即嵌入能函数)。
[0004]经验势函数(包括EAM)一般包含大量的待定参数，这些待定参数的拟合往往是一个枯燥、冗长且艰巨的任务。机器学习方法被认为是构建原子间相互作用势函数的强有力的工具，然而此前机器学习在势函数模型的运用中几乎都是使用人工神经网络，比如深度势函数(Deep potential)使用的是深度神经网络，而忽略了机器学习优化算法在势函数拟合方面的直接运用。事实上人工神经网络模型势函数还存在一些难以改进的缺点：首先，人工神经网络虽然是受到生物神经网络的运作方式启发而产生的简化数学模型，然而其不能
真实反映原子间相互作用的物理模型；其次，由于网络层数、节点和激励函数的不同，人工神经网络的数学模型复杂多变，类似于“黑箱子”，因而难以表格化计算，因而计算效率的提升存在本征的困难；另外，人工神经网络势函数的计算难度还取决于描述子(神经网络的输入)的类型，有些模型在分子动力学计算中还存在对原子的三次循环遍历，大大降低计算效率。而EAM不仅较为合理地反映了金属体系原子间相互作用的物理模型，而且计算过程中仅存在对原子的二次循环遍历，可以表格化计算，计算效率高。因此仍有必要针对传统的物理模型，提出新构建方法，拟合更为准确的势函数。显然要获得更可靠的势函数，就必须使用比之前更多的数据加入拟合过程，且现在可应用第一性原理产生大量的拟合数据，而存在大量数据下的最优化方法必然与传统的势函数拟合过程不同，机器学习优化算法天然地可以处理这一情形。因而本专利技术提出了一种运用机器学习的思路构建嵌入原子势函数的新方法，拟合更为准确且计算效率高的势函数。该方法不仅适用于EAM势函数类型，对其他传统势函数可以类似适用。

技术实现思路

[0005]本专利技术是针对包含一系列样本(即材料结构与材料性能参数)的训练数据集，提出的机器学习优化算法拟合嵌入原子势函数的方法。我们知道借助于势函数，材料的性能(y)可以表达为材料结构(x)的显式函数。本专利技术中材料的性能可包括体系的能量(E)、原子受力(f)、体系的应力(S)和弹性常数(C)等，材料的结构是指体系的形状(及体积)和原子的坐标(r及类型)。EAM中有三类函数：对势函数(
ϕ
)是原子坐标的函数，实际表示为两原子间距(r)的函数，
ϕ
的种类与两原子的类型有关；电子密度函数(φ)也是原子坐标的函数，某原子在某位置产生的φ可表示为该原子与该位置的距离(r)的函数，φ的种类与该原子的类型有关；嵌入能函数(F)是嵌入位置背景电子密度(ρ)的函数，背景电子密度被认为是周围其他原子在此位置产生的电子密度之和，F的种类与嵌入原子的类型有关。以上三类函数的形式与物理模型及材料类型有关，在函数形式确定后，这些函数中的参数(W)还需通过拟合体系的结构和性能来确定，而本专利技术的目的就是提出新方法拟合势函数中的待定参数。
[0006]假设训练样本中有N个样本，每个样本包含一个体系的结构(x)和性能(y=E, f, S, C)，为了实现待定参数的优化，本专利技术的技术方案包括以下步骤：步骤(0)：初始化。在参数范围内随机初始化待定参数(W)，初始化学习率(α)、一阶矩向量(m)、二阶矩向量(v)、m和v的指数衰减率(β1和β2)、时间步(t)，比如：t=0、W=W0、α=0.001、β1=0.9、β2=0.999、m=0、v=0、ε=10
‑8。然后循环实施后续步骤。
[0007]步骤(1)：正向传播以计算目标函数。每次迭代选择M(<<N)个样本。(1.1)根据结构(x)预测体系能量(E
p
=E(W; x))；(1.2) 根据结构(x)预测原子受力(f
p
=f(W;x))；(1.3) 根据结构(x)预测virial应力(S
p
=S(W;x))；(1.4) 根据结构(x)预测弹性常数(C
p
=C(W;x))；(1.5) 根据预测性能及标签值，计算目标函数Z(W;x;y0)=<b||y
p
‑
y0||2>。
[0008]步骤(2)：反向传播以更新待定参数。(2.1)更新时间步(t=t+1)，针对目标函数计算待定参数的梯度(g
t
= W
Z(W;x;y0))；(2.2)更新一阶矩(m
t
=β1m
t
‑1+(1
‑
β1)g
t
)和二阶矩(v本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.嵌入原子势函数的机器学习构建方法，是针对包含一系列样本(材料结构与性能)的训练数据集，优化势函数的待定参数的方法，包括以下步骤：(0)势函数的待定参数和机器学习的配置参数的初始化；后续步骤迭代运行以达到拟合精度或总拟合步数：(1)选择部分样本，正向传播以计算目标函数，按实际样本类型，(1.1)预测体系能量...

【专利技术属性】
技术研发人员：付宝勤，
申请(专利权)人：四川大学，
类型：发明
国别省市：