一种应用于电芬顿体系的水热改性石墨毡电极的制备方法及应用技术

一种应用于电芬顿体系的水热改性石墨毡电极的制备方法及应用，属于电化学水处理技术领域。本发明专利技术以石墨毡为基体，通过超声预处理使过硫酸铵水溶液充分浸润石墨毡，然后在水热反应釜中进行水热改性，获得改性石墨毡。与原始石墨毡相比，水热改性后的石墨毡作为阴极材料，提高了其亲水性，增加了氧含量，提高了其电化学活性，能够有效提高有机污染物的降解能力，同时具有良好的重复性和稳定性。本发明专利技术方法，制备过程简单，可量化生产，能够多次循环使用，具有良好的实际应用前景。具有良好的实际应用前景。

【技术实现步骤摘要】
一种应用于电芬顿体系的水热改性石墨毡电极的制备方法及应用


[0001]本专利技术属于电化学水处理
，具体涉及到一种应用于电芬顿体系的水热改性石墨毡电极的制备方法及其应用。

技术介绍

[0002]电芬顿技术是传统芬顿法与电化学系统的联用组合，能高效降解水中有机污染物，它通过阴极还原水体中的溶解氧产生过氧化氢，其中过氧化氢与溶液中的Fe
2+
反应生成羟基自由基(
·
OH)，羟基自由基能够高效无选择性地降解水中有机污染物。电芬顿技术作为一种绿色环保的污水处理技术，特别是在污水处理领域中有着良好的前景。
[0003]目前，碳质材料是使用最广泛的阴极材料，具有无毒，稳定性好，导电性优和耐化学性等优点，其中石墨毡具有突出的优势，例如高比表面积，具有良好的机械完整性，良好的工业实用性，成为了电芬顿工艺有吸引力的阴极材料，但原始石墨毡存在降解污染物能力弱，重复性差，寿命短，电催化活性低，过氧化氢产率低，和铁离子再生能力弱等缺点。
[0004]近年来国内外学者对石墨毡的改性方法进行了大量研究，主要包括：化学处理、非金属元素掺杂处理、热处理、粘结剂处理、过渡金属处理等，但这些方式存在着改性方法复杂，制作成本高，不易大规模生产，商业用途较差等诸多问题。固此，开发出一种简单高效的改性石墨毡电极方法，成为阴极电芬顿过程的材料，高效去除水体中污染物，显得尤为重要。

技术实现思路

[0005]本专利技术的目的旨在提高石墨毡阴极对污水中污染物的降解效率，本专利技术展示了一种简单水热改性石墨毡的制备方法及其应用，能够显著提高降解速率和提高使用寿命增加重复使用性等。
[0006]一种应用于电芬顿体系的水热改性石墨毡电极的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
[0007](1)除油污及表面杂质处理：
[0008]将原始石墨毡浸泡在丙酮溶液中于室温下超声清洗30
‑
50min，之后用去离子水清洗多次以便去除残留的有机溶剂丙酮，最后将冲洗干净的石墨毡干燥如置于60℃的鼓风干燥箱中干燥24h烘干备用。
[0009](2)改性预处理：
[0010]将过硫酸铵溶解在去离子水中，过硫酸铵水溶液的浓度保持在0
‑
0.5mol/L的范围内(不为0，最优选为0.25mol/L)，将步骤(1)预处理的石墨毡浸入该溶液中，超声处理10
‑
30min，以便于过硫酸铵水溶液充分浸润石墨毡；
[0011](3)水热改性处理：
[0012]将步骤(2)含有石墨毡的过硫酸铵水溶液转移到带有聚四氟乙烯内衬的水热反应
釜中；将反应釜置于鼓风干燥箱中，鼓风干燥箱的平均升温速率保持在5℃/min，升温后保持恒温在90～200℃范围内(最优温度为180℃)，恒温时间保持在6
‑
24h(最优温度为12h)；水热改性完成后关闭鼓风干燥箱电源，待鼓风干燥箱降至室温取出反应釜，打开以冷却至室温的反应釜，取出聚四氟乙烯内衬里的石墨毡，用去离子水冲洗石墨毡数次以去除石墨毡中残留的盐溶液，将冲洗干净的石墨毡干燥如置于60℃鼓风干燥箱中干燥24h取出备用。
[0013]所述的方法制备的改性石墨毡作为电芬顿体系的阴极材料应用于污染水体系除草剂的去除。
[0014]与现有技术相比较，本专利技术具有以下优异效果：
[0015]1.本专利技术方法制备的石墨毡，拥有更强的亲水性，以及更高的氧含量，更高的电化学活性，能够显著提高电芬顿体系下对水体中有机污染物的去除。
[0016]2.本专利技术制备的石墨毡能够有效提高过氧化氢产量，在电芬顿体系下能够迅速、高效的去除有机污染物，且重复次数多，稳定性强，降解效果优。
[0017]3.本专利技术的制作方法简单易行，稳定可靠，具有较强的推广生产性。
附图说明
[0018]图1(a)、图1(b)分别为本专利技术方法水热改性处理前后石墨毡材料的亲水角(图1(a)对比例，图1(b)实施例2)。
[0019]图2为本专利技术方法水热改性处理前后的X射线光电子能谱(XPS)的变化。(图2(c)：对比例；图2(d)：实施例2)
[0020]图3为本专利技术方法水热改性前后石墨毡作为电芬顿体系阴极材料对敌草隆的降解效果。(曲线a：对比例；曲线b：实施例1；曲线c：实施例2；曲线d：实施例3)
[0021]图4为本专利技术水热改性石墨毡作为电芬顿体系的阴极材料对不同浓度敌草隆废水的降解效果图。
[0022]图5为本专利技术水热改性石墨毡作为电芬顿体系阴极材料的重复使用性。
具体实施方式
[0023]本专利技术首先将一定浓度过硫酸铵充分溶液于去离子水中，之后将一定大小的石墨毡超声溶解于上述过硫酸铵溶液里，以便于过硫酸铵水溶液充分浸润石墨毡。后将其转入100ml水热反应釜中，于180℃下水热12h以获得改性石墨毡。本专利技术对石墨毡进行改性主要步骤包括：去除表面杂质及油污处理、改性预处理、水热改性处理：
[0024]本专利技术所采用的石墨毡材料购买于湖南九华碳素高科有限公司，厚度为5mm。
[0025]下面实施例和对比例结合附图对本专利技术作进一步详细说明，但本专利技术并不仅限于以下的实施例。
[0026]实施例1
[0027](1)除油污及表面杂质处理：
[0028]将石墨毡浸泡在丙酮溶液中于室温下超声清洗40min,之后用去离子水清洗多次以便去除残留的有机溶剂丙酮，最后将冲洗干净的石墨毡置于60℃的鼓风干燥箱中干燥24h烘干备用。
[0029](2)改性预处理：
[0030]将过硫酸铵溶解在60mL去离子水中，保证过硫酸铵水溶液浓度为0.1mol/L，将步骤(1)预处理的石墨毡裁剪出四块石墨毡，大小1
×
5cm(厚5mm)，浸入该溶液中，超声处理20min，以便于过硫酸铵水溶液充分浸润石墨毡。
[0031](3)水热改性处理：
[0032]将步骤(2)含有石墨毡的过硫酸铵水溶液转移到100mL带有聚四氟乙烯内衬的高压釜中。将反应釜在鼓风干燥箱中于180℃恒温加热12h。鼓风干燥箱的平均升温速率保持在5℃/min,水热改性完成后关闭干燥箱电源，待鼓风干燥箱降至室温，取出水热反应釜，打开以冷却至室温的反应釜，取出聚四氟乙烯内衬里的石墨毡，用去离子水冲洗石墨毡数次以去除石墨毡中残留的盐溶液，将冲洗干净的石墨毡置于60℃鼓风干燥箱中干燥24h取出备用。最终得到改性石墨毡。
[0033]实施例2
[0034]本专利技术改性石墨毡电极的制备方法，如下：
[0035]本实施例与实施例1制备过程不同之处在于步骤(2)将过硫酸铵溶解在60mL去离子水中，保证过硫酸铵水溶液浓度为0.25mol/L，将步骤(1)预处理的石墨毡浸入该溶液中，超声处理20min，以便于过硫酸铵水溶液充分浸润石墨毡。后续步骤按照实施例1的步骤(3)相同操作进行，最终得到改性石墨毡。
[0036]实施例3
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【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种应用于电芬顿体系的水热改性石墨毡电极的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：(1)除油污及表面杂质处理：将原始石墨毡浸泡在丙酮溶液中于室温下超声清洗30
‑
50min，之后用去离子水清洗多次以便去除残留的有机溶剂丙酮，最后将冲洗干净的石墨毡干燥；(2)改性预处理：将过硫酸铵溶解在去离子水中，将步骤(1)预处理的石墨毡浸入该过硫酸铵水溶液中，超声处理10
‑
30min，以便于过硫酸铵水溶液充分浸润石墨毡；(3)水热改性处理：将步骤(2)含有石墨毡的过硫酸铵水溶液转移到带有聚四氟乙烯内衬的水热反应釜中；将反应釜置于鼓风干燥箱中，鼓风干燥箱的平均升温速率保持在5℃/min，升温后保持恒温在90～200℃范围内(最优温度为180℃)，恒温时间保持在6
‑
24h(最优温度为12h)；水热改性完成后关闭鼓风干燥箱电源，待鼓风干燥箱降至室温取出反应釜，打开以冷却至室温的反应釜，取出聚四氟乙烯内衬里的石墨毡...

【专利技术属性】
技术研发人员：孙治荣，任文杨，
申请(专利权)人：北京工业大学，
类型：发明
国别省市：