催化一氧化二氮分解的方法技术

本发明专利技术提供一种催化一氧化二氮分解的方法，包括：以碳包覆镍的纳米复合材料为催化剂，催化剂与一氧化二氮接触进行催化分解反应生成氮气和氧气；其中，纳米复合材料含具有壳层和内核的核壳结构，壳层为石墨化碳层，内核为镍纳米颗粒。该方法以碳包覆镍的纳米复合材料作为催化剂，催化N

【技术实现步骤摘要】
催化一氧化二氮分解的方法
本专利技术涉及催化及环保
，具体涉及一种催化一氧化二氮分解的方法。
技术介绍
一氧化二氮(N2O),又名笑气，是一种重要的温室气体，其全球增暖潜能(GWP)是CO2的310倍，CH4的21倍；此外，N2O在大气中的平均寿命约为150年，也是平流层中NOx的主要来源，不仅能严重破坏臭氧层，而且具有很强的温室效应。国内生产己二酸主要采用环己醇硝酸氧化法，环己醇经硝酸氧化生产己二酸，该方法技术成熟，产品收率和纯度都比较高，但是硝酸用量大，在反应过程中生产大量N2O，且生产过程中排放的尾气集中、数量大、浓度高(36％～40％)。目前，采用环己醇硝酸氧化法年产15万吨己二酸，N2O的年排放量可达4.5万吨。因此，净化己二酸装置的尾气，有效控制和消除N2O已成为目前环境催化领域中的研究热点。直接催化分解法可将N2O分解为氮气和氧气，是消除N2O最为有效和清洁的技术。其中，催化剂是直接催化分解法的技术核心。目前研究报道的分解N2O的催化剂主要有贵金属催化剂、离子交换的分子筛类催化剂和过渡金属氧化物催化剂。贵金属催化剂(如Rh和Ru)对N2O催化分解具有较高的低温催化活性(250℃～350℃范围，可高效分解N2O)，但昂贵的价格限制了贵金属催化剂的大规模应用。分子筛类催化剂和过渡金属氧化物催化剂的价格明显低于贵金属，但是目前这两类催化剂对N2O催化分解的活性偏低，高效分解的温度范围在450℃～550℃，且分解时需要将高浓度笑气稀释至0.5％～2％的浓度左右才可以进行，大大提高了工业成本。因此，开发成本低、活性高的催化剂，是N2O减排领域亟待解决的问题。需注意的是，前述
技术介绍
部分公开的信息仅用于加强对本专利技术的背景理解，因此它可以包括不构成对本领域普通技术人员已知的现有技术的信息。
技术实现思路
本专利技术的一个主要目的在于克服上述现有技术的至少一种缺陷，提供一种催化一氧化二氮分解的方法，该方法采用碳包覆镍的纳米复合材料作为催化剂，催化N2O分解反应时具有优异活性。本专利技术的方法有助于解决己二酸厂和硝酸厂等生产过程中产生的高浓度N2O废气的消除问题，对于保护环境、减少大气污染具有重要意义，具有良好的工业应用前景。为了实现上述目的，本专利技术采用如下技术方案：本专利技术提供一种催化一氧化二氮分解的方法，包括：以碳包覆镍的纳米复合材料为催化剂，催化剂与一氧化二氮接触进行催化分解反应生成氮气和氧气；其中，纳米复合材料含具有壳层和内核的核壳结构，壳层为石墨化碳层，内核为镍纳米颗粒。根据本专利技术的一个实施方式，催化分解反应的温度为300℃～400℃，优选为350℃～380℃。根据本专利技术的一个实施方式，催化分解反应的空速为1000h-1～3000h-1。根据本专利技术的一个实施方式，催化分解反应的压力不小于0.1MPa。根据本专利技术的一个实施方式，一氧化二氮的体积浓度为30％～40％。根据本专利技术的一个实施方式，以纳米复合材料的总质量为基准，纳米复合材料中的碳含量为15％～60％，镍含量为40％～85％，优选地，碳含量为30％～60％，镍含量为40％～70％。根据本专利技术的一个实施方式，纳米复合材料的核壳结构粒径为1nm～200nm，优选为3nm～100nm，更优选为4nm～50nm。根据本专利技术的一个实施方式，纳米复合材料的比表面积为100m2/g～300m2/g。根据本专利技术的一个实施方式，所述纳米复合材料为具有至少一个介孔分布峰的介孔材料。根据本专利技术的一个实施方式，纳米复合材料的孔体积为0.2cm3/g～0.5cm3/g。由上述技术方案可知，本专利技术提出的催化一氧化二氮分解的方法的优点和积极效果在于：本专利技术提出的催化一氧化二氮分解的方法，以碳包覆镍的纳米复合材料作为催化剂，催化N2O分解反应时具有优异活性，其能够在较低温度下将工业生产中产生的高浓度一氧化二氮废气催化分解，分解率可达99％以上，对于保护环境、减少大气污染具有重要意义，具有良好的工业应用前景。此外，由于催化剂材料含石墨化碳层/金属核壳结构，使内核的镍材料十分稳定，不自燃，耐酸腐蚀，危险性低，适合保存与运输，从而保证了复合材料使用的安全性。附图说明以下附图用于提供对本专利技术的进一步理解，并构成说明书的一部分，与下面的具体实施方式一起用于解释本专利技术，但并不构成对本专利技术的限制。图1是制备例1所制备的固体前驱体的X射线衍射谱图；图2是制备例1所制备的碳包覆镍纳米复合材料的TEM图；图3是制备例2所制备的固体前驱体的X射线衍射谱图；图4是制备例2所制备的碳包覆镍纳米复合材料的TEM图；图5为对比制备例所得材料的X射线衍射谱图。具体实施方式以下内容提供了不同的实施例或范例，以令本领域技术人员参照说明书文字能够据以实施。当然，这些仅仅是范例，而非意图限制本专利技术。在本专利技术中所披露的范围的端点和任何值都不限于该精确的范围或值，这些范围或值应当理解为包含接近这些范围或值的值。对于数值范围来说，各个范围的端点值之间、各个范围的端点值和单独的点值之间，以及单独的点值之间可以彼此组合而得到一个或多个新的数值范围，这些数值范围应当被视为在本文中具体公开。在此未直接定义的任何术语应当被理解为具有与它们在本专利技术
中通常所理解的相关联的含义。如贯穿本说明书使用的下面术语除非另外说明，应当理解为具有下面含义。本专利技术中术语“核壳结构”是指内核为镍纳米颗粒，壳层为石墨化碳层。术语“石墨化碳层”是指在高分辨透射电镜下可明显观察到层状结构的碳结构，而非无定型结构，且层间距约为0.34nm。该石墨化碳层包覆镍纳米颗粒后形成的复合材料呈球形或类球形。术语“介孔”定义为孔径在2～50nm范围的孔。孔径小于2nm的孔定义为微孔，大于50nm的孔定义为大孔。术语“介孔分布峰”是指根据Barrett-Joyner-Halenda(BJH)方法对脱附曲线进行计算得到的孔分布曲线上的介孔分布峰。本专利技术提供一种催化一氧化二氮分解的方法，包括：以碳包覆镍的纳米复合材料为催化剂，催化剂与一氧化二氮接触进行催化分解反应生成氮气和氧气；其中，纳米复合材料含具有壳层和内核的核壳结构，壳层为石墨化碳层，内核为镍纳米颗粒。在一些实施例中，催化分解反应的温度为300℃～400℃，优选为350℃～380℃。根据本专利技术，如前所述，目前研究报道的分解N2O的催化剂主要有贵金属催化剂、离子交换的分子筛类催化剂和过渡金属氧化物催化剂。贵金属催化剂虽然分解温度较低，但其昂贵的价格并不适于大规模工业化生产；其它分子筛类催化剂和过渡金属氧化物催化剂的高效分解温度在450℃～550℃，反应所需要的高温大大提高了工业成本；此外，由于一氧化二氮分解会产生氧气，易使催化剂产生失活现象。本专利技术的专利技术人发现，采用本专利技术的碳包覆镍的纳米复合材料作为催化剂，可以有效分解一氧化二氮成氮气和氧气，且催化活性不会受到反应本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种催化一氧化二氮分解的方法，其特征在于，包括：/n以碳包覆镍的纳米复合材料为催化剂，所述催化剂与一氧化二氮接触进行催化分解反应生成氮气和氧气；/n其中，所述纳米复合材料含具有壳层和内核的核壳结构，所述壳层为石墨化碳层，所述内核为镍纳米颗粒。/n

【技术特征摘要】
1.一种催化一氧化二氮分解的方法，其特征在于，包括：
以碳包覆镍的纳米复合材料为催化剂，所述催化剂与一氧化二氮接触进行催化分解反应生成氮气和氧气；
其中，所述纳米复合材料含具有壳层和内核的核壳结构，所述壳层为石墨化碳层，所述内核为镍纳米颗粒。


2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述催化分解反应的温度为300℃～400℃。


3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述催化分解反应的空速为1000h-1～3000h-1。


4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述催化分解反应的压力不小于0.1MPa。


5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述一氧化二氮的体积...

【专利技术属性】
技术研发人员：于鹏，荣峻峰，徐国标，吴耿煌，林伟国，谢婧新，宗明生，
申请(专利权)人：中国石油化工股份有限公司，中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院，
类型：发明
国别省市：北京;11