一种光催化产过氧化氢反应中空穴氧化电子供体反应机理的分析方法技术

本发明专利技术公开了一种光催化产过氧化氢反应中空穴氧化电子供体反应机理的分析方法，包括以下步骤：构建待研究光催化剂的模型，根据待研究光催化剂对应模型中不同修饰位点对应的氧化还原能力以及各个亮激发中电子和空穴分布的位置，进行反应路径的模拟，分析待研究光催化剂产过氧化氢反应中空穴氧化电子供体的反应机理。本发明专利技术分析方法具有普适性强、效率高、成本低、准确等优点，能在高准确性的前提下确定不同修饰位点的空穴对过氧化氢的产生的具体作用和影响反应的关键因素，进而高效地分析出各种光催化产过氧化氢反应中空穴氧化电子供体的反应机理，使用价值高，应用前景好，对于开发高效的光催化剂以促进过氧化氢的生产具有重大意义。具有重大意义。具有重大意义。

【技术实现步骤摘要】
一种光催化产过氧化氢反应中空穴氧化电子供体反应机理的分析方法


[0001]本专利技术属于光催化领域，涉及一种光催化生产过氧化氢反应中空穴氧化电子供体反应机理的分析方法，具体涉及一种结合实验与理论计算分析光催化产过氧化氢反应中空穴氧化电子供体反应机理的方法。

技术介绍

[0002]光催化技术得益于其低成本、低能耗、可持续等特点，在生产过氧化氢、降解污染物、还原二氧化碳等方面受到人们的广泛关注，其中光催化剂在光的照射下产生的活性物种，如空穴、超氧阴离子自由基、单线态氧在整个反应中具有极为关键的作用。对于光催化生产过氧化氢，因为空穴可以与电子供体反应生成生产过氧化氢所需要的氢离子，因此空穴被普遍视为整个反应进行的氧化驱动力。因此，分析空穴对电子供体的氧化行为和随后的过氧化氢形成过程是十分有意义的。实际情形下，空穴可能分布在光催化剂的多个位置且这些空穴的氧化能力各不相同，研究人员大多通过价带位置简单的对空穴的氧化能力进行评估。然而，光催化产过氧化氢是由多个基元步骤组成的反应，评估不同官能团生成过氧化氢的能力不能仅仅只考虑氧化过程，而是对整个反应进行研究本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种光催化产过氧化氢反应中空穴氧化电子供体反应机理的分析方法，其特征在于，包括以下步骤：S1、构建待研究光催化剂的模型；S2、基于步骤S1中构建的模型进行态密度计算，获得待研究光催化剂对应模型中不同修饰位点对应的氧化还原能力；基于步骤S1中构建的模型进行理论计算，获得待研究光催化剂对应模型中不同修饰位点对应的亮激发以及各个亮激发中电子和空穴分布的位置；S3、基于步骤S2中待研究光催化剂对应模型中不同修饰位点对应的氧化还原能力结果，以及各个亮激发中电子和空穴分布的位置结果，进行反应路径的模拟，分析待研究光催化剂产过氧化氢反应中空穴氧化电子供体的反应机理。2.根据权利要求1所述的光催化产过氧化氢反应中空穴氧化电子供体反应机理的分析方法，其特征在于，步骤S1中，所述待研究光催化剂为改进型光催化剂时，构建待研究光催化剂的模型，包括以下步骤：S1
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1、根据待研究光催化剂和所述待研究光催化剂对应的原始光催化剂的X射线光电子能谱表征结果、元素分析表征结果和电感耦合等离子体发射光谱表征结果，分析待研究光催化剂的原子变化情况、各个官能团变化情况；S1
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2、根据待研究光催化剂的原子变化情况、各个官能团变化情况，在原始光催化剂的模型的基础上，构建待研究光催化剂的模型；或，步骤S1中，所述待研究光催化剂为新合成光催化剂时，构建待研究光催化剂的模型，包括以下步骤：S1
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1、根据待研究光催化剂的X射线光电子能谱表征结果、元素分析表征结果和电感耦合等离子体发射光谱表征结果，分析待研究光催化剂的原子情况、各个官能团情况；S1
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2、根据待研究光催化剂的原子情况、各个官能团情况，构建待研究光催化剂的模型。3.根据权利要求2所述的光催化产过氧化氢反应中空穴氧化电子供体反应机理的分析方法，其特征在于，采用计算机软件构建待研究光催化剂的模型；所述计算机软件为VESTA。4.根据权利要求3所述的光催化产过氧化氢反应中空穴氧化电子供体反应机理的分析方法，其特征在于，步骤S2中，获得待研究光催化剂对应模型中不同修饰位点对应的氧化还原能力，包括以下步骤：(1)采用计算机软件对步骤S1中构建的模型进行态密度计算，得到待研究光催化剂对应模型的态密度图；所述计算机软件为VASP，所用的泛函为PBE，赝势为PAW；(2)根据步骤(1)中得到的待研究光催化剂对应模型的态密度图，分析待研究光催化剂对应模型中不同修饰位点对应的氧化还原能力。5.根据权利要求4所述的光催化产过氧化氢反应中空穴氧化电子供体反应机理的分析方法，其特征在于，步骤(2)中，根据待研究光催化剂对应模型的态密度图和待研究光催化剂的光吸收能力和光氧化还原能力，还可以分析步骤S1中构建的待研究光催化剂模型的合理性；所述待研究光催化剂的光吸收能力和光氧化还原能力，由待研究光催化剂的X射线光电子能谱价带谱表征结果和紫外
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可见漫反射光谱表征结果分析得到。6.根据权利要求5所述的光催化产过氧化氢反应中空穴氧化电子供体反应机理的分析方法，其特征在于，步骤S2中，获得待研究光催化剂对应模型中不同修饰位点对应的亮激发
以及各个亮激发中电子和空穴分布的位置，包括以下步骤：(a)采用计算机软件对步骤S1中构建的模型进行理论计算，分析待研究光催化剂对应模型的电子和空穴分布情况，得到待研究光催化剂对应模型的电子空穴等值面图；所述计算机软件为Gaussian 16C01，所用的泛函为M06
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2X，基组为6
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311G**；(b)根据步骤(a)中待研究光催化剂对应模型的电子空穴等值面图，获得待研究光催化剂对应模型中不同修饰位点对应的亮激发以及在各个亮激发中电子和空穴分布的位置。7.根据权利要求6所述的光催化产过氧化氢反应中空穴氧化电子供体反应机理的分析方法，其特征在于，步骤S3中，采用计算机软件对反应路径进行模拟，获得以空穴为氧化驱动力的反应路径；所述计算机软件为CP2K，所用的模块为Quickstep，所用...

【专利技术属性】
技术研发人员：罗俊，范长征，汤琳，刘雅妮，冯程洋，王蜜儿，镇鑫兰，
申请(专利权)人：湖南大学，
类型：发明
国别省市：