一种碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂及其制备方法和应用技术

本发明专利技术提供了一种碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂及其制备方法和应用，属于催化剂的制备领域。本发明专利技术提供的碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂以碳氮掺杂的二氧化硅为载体和负载在所述载体表面的Pt，由包括以下组分的原料制备得到：二氧化硅、碳源、氮源、可溶性Pt盐、乙醇溶液和水。本发明专利技术通过掺杂碳源有效地提高了二氧化硅载体的热稳定性，进而提高碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂的结构稳定性，使催化剂能多次循环利用；通过掺杂氮元素来抑制催化剂中Pt颗粒的长大，使Pt在催化剂中分散更均匀，从而极大提高催化剂的催化反应活性。

【技术实现步骤摘要】
一种碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂及其制备方法和应用
本专利技术属于催化剂的制备领域，具体涉及一种碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂及其制备方法和应用。
技术介绍
根据IUPAC(国际纯粹与应用化学联合会)定义，多孔材料可以分为微孔材料、介孔材料和大孔材料。微孔材料是指孔径小于2nm的材料，介孔材料是指孔径介于2～50nm的材料，大孔材料是指孔径大于50nm的材料。介孔氧化硅材料由于具有较大的比表面积和合适的孔径，因此在吸附、分离、催化等领域拥有广阔的应用前景。为了进一步改善介孔氧化硅材料在这些方面的应用，通常将杂原子(如B、C、N、Al等)或含杂原子的基团(氨基、环氧烷基、咪唑基等)掺杂到介孔氧化硅中加入，使介孔氧化硅材料的各项性能大大提高。梁等人(“梁继芬,张晓明,景铃胭,etal.氮掺杂有序介孔碳负载超小尺寸铂纳米颗粒催化硝基苯类化合物选择加氢(英文)[J].催化学报,2017(07):163-171.”)，利用软模板(嵌段共聚物F127为模板)，以间氨基苯酚为碳源和氮前体，制备出较高含氮量和比表面积，以及规则孔径分布的介孔碳材料。但该负载型贵金属催化剂存在成本昂贵、结构稳定性差的缺点。
技术实现思路
鉴于此，本专利技术提供了一种碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂及其制备方法和应用。本专利技术提供的碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂原料易得，成本低廉，结构稳定好。为了实现上述专利技术目的，本专利技术提供了以下技术方案：本专利技术提供了一种碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂，包括以碳氮掺杂的二氧化硅为载体和负载在所述载体表面的Pt，由包括以下组分的原料制备得到：二氧化硅、碳源、氮源、可溶性Pt盐、乙醇溶液和水。优选地，所述碳源为氨基葡萄糖盐酸盐；所述氮源为三聚氰胺或尿素。优选地，所述二氧化硅、碳源和氮源的质量比为(1～10):(1～6):(1～9)。优选地，所述可溶性Pt盐以水溶液的形式加入，所述水溶液中Pt的浓度为0.0085g/mL～0.085g/mL。本专利技术还提供了上述技术方案所述碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂的制备方法，包括以下步骤：将二氧化硅、碳源、氮源和乙醇水溶液混合后，在保护气氛下煅烧，得到碳氮掺杂的二氧化硅载体；将所述碳氮掺杂的二氧化硅载体、可溶性Pt盐和水混合后，在氢气条件下焙烧，得到所述碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂。优选地，所述煅烧依次包括第一煅烧和第二煅烧，所述第一煅烧的温度为500～650℃，保温时间为1～3h，所述第二煅烧的温度为800～900℃，保温时间为1～3h。优选地，升温至所述第一煅烧的温度和第二煅烧的温度的升温速率独立地为2～4℃/min。优选地，所述焙烧的温度为200～300℃，保温时间为3～4h。优选地，升温至所述焙烧的温度的升温速率为2～3℃/min。本专利技术还提供了上述技术方案所述碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂或由上述技术方案所述制备方法制得的碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂在芳香类硝基化合物的催化反应中的应用。本专利技术提供了一种碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂，包括以碳氮掺杂的二氧化硅为载体和负载在所述载体表面的Pt，由包括以下组分的原料制备得到：二氧化硅、碳源、氮源、可溶性Pt盐、乙醇溶液和水。本专利技术通过掺杂碳源有效地提高了二氧化硅载体的热稳定性，进而提高碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂(Pt/SiO2-CN)的结构稳定性，使Pt/SiO2-CN能多次循环利用；通过掺杂氮元素来抑制Pt/SiO2-CN中Pt颗粒的长大，使Pt在催化剂中分散更均匀，从而极大提高Pt/SiO2-CN的催化反应活性。实施例结果表明，本专利技术制得的Pt/SiO2-CN具有良好的结构稳定性，对芳香类硝基化合物的催化反应具有超高的催化活性和选择性，9次循环使用后，转化率>95.2％，选择性>99％。进一步地，本专利技术提供的制备方法工艺简单，原料易得，成本低廉，环保。附图说明下面结合附图和具体实施方式对本专利技术作进一步详细的说明。图1为实施例1～2制得的Pt/SiO2-CN的SEM图，其中，a为实施例1制得的Pt/SiO2-CN的SEM图，b为实施例2制得的Pt/SiO2-CN的SEM图。具体实施方式本专利技术提供了一种碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂，包括以碳氮掺杂的二氧化硅为载体和负载在所述载体表面的Pt，由包括以下组分的原料制备得到：二氧化硅、碳源、氮源、可溶性Pt盐、乙醇溶液和水。在本专利技术中，所述碳源优选为氨基葡萄糖盐酸盐；所述氮源优选为三聚氰胺或尿素。在本专利技术中，所述二氧化硅优选包括MCM-41，SBA-15，MCM-48或KIT-6，所述二氧化硅的孔径优选为2nm～50nm，进一步优选为8～10nm。在本专利技术中，所述二氧化硅、碳源和氮源的质量比为(1～10):(1～6):(1～9)，进一步优选为(3～8)：(1～4)：(2～7)，更优选为5:1:3。在本专利技术中，所述二氧化硅和可溶性Pt盐中Pt的质量比为1:0.005～0.08，进一步优选为1:0.01～0.06，更优选为1:0.02～0.04。本专利技术采用特定用量的氨基葡萄糖盐酸盐作为碳源，不仅可以使后续氮源更易引入，还可以有效地提高二氧化硅载体的热稳定性，进而提高Pt/SiO2-CN的结构稳定性，使Pt/SiO2-CN能多次循环利用。本专利技术采用特定用量的三聚氰胺或尿素作为氮源，能够有效地抑制Pt/SiO2-CN中Pt颗粒的长大，使Pt在催化剂中分散更均匀，从而极大提高Pt/SiO2-CN的催化反应活性。且本专利技术采用的碳源和氮源易得，成本低廉，环保。在本专利技术中，所述Pt/SiO2-CN中碳含量优选为2.5wt％～10wt％，进一步优选为4wt％～8wt％，更优选为5wt％，氮含量优选为1.8wt％～5.6wt％，进一步优选为2wt％～5wt％，更优选为2.5wt％。在本专利技术中，所述可溶性Pt盐优选为氯铂酸，所述可溶性Pt盐优选以水溶液的形式加入，所述水溶液中Pt的浓度为0.0085g/mL～0.085g/mL，进一步优选为0.02～0.06g/mL，更优选为0.03～0.04g/mL。在本专利技术中，所述Pt/SiO2-CN中Pt的含量优选为0.1wt％～10wt％，进一步优选为1wt％～6wt％，更优选为2wt％。在本专利技术中，所述乙醇溶液中乙醇的质量百分含量优选为40～60％，进一步优选为45～55％，更优选为50％。在本专利技术中，所述水优选为去离子水。在本专利技术中，若无特殊说明，所采用的原料均为本领域常规市售产品。本专利技术还提供了上述技术方案所述碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂的制备方法，包括以下步骤：将二氧化硅、碳源、氮源和乙醇水溶液混合后，在保护气氛下煅烧，得到碳氮掺杂的二氧化硅载体；将所述碳氮掺杂的二氧化硅载体、可溶性Pt盐和水混合后，在氢气条件下焙烧，得到所述碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂。本专利技术将所述二本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂，其特征在于，包括以碳氮掺杂的二氧化硅为载体和负载在所述载体表面的Pt，由包括以下组分的原料制备得到：/n二氧化硅、碳源、氮源、可溶性Pt盐、乙醇溶液和水。/n

【技术特征摘要】
1.一种碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂，其特征在于，包括以碳氮掺杂的二氧化硅为载体和负载在所述载体表面的Pt，由包括以下组分的原料制备得到：
二氧化硅、碳源、氮源、可溶性Pt盐、乙醇溶液和水。


2.根据权利要求1所述的碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂，其特征在于，所述碳源为氨基葡萄糖盐酸盐；所述氮源为三聚氰胺或尿素。


3.根据权利要求1所述的碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂，其特征在于，所述二氧化硅、碳源和氮源的质量比为(1～10):(1～6):(1～9)。


4.根据权利要求1所述的碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂，其特征在于，所述可溶性Pt盐以水溶液的形式加入，所述水溶液中Pt的浓度为0.0085g/mL～0.085g/mL。


5.权利要求1～4任一项所述碳氮掺杂二氧化硅负载Pt催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
将二氧化硅、碳源、氮源和乙醇水溶液混合后，在保护气氛下煅烧，得到碳氮掺杂的二氧化硅载体；
将所...

【专利技术属性】
技术研发人员：袁良国，李志清，贺恩静，迟志龙，
申请(专利权)人：山东润博生物科技有限公司，
类型：发明
国别省市：山东;37