一种氮化锂固态电解质及其制备方法与用途技术

本发明专利技术公开了一种氮化锂固态电解质及其制备方法与用途。其中的氮化锂固态电解质，有Li

【技术实现步骤摘要】
一种氮化锂固态电解质及其制备方法与用途


[0001]本专利技术涉及锂离子电池
，具体是一种氮化锂固态电解质及其制备方法和用途。

技术介绍

[0002]伴随着电子器件和电动汽车的快速发展，锂离子电池作为动力来源已经难以进一步满足目前对于能量密度和功率密度的要求；近期锂金属全固态电池因为可以实现高能量密度以及功率密度引起了广泛的关注。
[0003]在实际应用中，由于固态电解质与金属锂负极在界面处会发生固态电解质被金属锂还原得到不稳定的界面层，从而使得金属锂负极在现有的绝大数固态电解质体系中很难直接应用于全固态电池。而在美国专利第5,597,660号专利中，展现了锂磷氧氮化物（Li
x
PO
y
N
z
，其中x,y和z满足：x=2.8且3z+2y=7.8）作为固态电解质应用于锂金属固态电池中。
[0004]但是至今为止，所报告的锂金属稳定氮化物电解质离子导比较低，仅在10
‑6S/cm量级，只能满足薄膜电池的需要，难以实现在锂金属全固态电池电动车中的应用。

技术实现思路

[0005]从上述方面考虑，本专利技术的目的是提供一种具有高锂离子导电率的氮化锂电解质。
[0006]一种氮化锂固态电解质材料，有下述组成式（1）表示，Li
3x
N
x
其中，x=0.5~1。
[0007]本专利技术所述的固态电解质材料，包括两种晶体结构，α
‑
Li3
x
Nr/>x
(x=0.5~1)以及β
‑
Li
3x
N
x
(x=0.5~1)两种相结构；其中α
‑
Li3
x
N
x
(x=0.5~1)具有六方结构，并且具有P6/mmm表示的晶体结构，在使用Cu
‑
Kα作为辐射源的X射线衍射图中，在衍射角2θ的值为22.5
°
~24.0
°
、27.5
°
~29.0
°
、36.1
°
~37.3
°
、46.0
°
~47.7
°
、48.9
°
~50.7
°
、54.3
°
~57.0
°
、57.3
°
~59.1
°
、69.5
°
~71.8
°
、72.2
°
~73.9
°
、76.5
°
~78.6
°
、78.7
°
~80.1
°
的全部范围内都存在峰；其中β
‑
Li
3x
N
x
(x=0.5~1),具有六方结构，并且具有P63/mmc表示的晶体结构，在使用Cu
‑
Kα作为辐射源的X射线衍射图中，在衍射角2θ的值27.0
°
~30.0
°
、31.2
°
~33.2
°
、49.5
°
~54.0
°
、57.1
°
~58.5
°
、58.5
°
~60.9
°
、60.9
°
~63.0
°
、66.3
°
~68.4
°
、74.5
°
~78.0
°
的全部范围内都存在峰。
[0008]本专利技术进一步公开了氮化锂固态电解质材料的制备方法，其特征在于按如下的步骤进行：α
‑
Li3
x
N
x
(x=0.5~1)是通过Li3N原材料在真空气氛、或者氩气或氮气保护气氛下，300~1000
°
C高温烧结制备；β
‑
Li
3x
N
x
(x=0.5~1)是，Li3N原材料通过高能机械球磨，其中氧化锆球磨珠的直径为1～10mm，球料质量比为(1～40):1，机械球磨温度<60℃，机械球磨转速200～600rpm以及机械球磨的时间为2～72h。
[0009]本专利技术同时也公开了氮化锂固态电解质材料在用于提供高锂离子导电率的氮化锂电解质方面的应用；其中所述的高锂离子导电率指的是：所得氮化锂固态电解质具有1
×
10
‑4~ 2.1
×
10
‑
3 S/cm的锂离子导电率。特别是在用于有效的地匹配全固态电池金属锂负极方面的应用；其中所述的有效的匹配指的是：氮化锂固态电解质材料与金属锂接触时不会发生界面反应，其界面能够阻止固态电解质与金属锂的进一步反应。其中所述全固态锂金属电池具备正极、锂金属负极以及设在所述正极与所述负极之间的电解质层，所述电解质层包括α
‑
Li3
x
N
x (x = 0.5 ~ 1)以及β
‑
Li
3x
N
x
(x = 0.5 ~ 1)中的任一项所述的固态电解质材料。其中所述全固态锂金属电池，在0.1C的充放电电流下，250 循环圈数之后容量保持率达到了93.7%。
[0010]本专利技术更加详细的描述如下：本专利技术的氮化锂固态电解质由下面的通式表示：Li
3x
N
x
, 其中，x = 0.5 ~ 1；优选x = 0.96 ~ 0.98所述氮化锂固态电解质包括两种晶体结构，一种为α
‑
Li3
x
N
x (x = 0.5 ~ 1)，另外一种为β
‑
Li
3x
N
x
(x = 0.5 ~ 1)。两种晶体参数如下：其中α
‑
Li3
x
N
x (x = 0.5 ~ 1) 具有六方结构，并且具有 P6/mmm表示的晶体结构，在使用Cu
‑
Kα作为辐射源的X射线衍射图中，在衍射角2θ的值为22.5
°ꢀ
~ 24.0
°
、 27.5
°ꢀ
~ 29.0
°
、36.1
°ꢀ
~ 37.3
°
、46.0
°ꢀ
~ 47.7
°
、48.9
°ꢀ
~ 50. 7
°
、54.3
°ꢀ
~ 57.0
°
、57.3
°ꢀ
~ 59.1
°
、69.5
°ꢀ
~ 71.8
°...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种氮化锂固态电解质材料，有下述组成式（1）表示，Li
3x
N
x
其中， x = 0.5 ~ 1。2.权利要求1所述的固态电解质材料，包括两种晶体结构，α
‑
Li
3x
N
x
(x = 0.5 ~ 1)以及β
‑
Li
3x
N
x
(x = 0.5 ~ 1) 两种相结构；其中α
‑
Li3
x
N
x (x = 0.5 ~ 1)，在使用Cu
‑
Kα作为辐射源的X射线衍射图中，在衍射角2θ的值为22.5
°ꢀ
~ 24.0
°
、27.5
°ꢀ
~ 29.0
°
、36.1
°ꢀ
~37.3
°
、46.0
°ꢀ
~ 47.7
°
、48.9
°ꢀ
~ 50. 7
°
、54.3
°ꢀ
~ 57.0
°
、57.3
°ꢀ
~ 59.1
°
、69.5
°ꢀ
~ 71.8
°
、72.2
°ꢀ
~ 73.9
°
、76.5
°ꢀ
~ 78.6
°
、78.7
°ꢀ
~80.1
°
的全部范围内都存在峰；其中β
‑
Li
3x
N
x
(x = 0.5 ~ 1), 在使用Cu
‑
Kα作为辐射源的X射线衍射图中，在衍射角2θ的值27.0
°ꢀ
~ 30.0
°
、31.2
°ꢀ
~ 33.2
°
、49.5
°ꢀ
~ 54.0
°
、57.1
°ꢀ
~ 58.5
...

【专利技术属性】
技术研发人员：孙学良，李维汉，李旻鸶，
申请(专利权)人：银叶元素公司，
类型：发明
国别省市：