废液中Pu-239、Sr-90、Cs-137快速联合分析方法技术

本发明专利技术公开了一种废液中Pu

【技术实现步骤摘要】
废液中Pu-239、Sr-90、Cs-137快速联合分析方法


[0001]本专利技术涉及放射性元素检测
，具体涉及废液中Pu-239、Sr-90、Cs-137快速联合分析方法。

技术介绍

[0002]由于核试验、核电站事故以及乏燃料后处理等活动中会产生大量的放射性废液，
239
Pu、
90
Sr和
137
Cs是其中的重点关注核素，对其进行分离和定量分析是废液处理处置及安全监管的重要研究课题。当前传统方法通过单独的分析流程对核素逐个进行分离及定量，过程中存在样品总需求量大、流程繁琐、分析周期长、工作量大及二次废液量大等问题，难以满足军事核废物监管及核事故应急状态下快速、准确地利用同一样品对多种放射性同位素进行分析和测量的要求。目前，国内外已开展了核素的快速联合分析技术研究，而研究重点主要集中在
239
Pu、
90
Sr和
241
Am等几种核素，关于
239
Pu、
90
Sr、
137
Cs三种核素快速联合分析的几乎未见报道。因此，为满足核应急监测及核安全监管需求，有必要开展
239
Pu、
90
Sr、
137
Cs快速联合分析技术研究工作。

技术实现思路

[0003]本专利技术的目的是提供一种对废液中Pu-239、Sr-90、Cs-137进行快速、高效联合分析的分析方法，该方法具有样本量小、流程简单、实验周期短、分离效率高等优点，为核应急监测及核安全监管中核素的快速分析提供了可行、高效的技术手段。
[0004]本专利技术通过以下技术方案实现上述技术目的。
[0005]本专利技术技术方案之一，提供一种废液中Pu-239、Sr-90、Cs-137快速联合分析方法，包括以下步骤：
[0006](1)酸化废液，加入Ca(NO3)2溶液，50～60℃加热15～20min，加入指示剂和(NH4)2HPO4溶液，用浓氨水滴定至终点，分离沉淀与上清液，洗涤沉淀，分离沉淀与上清液，将各步上清液合并记为上清液A；
[0007](2)将步骤(1)中的钚和锶沉淀溶解，将钚的价态调整为+4价，溶液依次流过TEVA树脂柱和锶(Sr)树脂柱，解吸TEVA树脂柱吸附的
239
Pu并进行定量测定，解吸锶树脂柱吸附的
90
Sr并进行定量测定；
[0008](3)将步骤(1)中上清液A调节pH值至1～2，并以2～3mL/min的流速通过亚铁氰化镍钾树脂柱，采用纯水缓慢冲洗出树脂柱中含
137
Cs的亚铁氰化镍钾树脂，烘干后进行定量测定。
[0009]优选的，所述Ca(NO3)2在废液中的浓度为0.0025mol/L；所述(NH4)2HPO4在废液中的浓度为0.016mol/L。
[0010]优选的，步骤(2)中所述钚和锶沉淀溶解加入的溶剂为3mol/L HNO
3-1.0mol/LAl(NO3)3溶液。
[0011]更优选的，所述3mol/L HNO
3-1.0mol/LAl(NO3)3溶液和废液的体积比为16:1000。
[0012]优选的，所述钚的价态调整为+4价的步骤为：在钚和锶沉淀的溶解液中加入1mL 0.1g/mL氨基磺酸亚铁溶液，反应5～10min，继续加入1mL 0.1g/mL的NaNO2溶液，继续反应10min，加热煮沸至没有气泡产生，冷却。
[0013]更优选的，所述氨基磺酸亚铁溶液、0.1g/mL的NaNO2溶液和废液的体积比为1:1:1000。
[0014]优选的，所述溶液依次流过TEVA树脂柱和锶树脂柱的流速为0.6～0.8mL/min。
[0015]优选的，所述解吸TEVA树脂柱吸附的
239
Pu的步骤为：依次用3mol/L的HNO3溶液和9mol/L的HCl溶液淋洗，再用0.1mol/L NH2OH
·
HCl-2mol/L HCl溶液以1.0mL/min的流速解吸钚。
[0016]更优选的，所述3mol/L的HNO3溶液、9mol/L的HCl溶液和废液的体积比为30:15:1000；所述0.1mol/L NH2OH
·
HCl-2mol/L HCl溶液和废液的体积比为20:1000。
[0017]优选的，所述解吸锶树脂柱吸附的
90
Sr的步骤为：依次用3mol/L HNO
3-0.05mol/L草酸溶液和8mol/L的HNO3溶液淋洗，再用0.05mol/L的HNO3溶液解吸锶。
[0018]更优选的，所述3mol/L HNO
3-0.05mol/L草酸溶液、8mol/L的HNO3溶液和废液的体积比为5:10:1000；所述0.05mol/L的HNO3溶液和废液的体积比为10:1000。
[0019]优选的，步骤(3)中所述冲洗含
137
Cs的亚铁氰化镍钾树脂使用的溶液为超纯水。
[0020]优选的，步骤(2)中所述
239
Pu定量测定方法为同位素稀释法。
[0021]优选的，步骤(2)中
90
Sr定量测定的方法为液闪测量、外标法。
[0022]优选的，步骤(3)中所述
137
Cs定量测定的方法为γ谱仪测量、外标法。
[0023]本专利技术技术方案之二，上述废液中Pu-239、Sr-90、Cs-137快速联合分析方法在核应急监测、环境监测、放射性废物处理处置、放射性废物安全监管中的应用。
[0024]本专利技术具有以下有益技术效果：
[0025]本专利技术利用钚和锶化学特性，加入Ca(NO3)2和(NH4)2HPO4后，钚和锶都生成Ca3(PO4)2共沉淀，离心分离后，铯保留在上清液中，实现与钚和锶的分离。
[0026]本专利技术利用TEVA树脂、Sr树脂及KNiF-PAN树脂对
239
Pu、
90
Sr、
137
Cs的选择性吸附作用，建立了针对三种核素的树脂联用分离技术，实现了对放射性废液中
239
Pu、
90
Sr、
137
Cs的快速分离、准确的定量分析，
239
Pu全流程回收率在50.3％～78.8％之间，
137
Cs全流程回收率在64.5％～91.4％之间，
90
Sr全流程回收率在65.3％～89.6％之间，满足放射性废液中三种核素的定量分析要求。
[0027]对10组1L超纯水样的流程本底分析，取分析结果的三倍标准偏差作为检出限。该联合分析方法分析1L水样中
239
Pu检出限为2.4
×
10-15
g/L，
137
Cs检出限为1.6<本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种废液中Pu-239、Sr-90、Cs-137快速联合分析方法，其特征在于，包括以下步骤：(1)酸化废液，加入Ca(NO3)2溶液，50～60℃加热15～20min，加入(NH4)2HPO4溶液，用浓氨水滴定至pH至10.0，分离沉淀与上清液，洗涤沉淀，分离沉淀与上清液，将各步上清液合并，记为上清液A；(2)将步骤(1)中的钚和锶沉淀溶解，将钚的价态调整为+4价，溶液依次流过TEVA树脂柱和锶树脂柱，解吸TEVA树脂柱吸附的
239
Pu并进行定量测定，解吸锶树脂柱吸附的
90
Sr并进行定量测定；(3)将步骤(1)中上清液A调节pH值至1～2，通过亚铁氰化镍钾树脂柱，用纯水从树脂柱里缓慢冲洗出含
137
Cs的亚铁氰化镍钾树脂，通风晾干后进行
137
Cs定量测定。2.根据权利要求1所述废液中Pu-239、Sr-90、Cs-137快速联合分析方法，其特征在于，所述Ca(NO3)2在废液中的浓度为0.0025mol/L；所述(NH4)2HPO4在废液中的浓度为0.016mol/L。3.根据权利要求1所述废液中Pu-239、Sr-90、Cs-137快速联合分析方法，其特征在于，步骤(2)中所述钚和锶沉淀溶解加入的溶剂为3mol/L HNO
3-1.0mol/LAl(NO3)3溶液；所述钚的价态调整为+4价的步骤为：在钚和锶沉淀的溶解液中加入1mL 0.1g/mL的氨基磺酸亚铁溶液，反应5～10min，继续加入1mL 0.1g/mL的NaNO2溶液，继续反应10min，加热煮沸至没有气泡产生，冷却；所述溶液依次流过TEVA树脂柱和锶树脂柱的流速为0.6～0.8mL/min；所述解吸TEVA树脂柱吸附的
239
Pu的步骤为：依次用3mol/L的HNO3溶液和9mol/L的HCl溶液淋洗，再用0.1mol/L NH2OH
·
HCl-2mol/L HCl溶液以1.0mL/min的流速解吸钚；所述解吸锶树脂柱吸附的
90
...

【专利技术属性】
技术研发人员：刘艳，陈洁，徐辉，沈忠，王煜，臧建正，张春，
申请(专利权)人：中国人民解放军六三六五三部队，
类型：发明
国别省市：