一种铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的制备方法及其应用技术

本发明专利技术公开了一种铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的制备方法及其应用，先采用水热合成法制备纯钽酸钠为原料，在氩气保护气氛中，将钽酸钠与硼氢化钠比例混合、研磨和焙烧，产物经水洗、离心、干燥后，得到氧缺陷型钽酸钠，最后负载金属铂，即成。本发明专利技术制得的铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的氧缺陷比例可调控，在等离子体催化合成氨的测试中，其催化活性明显优于铂负载钽酸钠催化剂。负载钽酸钠催化剂。负载钽酸钠催化剂。

【技术实现步骤摘要】
一种铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的制备方法及其应用


[0001]本专利技术属于氨催化合成
，具体涉及一种铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的制备方法及其应用。

技术介绍

[0002]氨是工业规模生产的第二大化学品，在食品、化肥、纺织、化妆品和化学工业等众多领域都有着广泛的应用，对农业及民生的发展有着至关重要的作用。Haber
‑
Bosch工艺是氨生产的传统技术，该反应是在150
‑
250bar和400
‑
500℃条件下，在铁基催化剂的作用下将氮气和氢气合成氨气。随着人口的增加，氨的消耗日益增大，氨的年产量达1.86亿吨(Science，2017，357，898)，消耗全球电力1％以上，同时伴随产生的CO2占全球温室气体总排放量的2
‑
3％(Nature Chemistry，2012，4，934)。由此可见，传统合成氨工艺的能耗高、污染大，亟待发展新的绿色氨合成工艺。

技术实现思路

[0003]本专利技术的目的在于克服现有技术缺陷，提供一种铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的制备方法。
[0004]本专利技术的另一目的在于提供上述铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的应用。
[0005]本专利技术的技术方案如下：
[0006]一种铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的制备方法，包括如下步骤：
[0007](1)在搅拌条件下将五氧化二钽溶解于氢氧化钠溶液中，于170
‑
190℃进行水热处理30
‑
40h，得到的产物用去离子水充分洗涤，接着离心收集沉淀物并干燥，制得纯钽酸钠；
[0008](2)在氩气保护气氛下，将步骤(1)制得的纯钽酸钠与硼氢化钠混合均匀并充分研磨，然后在氩气保护气氛下200
‑
400℃焙烧0.5
‑
5h，得到的产物用去离子水充分，离心收集沉淀物并干燥，得到氧缺陷型钽酸钠，其化学式为NaTaO3‑
x
，其中x＝0
‑
1；
[0009](3)用等体积浸渍法对步骤(2)得到的氧缺陷型钽酸钠负载金属铂作为助剂，得到所述铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂。
[0010]在本专利技术的一个优选实施方案中，所述步骤(1)的水热处理的温度为175
‑
185℃，时间为35
‑
36h。
[0011]在本专利技术的一个优选实施方案中，所述氢氧化钠溶液的浓度为1.7
‑
1.8mol/L。
[0012]进一步优选的，所述五氧化二钽与氢氧化钠溶液的比例为1.05
‑
1.09g∶70
‑
80mL。
[0013]在本专利技术的一个优选实施方案中，所述步骤(2)中，所述纯碳酸钠与硼氢化钠的质量比为0.8
‑
0.9∶0.12
‑
0.15。
[0014]在本专利技术的一个优选实施方案中，所述步骤(2)中的焙烧的温度为290
‑
310℃，时间为0.8
‑
1.2h。
[0015]在本专利技术的一个优选实施方案中，所述金属铂的负载量为0.1
‑
5wt％。
[0016]进一步优选的，所述金属铂的负载量为0.8
‑
1.2wt％。
[0017]本专利技术的另一技术方案如下：
[0018]上述制备方法制得的铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂在等离子体催化合成氨中的应用。
[0019]在本专利技术的一个优选实施方案中，所述等离子体催化合成氨中的放电功率为500
‑
5000W。
[0020]本专利技术的有益效果是：
[0021]1、本专利技术制得的铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的氧缺陷比例可调控，在等离子体催化合成氨的测试中，其催化活性明显优于铂负载钽酸钠催化剂。
[0022]2、本专利技术制得的铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂适合于低温等离子体协同多相催化剂固氮的反应，在绿色氨合成工艺方面具有广阔的应用前景。
[0023]3、本专利技术使用水热法制备NaTaO3，操作简单安全，反应温度低，所得产品纯度高。
[0024]4、本专利技术制得的氧缺陷型钽酸钠是一种碱金属钽酸盐，具有较高的化学稳定性。
[0025]5、本专利技术可通过调节NaTaO3与硼氢化钠的比例来控制氧缺陷型钽酸钠中氧缺陷的含量，从而实现其催化性能的调控。
[0026]6、本专利技术制得的氧缺陷型钽酸钠阻抗较小，电荷的迁移和界面转移速率快。
附图说明
[0027]图1为本专利技术实施例2制得的Pt/NTO
‑
2(b)与对比例1制得的Pt/NTO(a)的扫描电镜照片。
[0028]图2为本专利技术实施例1
‑
3制得的催化剂(Pt/NTO
‑
1、Pt/NTO
‑
2和Pt/NTO
‑
3)与对比例1制得的Pt/NTO的XRD图片。
[0029]图3为本专利技术实施例2制得的Pt/NTO
‑
2与对比例1制得的Pt/NTO的XPS图谱。
[0030]图4为本专利技术实施例2制得的Pt/NTO
‑
2与对比例1制得的Pt/NTO的阻抗图。
[0031]图5为不同电流下本专利技术实施例1
‑
3制得的催化剂(Pt/NTO
‑
1、Pt/NTO
‑
2和Pt/NTO
‑
3)与对比例1制得的Pt/NTO的等离子体催化合成氨曲线图。
具体实施方式
[0032]以下通过具体实施方式结合附图对本专利技术的技术方案进行进一步的说明和描述。
[0033]对比例1
[0034](1)在搅拌条件下将1.08g五氧化二钽溶解于75mL氢氧化钠溶液(1.75mol/L)中，将得到的溶液转移至100mL的反应釜中，于180℃进行水热处理36h，得到的产物用去离子水洗涤5次，离心收集沉淀物并干燥，制得纯钽酸钠(记为NTO)。
[0035](2)用等体积浸渍法对步骤(1)得到的NTO负载1wt％的金属铂作为助剂，得到铂负载钽酸钠催化剂(记为Pt/NTO)。
[0036]实施例1
[0037](1)在氩气保护气氛下，将0.90g的对比例1步骤(1)制得的NTO与0.07g硼氢化钠混合均匀并充分研磨，将混合后的样品转移入管式炉中，在氩气保护气氛下300℃焙烧1h，得到的产物用去离子水洗涤5次，离心收集沉淀物并干燥，得到白色的氧缺陷型钽酸钠(记为NTO
‑
1)。
[0038](2)用等体积浸渍法对步骤(1)得到的样品负载1wt％的金属铂作为助剂，得到负载铂助剂的NTO
‑
1(记为Pt/NTO
‑
1)。
[0039]实施例2
[0040](1)在氩气保护气氛下，将0.90g的对本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂的制备方法，其特征在于：包括如下步骤：(1)在搅拌条件下将五氧化二钽溶解于氢氧化钠溶液中，于170
‑
190℃进行水热处理30
‑
40h，得到的产物用去离子水充分洗涤，接着离心收集沉淀物并干燥，制得纯钽酸钠；(2)在氩气保护气氛下，将步骤(1)制得的纯钽酸钠与硼氢化钠混合均匀并充分研磨，然后在氩气保护气氛下200
‑
400℃焙烧0.5
‑
5h，得到的产物用去离子水充分，离心收集沉淀物并干燥，得到氧缺陷型钽酸钠，其化学式为NaTaO3‑
x
，其中x＝0
‑
1；(3)用等体积浸渍法对步骤(2)得到的氧缺陷型钽酸钠负载金属铂作为助剂，得到所述铂负载氧缺陷型钽酸钠催化剂。2.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述步骤(1)的水热处理的温度为175
‑
185℃，时间为35
‑
36h。3.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述氢氧化钠溶液的浓度为1.7
‑

【专利技术属性】
技术研发人员：陈亦琳，杨乐，
申请(专利权)人：华侨大学，
类型：发明
国别省市：