一种金属纳米团簇结构的优化方法技术

本发明专利技术实施例公开一种金属纳米团簇结构的优化方法，该方法包括：随机生成金属纳米团簇群，通过对优化后的第一金属纳米团簇结构进行特征提取并构建数据集对能量预测模型框架训练得到第一能量预测模型，通过比较第一能量预测模型和密度泛函理论对第二金属纳米团簇的计算值差值，对第二金属纳米团簇结构局部优化得到第三金属纳米团簇结构，对第三金属纳米团簇结构进行特征提取后更新数据集，对第一能量预测模型进行再次训练。该实施例提供的优化方法可减少金属纳米团簇结构优化方法对密度泛函理论计算的依赖，可在较短时间内对大尺寸的金属纳米团簇结构进行优化，同时具有较高的精确度和收敛速度，误差范围在0.01ev/atom以内。

【技术实现步骤摘要】
一种金属纳米团簇结构的优化方法
本专利技术涉及纳米材料
，更具体地，涉及一种金属纳米团簇结构的优化方法。
技术介绍
金属纳米团簇具有一些特殊的结构、组成和性质等，被广泛用在催化、光学、磁学和生物诊断器等领域。尤其在催化应用方面，金属纳米团簇被认为是金属纳米催化剂中最具发展潜力的一种，被称为“第四代催化剂”。例如，宏观状态下，银是惰性的，可以用来制作饰品，并在很长时间内不会发生变化。然而在纳米尺度下，银纳米簇却能与DNA反应，可以用来杀死细菌。再如纳米尺度的金团簇，具有非常良好的催化活性。这主要是由于金属纳米团簇的尺寸小，比表面积大，表面原子的键态和电子态与其内部不同，表面原子配位不全等特点导致其表面的催化活性增加。金属纳米簇还具有优秀的磁学性质、光学性质和导电行为等性质，并且在多个领域应用前景广泛，所以金属纳米团簇成为了纳米科学技术研究的重要的研究方向。目前，在理论计算领域，最常用作于预测金属纳米团簇的计算方法是密度泛函理论。但由于其核心是求解方程，求解的时间复杂度与目标体系的尺寸呈指数关系。随着目标体系的尺寸增长，求解稳定的金属纳米团簇结构的时间会迅速增长。所以，密度泛函理论往往仅用于计算较小尺寸的金属纳米团簇结构预测。就全局优化与密度泛函理论结合而言，只能达到通过化学组分直接预测金属纳米团簇结构，但依然十分依赖密度泛函理论的计算，因此，全局优化与密度泛函理论结合同样无法用于较大尺寸的金属纳米团簇结构的预测。因此，为了克服现有技术存在的技术缺陷，需要提供一种新的金属纳米团簇结构的优化方法。r>
技术实现思路
本专利技术的目的在于提供一种金属纳米团簇结构的优化方法，以解决现有技术存在的问题中的至少一个。为了达到上述目的之一，本专利技术提供一种金属纳米团簇结构的优化方法，该方法包括如下步骤：S1、设置待优化的金属纳米团簇的尺寸和构成所述待优化的金属纳米团簇的金属原子种类及数量，转入步骤S2；S2、在半径为R的球形空间或边长为R的正方形空间内，随机生成规模为N的金属纳米团簇群，所述金属纳米团簇群由N个具有对称性的金属纳米团簇构成，每一所述金属纳米团簇由n个金属原子构成，转入步骤S3；S3、剔除所述金属纳米团簇群中具有相似结构的金属纳米团簇，并补充新的金属纳米团簇以保持所述金属纳米团簇群的规模，转入步骤S4；S4、对每一所述金属纳米团簇进行原子坐标和力平衡优化计算，得到多个第一金属纳米团簇结构及每一所述第一金属纳米团簇结构的能量值，转入步骤S5；S5、分别对每一所述第一金属纳米团簇结构中的每一个金属原子进行特征提取，得到各单个金属原子的特征向量，构建包含多个第一金属纳米团簇结构所包含的所有金属原子的特征向量及每一所述第一金属纳米团簇结构的能量值的第一数据集，并将第一数据集按照预设比例划分为第一训练集和第一测试集，转入步骤S6；S6、建立金属纳米团簇的能量预测模型框架，将所述第一训练集导入所述能量预测模型框架中进行训练以得到金属纳米团簇的第一能量预测模型，并采用第一测试集对所述第一能量预测模型的预测能力进行测试，转入步骤S7；S7、对所述多个第一金属纳米团簇结构进行全局优化，得到多个第二金属纳米团簇结构，通过密度泛函理论分别对每一第二金属纳米团簇结构进行计算，得到多个第一能量计算结果；通过所述第一能量预测模型分别对每一第二金属纳米团簇结构进行预测，得到多个第二能量计算结果，转入步骤S8；S8、分别将每一所述第二金属纳米团簇结构的第一能量计算结果与第二能量计算结果进行比较，若第一能量计算结果与第二能量计算结果的差值大于第一预设值，则并采用密度泛函理论对该第二金属纳米团簇结构进行局部优化，得到多个第三金属纳米团簇结构及每一所述第三金属纳米团簇结构的能量值，转入步骤S9；S9、统计第一能量计算结果与第二能量计算结果的差值大于第一预设值的第二金属纳米团簇结构的数量，并判断所述数量是否大于第二预设值：若是，则停止全局优化，转入步骤S10；若否，则转入步骤S11；S10、分别对每一所述第三金属纳米团簇结构中每一个金属原子进行特征提取，构建包含多个第三金属纳米团簇结构所包含的所有金属原子的特征向量及每一所述第三金属纳米团簇结构的能量值的第二数据集，并将第二数据集按照预设比例分类为第二训练集和第二测试集后分别与第一训练集、第一测试集合并成为第三训练集和第三测试集，将第三训练集导入所述第一能量预测模型中进行训练以得到金属纳米团簇的第二能量预测模型，并采用第三测试集对所述第二能量预测模型的预测能力进行测试，转入步骤S7；S11、分别比较所述第二金属纳米团簇结构、第三金属纳米团簇结构的适应度值，将适应度值较高的金属纳米团簇作为较优的金属纳米团簇结构，转入步骤S12；S12、判断是否达到全局优化算法的终止条件：若是，则输出较优的金属纳米团簇的结构及其能量值；若否，则转入步骤S7。在一种实施例中，步骤S2进一步包括：S21、规定金属原子生成的区域；S22、随机选择一种点群；S23、随机生成一个金属原子的坐标；S24、对所述金属原子的坐标进行对应的点群对称操作，得到点群对称操作后的金属原子的坐标；S25、判断点群对称操作后的金属原子的坐标与规定区域内的金属原子的坐标是否重合，若是，则将坐标重合的金属原子合并后转入步骤S26；若否，则直接转入步骤S26；S26、判断规定区域内的金属原子数是否达到预设的数值：若是，则输出该金属纳米团簇；若否，则转入步骤S23。在一种实施例中，步骤S3中剔除所述金属纳米团簇群中具有相似结构的金属纳米团簇进一步包括：分别计算各个金属纳米团簇的成键特征矩阵；比较各个金属纳米团簇的成键特征矩阵，若两个金属纳米团簇的成键特征矩阵之间的欧氏距离小于设定值时，则剔除能量值较高的金属纳米团簇。在一种实施例中，所述成键特征矩阵的定义如下式所示：其中，δAB表示成键的种类，AB表示成键的原子，NAB表示对应键的数量，Ylm为球谐函数，l是球谐函数的阶数，l＝0,2,4,6,…，m＝l,l-1,…，θij,分别为球坐标系中金属原子i与金属原子j之间的仰角和方位角。为成键特征矩阵中的元素的数值，为键序参数；成键特征矩阵的欧氏距离Duv的定义如下式所示：其中，为u元素的成键特征矩阵中的数值，为v元素的成键特征矩阵中对应位置的数值。在一种实施例中，步骤S5中所述单个金属原子的特征向量di通过如下式所示：其中，其中，Rij是原子i和j之间的距离，为高斯函数，θijk＝acos(Rij·Rik/RijRik)表示以原子i为定点，原子j和k为两个端点的夹角，η,Rs,ζ,λ为可调整的参数，Rcut为截断半径，fc(Rij)是截断函数，其定义如下：在一种实施例中，步骤S6中所述金属纳米团簇的能量预测模型框架如下式所示：本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种金属纳米团簇结构的优化方法，其特征在于，该方法包括如下步骤：/nS1、设置待优化的金属纳米团簇的尺寸和构成所述待优化的金属纳米团簇的金属原子种类及数量，转入步骤S2；/nS2、在半径为R的球形空间或边长为R的正方形空间内，随机生成规模为N的金属纳米团簇群，所述金属纳米团簇群由N个具有对称性的金属纳米团簇构成，每一所述金属纳米团簇由n个金属原子构成，转入步骤S3；/nS3、剔除所述金属纳米团簇群中具有相似结构的金属纳米团簇，并补充新的金属纳米团簇以保持所述金属纳米团簇群的规模，转入步骤S4；/nS4、对每一所述金属纳米团簇进行原子坐标和力平衡优化计算，得到多个第一金属纳米团簇结构及每一所述第一金属纳米团簇结构的能量值，转入步骤S5；/nS5、分别对每一所述第一金属纳米团簇结构中的每一个金属原子进行特征提取，得到各单个金属原子的特征向量，构建包含多个第一金属纳米团簇结构所包含的所有金属原子的特征向量及每一所述第一金属纳米团簇结构的能量值的第一数据集，并将第一数据集按照预设比例划分为第一训练集和第一测试集，转入步骤S6；/nS6、建立金属纳米团簇的能量预测模型框架，将所述第一训练集导入所述能量预测模型框架中进行训练以得到金属纳米团簇的第一能量预测模型，并采用第一测试集对所述第一能量预测模型的预测能力进行测试，转入步骤S7；/nS7、对所述多个第一金属纳米团簇结构进行全局优化，得到多个第二金属纳米团簇结构，通过密度泛函理论分别对每一第二金属纳米团簇结构进行计算，得到多个第一能量计算结果；通过所述第一能量预测模型分别对每一第二金属纳米团簇结构进行预测，得到多个第二能量计算结果，转入步骤S8；/nS8、分别将每一所述第二金属纳米团簇结构的第一能量计算结果与第二能量计算结果进行比较，若第一能量计算结果与第二能量计算结果的差值大于第一预设值，则并采用密度泛函理论对该第二金属纳米团簇结构进行局部优化，得到多个第三金属纳米团簇结构及每一所述第三金属纳米团簇结构的能量值，转入步骤S9；/nS9、统计第一能量计算结果与第二能量计算结果的差值大于第一预设值的第二金属纳米团簇结构的数量，并判断所述数量是否大于第二预设值：若是，则停止全局优化，转入步骤S10；若否，则转入步骤S11；/nS10、分别对每一所述第三金属纳米团簇结构中每一个金属原子进行特征提取，构建包含多个第三金属纳米团簇结构所包含的所有金属原子的特征向量及每一所述第三金属纳米团簇结构的能量值的第二数据集，并将第二数据集按照预设比例分类为第二训练集和第二测试集后分别与第一训练集、第一测试集合并成为第三训练集和第三测试集，将第三训练集导入所述第一能量预测模型中进行训练以得到金属纳米团簇的第二能量预测模型，并采用第三测试集对所述第二能量预测模型的预测能力进行测试，转入步骤S7；/nS11、分别比较所述第二金属纳米团簇结构、第三金属纳米团簇结构的适应度值，将适应度值较高的金属纳米团簇作为较优的金属纳米团簇结构，转入步骤S12；/nS12、判断是否达到全局优化算法的终止条件：若是，则输出较优的金属纳米团簇的结构及其能量值；若否，则转入步骤S7。/n...

【技术特征摘要】
1.一种金属纳米团簇结构的优化方法，其特征在于，该方法包括如下步骤：
S1、设置待优化的金属纳米团簇的尺寸和构成所述待优化的金属纳米团簇的金属原子种类及数量，转入步骤S2；
S2、在半径为R的球形空间或边长为R的正方形空间内，随机生成规模为N的金属纳米团簇群，所述金属纳米团簇群由N个具有对称性的金属纳米团簇构成，每一所述金属纳米团簇由n个金属原子构成，转入步骤S3；
S3、剔除所述金属纳米团簇群中具有相似结构的金属纳米团簇，并补充新的金属纳米团簇以保持所述金属纳米团簇群的规模，转入步骤S4；
S4、对每一所述金属纳米团簇进行原子坐标和力平衡优化计算，得到多个第一金属纳米团簇结构及每一所述第一金属纳米团簇结构的能量值，转入步骤S5；
S5、分别对每一所述第一金属纳米团簇结构中的每一个金属原子进行特征提取，得到各单个金属原子的特征向量，构建包含多个第一金属纳米团簇结构所包含的所有金属原子的特征向量及每一所述第一金属纳米团簇结构的能量值的第一数据集，并将第一数据集按照预设比例划分为第一训练集和第一测试集，转入步骤S6；
S6、建立金属纳米团簇的能量预测模型框架，将所述第一训练集导入所述能量预测模型框架中进行训练以得到金属纳米团簇的第一能量预测模型，并采用第一测试集对所述第一能量预测模型的预测能力进行测试，转入步骤S7；
S7、对所述多个第一金属纳米团簇结构进行全局优化，得到多个第二金属纳米团簇结构，通过密度泛函理论分别对每一第二金属纳米团簇结构进行计算，得到多个第一能量计算结果；通过所述第一能量预测模型分别对每一第二金属纳米团簇结构进行预测，得到多个第二能量计算结果，转入步骤S8；
S8、分别将每一所述第二金属纳米团簇结构的第一能量计算结果与第二能量计算结果进行比较，若第一能量计算结果与第二能量计算结果的差值大于第一预设值，则并采用密度泛函理论对该第二金属纳米团簇结构进行局部优化，得到多个第三金属纳米团簇结构及每一所述第三金属纳米团簇结构的能量值，转入步骤S9；
S9、统计第一能量计算结果与第二能量计算结果的差值大于第一预设值的第二金属纳米团簇结构的数量，并判断所述数量是否大于第二预设值：若是，则停止全局优化，转入步骤S10；若否，则转入步骤S11；
S10、分别对每一所述第三金属纳米团簇结构中每一个金属原子进行特征提取，构建包含多个第三金属纳米团簇结构所包含的所有金属原子的特征向量及每一所述第三金属纳米团簇结构的能量值的第二数据集，并将第二数据集按照预设比例分类为第二训练集和第二测试集后分别与第一训练集、第一测试集合并成为第三训练集和第三测试集，将第三训练集导入所述第一能量预测模型中进行训练以得到金属纳米团簇的第二能量预测模型，并采用第三测试集对所述第二能量预测模型的预测能力进行测试，转入步骤S7；
S11、分别比较所述第二金属纳米团簇结构、第三金属纳米团簇结构的适应度值，将适应度值较高的金属纳米团簇作为较优的金属纳米团簇结构，转入步骤S12；
S12、判断是否达到全局优化算法的终止条件：若是，则输出较优的金属纳米团簇的结构及其能量值；若否，则转入步骤S7。


2.根据权利要求1所述的金属纳米团簇结构的优化方法，其特征在于，步骤S2进一步包括：
S21、规定金属原子生成的区域；
S22、随机选择一种点群；
S23、随机生成一个金属原子的坐标；
S24、对所述金属原子的坐标进行对应的点群对称操作，得到点群对称操作后的金属原子的坐标；
S25、判断...

【专利技术属性】
技术研发人员：程道建，周营成，赵政，
申请(专利权)人：北京化工大学，
类型：发明
国别省市：北京;11