一种介孔炭球包裹的锆负载型催化剂的制备方法及其应用技术

本发明专利技术公开了一种介孔炭球包裹的锆负载型催化剂的制备方法，以原硅酸四丙酯、原硅酸四乙酯、间苯二酚、甲醛为原料，采用模板法制备出介孔中空炭球载体；随后以磷钨酸、硫酸锆为原料，通过分批次投料，在温和条件下加热搅拌制备得到锆负载磷钨酸催化剂；再通过浸渍法将锆负载磷钨酸催化剂固载化到介孔中空炭球的多级孔道中，首次开发出高活性、高稳定性的介孔炭球包裹的锆负载磷钨酸电催化剂；本发明专利技术制备的电催化剂具有强氮气活化能力，可以有效抑制析氢副反应，具备了优秀的电催化合成氨活性和选择性，同时在空间限域的作用下展现出良好的化学结构和性能稳定性。的化学结构和性能稳定性。的化学结构和性能稳定性。

【技术实现步骤摘要】
一种介孔炭球包裹的锆负载型催化剂的制备方法及其应用


[0001]本专利技术涉及一种介孔炭球包裹的锆负载型催化剂的制备方法与应用，属于材料的合成、电催化及精细化工的


技术介绍

[0002]氨不仅是一种重要的化工原料，还是较理想的能源储存与运输载体，具有高氢含量(17.7wt％)、高能量密度(3kW
·
h
‑1)及易压缩运输(沸点
‑
33.5℃)等优点，在农业生产化肥与新兴能源战略布局中占有举足轻重的地位。经过一个多世纪的发展，目前工业合成氨的技术主要采用的是Haber
‑
Bosch工艺。但由于该工艺的反应条件苛刻，需要在高温高压(17.5～20MPa，400～500℃)的条件下进行，导致反应能耗约占全球能耗的1～2％，同时引起数亿吨二氧化碳的排放，造成严重的能源危机和环境污染问题。因此，探寻可持续绿色合成氨技术成为世界性的研究课题。
[0003]电催化氮气还原反应(eNRR)是由可再生能源驱动，通过水和空气中的氮气在常温常压水溶液体系进行还原反应生成氨。由于该反应是以本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种介孔炭球包裹的锆负载型催化剂的制备方法，其特征在于：以原硅酸四丙酯、原硅酸四乙酯、间苯二酚、甲醛为原料，采用模板法制得介孔中空炭球作为催化剂的固载化载体；随后以磷钨酸、硫酸锆为原料，通过分批次投料，在温和条件下加热搅拌，将锆物种精准锚定于磷钨酸的氧配位结构中，制得锆负载的磷钨酸催化剂；再通过浸渍法将锆负载的磷钨酸催化剂固载化到介孔中空炭球载体的多级孔道中，利用空间限域作用，制得介孔炭球包裹的锆负载磷钨酸催化剂。2.如权利要求1所述的一种介孔炭球包裹的锆负载型催化剂的制备方法，其特征在于，所述介孔炭球包裹的锆负载型催化剂的制备方法，具体包括如下步骤：(1)将原硅酸四丙酯和原硅酸四乙酯添加至包含乙醇、去离子水和浓氨水的混合溶液中，剧烈搅拌15～25min后，再将间苯二酚和甲醛添加于上述混合液中，经过水解缩合过程后，用去离子水和乙醇多次离心洗涤该混合液，随后将收集到的前体进行干燥，即可制得SiO2@SiO2/酚醛树脂前体；(2)将经过步骤(1)得到的SiO2@SiO2/酚醛树脂前体样品置于瓷舟中，在氩气条件下高温煅烧5～6h进行炭化，通过高温炭化处理后，SiO2@SiO2/酚醛树脂前体转化为SiO2@SiO2/C；(3)利用HF溶液刻蚀SiO2@SiO2/C样品12～48h，去掉SiO2核，用去离子水离心洗涤混合液，所获得的沉淀物经过干燥后即可制得介孔炭中空球载体；(4)将硫酸锆水溶液逐滴添加到磷钨酸水溶液中，在室温下搅拌2～6h后，将上述混合溶液置于磁力加热搅拌器中热处理4～6h后，即可制得锆物种负载磷钨酸催化剂；(5)将经过步骤(4)得到的锆物种负载磷钨酸催化剂样品分散于乙醇溶液后，再通过浸渍法将锆物种负载磷钨酸催化剂固载化于介孔中空炭球中...

【专利技术属性】
技术研发人员：梁诗景，廖婉茹，江莉龙，彭小波，
申请(专利权)人：福州大学，
类型：发明
国别省市：