一种单原子贵金属催化剂及其制备方法和应用技术

技术编号:34001840 阅读:33 留言:0更新日期:2022-07-02 12:21
本发明专利技术公开了一种高负载量热稳定单原子贵金属催化剂及其制备方法和应用,所述催化剂包括氧化镧载体和以单原子形式负载于载体上的贵金属。本发明专利技术制备方法是利用碳掺杂载体在高温条件下重构为氧化镧,同时使得贵金属纳米颗粒以高度分散的单原子形式固定在载体上。且本发明专利技术的制备方法简单、周期短,由此制得的贵金属催化剂中贵金属为高度分散的单原子状态,且其负载量高达5.8wt.%以上。且本发明专利技术的单原子贵金属催化剂热稳定性好,于800℃下焙烧5天,仍无团簇或者团聚的纳米颗粒出现,适合工业化生产。业化生产。业化生产。

【技术实现步骤摘要】
一种单原子贵金属催化剂及其制备方法和应用


[0001]本专利技术属于催化剂制备领域,涉及一种单原子贵金属催化剂及其制备方法和应用,具体涉及一种通过碳掺杂载体的重构制备的高负载量热稳定单原子贵金属催化剂及其制备方法和应用。

技术介绍

[0002]虽然贵金属催化剂(主要包括铂、金、钯、钌、银等)的催化性能较好,但是贵金属价格昂贵,因此在实际应用中贵金属的使用受到严重制约。单原子贵金属催化剂可以最大化贵金属的使用效率,降低其生产成本,还能够显著提高相关产业的可持续性。鉴于此单原子贵金属催化剂具有更加广阔的应用前景,也因此受到了研究者的广泛关注。但是,粒径较小的贵金属(单原子或者极细的纳米颗粒、团簇)由于过高的表面自由能,在高温下倾向于烧结变为较大的纳米颗粒,导致单原子贵金属催化剂的催化反应活性降低。因此,需要制备稳定的单原子贵金属催化剂。
[0003]目前,稳定的单原子贵金属催化剂主要通过原子捕获和载体重构等原理获得。但是,稳定的贵金属单原子催化剂的制备方法有限,且现有的贵金属单原子催化剂的制备条件苛刻,且贵金属负载量较低,从而导致催化剂的催本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种单原子贵金属催化剂,其特征在于,所述催化剂包括氧化镧载体和以单原子形式负载于载体上的贵金属。优选地,所述贵金属选自铂、金、钯、钌和银中的至少一种;优选为铂。优选地,以所述氧化镧载体的质量计,贵金属单原子在氧化镧载体上的负载量为0.1~10wt.%,优选为1~8wt.%,更优选为3~6wt.%。优选地,所述贵金属单原子高度分散在所述载体上。优选地,所述单原子贵金属催化剂的比表面积为8

14m2/g,优选为9

13m2/g。2.权利要求1所述的单原子贵金属催化剂的制备方法,其特征在于,选自下述任意一种方法:方法一:以含碳氧化镧前驱体和贵金属纳米颗粒为原料,经焙烧处理,制备得到所述单原子贵金属催化剂;方法二:在氧化镧负载贵金属纳米颗粒的过程中引入碳源,经焙烧处理,制备得到所述单原子贵金属催化剂。3.如权利要求2所述的制备方法,其特征在于,方法一,所述含碳氧化镧前驱体与贵金属纳米颗粒的质量之比为100:(0.05~10)。优选地,所述含碳氧化镧前驱体由包括镧源和碳源的原料经水热反应制备得到的含碳氧化镧前驱体。优选地,所述镧源和碳源的摩尔比为1:(1~5)。优选地,所述镧源由含镧元素的化合物提供;例如,由含镧元素的碳酸盐、氧化物、氯化物、氟化物、硝酸盐和硫酸盐中的至少一种提供。优选地,所述碳源由糖类聚合物、十六烷基三甲基溴化铵和聚乙烯吡咯烷酮中的至少一种提供。优选地,所述糖类聚合物可以选自柠檬酸、尿素、葡萄糖和蔗糖中的至少一种。优选地,所述水热反应的温度为100~200℃,所述水热反应的时间为4

24h。4.如权利要求2或3所述的制备方法,其特征在于,所述贵金属纳米颗粒以贵金属纳米颗粒溶液的形式加入反应体系,或者由含碳氧化镧前驱体和/或氧化镧与贵金属盐反应生成。优选地,所述贵金属纳米颗粒溶液选自铂、钯、金、钌、银的纳米颗粒溶液中的至少一种,优选为铂的纳米颗粒溶液。优选地,所述贵金属纳米颗粒溶液由贵金属盐溶液与聚乙烯吡咯烷酮在甲醇中回流反应制备而成。优选地,所述贵金属盐与聚乙烯吡咯烷酮的质量比为1:(10

30)。优选地,所述贵金属盐选自氯铂酸、氯金酸、氯化钌、氯钯酸、硝酸银和硝酸四氨合铂(II)中的至少一种。优选地,所述回流反应的温度为50~95℃,所述回流反应的时间为1~5h。优选地,所述贵金属纳米颗粒溶液的制备过程还包括待反应结束后,对反应体系进行固液分离得到反应产物的过程。5.如权利要求2

4任一项所述的制备方法,其特征在于,方法一中,所述含碳氧化镧前驱体和贵金属纳米颗粒在溶液体系中进行反应。例如,先分别配制含碳氧化镧前驱体的水
溶液和贵金属纳米颗粒的甲醇溶液,再将两种溶液混合,得到混合溶液。优选地,所述制备方法还包括对上述混合溶液进行超声处理的步骤。例如,超声的时间为0.1

3h,优选为0.1
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【专利技术属性】
技术研发人员:贾宏鹏高艳霞
申请(专利权)人:中国科学院城市环境研究所
类型:发明
国别省市:

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