一种翅片状氨分解催化剂及其制备方法和应用技术

本发明专利技术提供了一种翅片状氨分解催化剂及其制备方法和应用，所述催化剂包括活性组分和载体；所述活性组分为镍，所述载体为翅片状金属氧化物MgAl2O4，所述活性组分的质量分数为5％

【技术实现步骤摘要】
一种翅片状氨分解催化剂及其制备方法和应用


[0001]本专利技术涉及氨分解催化技术，尤其是一种翅片状氨分解催化剂及其制备方法和应用。

技术介绍

[0002]近年来，随着化石能源短缺和环境污染问题的逐渐加重，寻找一种清洁的新型能源载体成为当今社会的关注热点。氢能作为一种环保的可再生能源，被认为是最有可能替代化石能源的能源载体。但是，氢能利用过程中仍有许多技术问题未得到有效解决，由于氢具有易燃易爆性和难压缩性，因此氢在存储和运输方面存在较大困难。其中，氨作为一种高效的储氢介质，越来越多地受到人们的关注。与氢相比，氨具有体积能量密度高、爆炸范围小、易于液化储存等独特优势，同时当前的合成氨工业也非常成熟，氨的生产成本也相对较低。目前，质子交换膜燃料电池(PEMFC)凭借着运行温度低等优势，逐渐被应用于氢能源汽车领域，而采用氨作为氢载体可以避免产生碳氧化物，从而防止对质子交换膜的损害。同时，氨分解产物中只有氢气和氮气，这也可以为一些工业过程提供良好的还原性和惰性气氛。
[0003]在氨分解制氢过程中，氨分解催化剂起着重要的作用。钌是目前已知最有效的氨分解催化剂，但是昂贵的成本限制了其大规模应用的潜力。相比其他碱金属催化剂而言，镍凭借着优异的催化性能和低廉的成本逐渐成为工业应用的首选。但是，对氨分解催化剂的成本、催化活性和寿命等方面的研究仍然有待完善，其中催化剂载体是重要的研究方向。
[0004]目前的催化剂载体主要由溶胶凝胶法、机械混合法、浸渍法等方法制备，但是这些方法制备的材料比表面积较小、催化性能较低，因此对催化剂载体的研究具有重要意义。

技术实现思路

[0005]本专利技术提供了一种翅片状氨分解催化剂及其制备方法和应用，以解决现有技术中氨分解催化剂比表面积较小导致催化活性较低的缺陷。
[0006]本专利技术采用的技术方案如下：
[0007]一种翅片状氨分解催化剂，包括载体、负载在所述载体上的活性组分，其特征在于，所述载体为翅片状金属氧化物MgAl2O4，所述活性组分为Ni；所述活性组分Ni的质量分数为5％
‑
10％，所述翅片状金属氧化物MgAl2O4的质量分数为90％
‑
95％。
[0008]其进一步技术方案为：
[0009]所述翅片状金属氧化物MgAl2O4中，Mg的原料为氯化镁，Al的原料为氯化铝。
[0010]所述活性组分的原料为Ni(NO3)2。
[0011]一种翅片状氨分解催化剂的制备方法，包括以下步骤：
[0012](1)将氯化镁和氯化铝溶于水中制得溶液a；
[0013](2)将适量络合剂加入所述溶液a中形成溶液b，将所述溶液b在180℃下加热12h，然后在105℃下干燥得到固体样品，将所述固体样品破碎后在750℃下煅烧2h即得到所述翅
片状金属氧化物MgAl2O4；
[0014](3)将步骤(2)所得翅片状金属氧化物MgAl2O4加入到Ni(NO3)2溶液中，在90℃下搅拌8h，然后60℃下蒸干溶剂，并在100℃下干燥8
‑
12h，得翅片状Ni/MgAl2O4催化剂。
[0015]其进一步技术方案为：
[0016]所述络合剂为尿素。
[0017]所述步骤(2)中，将所述溶液b在180℃下加热12h的容器采用高压反应釜。
[0018]一种所述翅片状氨分解催化剂、或者所述制备方法制备得到的翅片状氨分解催化剂在氨分解中的应用，所述催化剂在进行氨分解制氢反应前需要先在600℃的氢气气氛下还原3h。
[0019]本专利技术的有益效果如下：
[0020]本专利技术采用水热法制备翅片状金属氧化物MgAl2O4，然后采用浸渍法负载镍，制得翅片状Ni/MgAl2O4催化剂。本专利技术制备的催化剂具有翅片状结构，比表面积大，可以为NH3提供更多的活性位点，有效提高催化剂活性，且微粒分布均匀，抗烧结性能较好，氨分解效果明显提高。本专利技术还具有如下优点：
[0021]1.本专利技术制备的翅片厚度仅为25nm左右，且间隔明显，具有高度的结构均匀性。
[0022]2.本专利技术制备的催化剂的载体部分的前级产物具有明显的LDHs结构，催化剂微粒煅烧后未形成明显的团聚结构，且微粒分布均匀，抗烧结性能显著提高。
[0023]3.本专利技术制备的催化剂可应用于氨分解制氢领域，氨转化率、时间稳定性、温度稳定性及复现性高，非常适合工业性推广。
附图说明
[0024]图1为本申请实施例1和对比例1
‑
3中制得的氨分解催化剂的氨分解反应性能评价。
[0025]图2为本申请实施例1和对比例1
‑
3中制得的氨分解催化剂的阿累尼乌斯曲线。
[0026]图3为本申请实施例1和对比例1
‑
3中制得的氨分解催化剂在550℃下的氨转化率随氨气质量空速的变化曲线。
[0027]图4为本申请实施例1和对比例1
‑
3中制得的氨分解催化剂在550℃下的氨转化率随时间的变化曲线。
[0028]图5为本申请实施例1中制得的氨分解催化剂在气体空速为30000ml/(g
·
h)、550
‑
650℃温度范围内的稳定性示意图。
[0029]图6为本申请实施例1和对比例1
‑
3中制得的氨分解催化剂的SEM图谱。
[0030]图7为本申请的翅片状氨分解催化剂的催化机理。
具体实施方式
[0031]以下结合附图说明本专利技术的具体实施方式。
[0032]实施例1——本申请的水热
‑
浸渍法制备5wt％翅片状Ni/MgAl2O4催化剂，即采用水热法制备翅片状金属氧化物MgAl2O4，然后采用浸渍法负载镍，最终制得翅片状Ni/MgAl2O4催化剂，包括以下步骤：
[0033](1)称取6.09g MgCl2·
6H2O和14.49g AlCl3·
6H2O溶于0.1L去离子水中，再加入
12.61g尿素充分搅拌后得到混合溶液；
[0034](2)将步骤(1)制得的混合溶液转移到高压反应釜中，在180℃下加热12h，然后在105℃下干燥得到固体样品；
[0035](3)将步骤(2)制得的固体样品转移到研钵中充分研磨破碎，之后在750℃下煅烧2h即得到翅片状金属氧化物MgAl2O4；
[0036](4)称取0.99gNi(NO3)2·
6H2O和3.8g步骤(3)制得的MgAl2O4加入到0.1L去离子水中，在90℃下进行磁力搅拌8h使其充分溶解，然后在60℃下蒸干溶剂，并在100℃下干燥8
‑
12h，即可制得5wt％翅片状Ni/MgAl2O4催化剂，记作Ni@MgAl2O4‑
LDH。
[0037]实施例1中，水热法制备的翅片状金属氧化物载体的前级产物形成明显的水滑石类化合物(LDHs)结构，水滑石类化合物是一类本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种翅片状氨分解催化剂，包括载体、负载在所述载体上的活性组分，其特征在于，所述载体为翅片状金属氧化物MgAl2O4，所述活性组分为Ni；所述活性组分Ni的质量分数为5％
‑
10％，所述翅片状金属氧化物MgAl2O4的质量分数为90％
‑
95％。2.根据权利要求1所述的翅片状氨分解催化剂，其特征在于，所述翅片状金属氧化物MgAl2O4中，Mg的原料为氯化镁，Al的原料为氯化铝。3.根据权利要求1所述的翅片状氨分解催化剂，其特征在于，所述活性组分的原料为Ni(NO3)2。4.一种根据权利要求1所述的翅片状氨分解催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：(1)将氯化镁和氯化铝溶于水中制得溶液a；(2)将适量络合剂加入所述溶液a中形成溶液b，将所述溶液b在180℃下加热12h，然后在105℃下...

【专利技术属性】
技术研发人员：付恩康，肖睿，巩峰，邱宇，杨琰鑫，卢怀畅，吴子瞻，冯晗俊，
申请(专利权)人：东南大学，
类型：发明
国别省市：