一种锆钛酸铅镧压电陶瓷及其制备方法技术

本发明专利技术提供一种锆钛酸铅镧压电陶瓷，由硝酸锆、氯化钛、氧化铅和氧化镧制得，所述锆钛酸铅镧压电陶瓷的结构式表示为：(Pb1‑xLax)(ZryTiz)(1‑x/4)O3，其中，0.01≤x≤0.14，0.4≤y≤0.6，z＝l‑y。本发明专利技术还提供了一种锆钛酸铅镧压电陶瓷的制备方法，步骤如下：将硝酸锆和氯化钛分别溶解于水中，得到硝酸锆溶液和氯化钛溶液，混合硝酸锆溶液和氯化钛溶液，并加入碱溶液反应，得到沉淀，对沉淀进行洗涤、加热，得到(Zr,Ti)O2粉体；将(Zr,Ti)O2粉体与氧化铅、氧化镧混合研磨，然后进行烧结；研磨烧结后的粉体，加入聚乙烯醇进行造粒，压制成坯体，对坯体进行成型处理，得到成型坯体；将成型坯体烧结成瓷，涂上银浆，然后在电场中极化，即得到锆钛酸铅镧压电陶瓷。

A Lead-Lanthanum Zirconate-Titanate Piezoelectric Ceramic and Its Preparation Method

【技术实现步骤摘要】
一种锆钛酸铅镧压电陶瓷及其制备方法
本专利技术涉及压电陶瓷
，尤其涉及一种锆钛酸铅镧压电陶瓷及其制备方法。
技术介绍
锆钛酸铅镧陶瓷(PLZT)是属锆钛酸铅系(PZT)压电陶瓷，是人类自1880年J.居里和P.居里发现压电效应以来，在探索压电材料的工作中所取得的成果之一。1954年，B.Jaffe等发现比BaTiO3性能更出色的压电材料—锆钛酸铅(PZT)陶瓷。由此逐步产生了二元、三元乃至四元系压电陶瓷材料。1970年前后，G.H.Haertling和C.E.Land用La置换一部分Pb，制成(Pb1-xLax)(ZryTiz)(1-x/4)O3，即PLZT陶瓷。由于PLZT压电陶瓷具有高的压电常数和介电常数，大的机械耦合系数，因此其在超声马达、致动器、水听器、换能器以及各种压电电声器件等领域有着极其广泛的应用前景。目前有关PLZT粉体制备方法有以下几种：(1)固相法：多种氧化物粉料经混合、煅烧来合成PLZT，然后经过机械粉磨获得PLZT粉体。(2)水热合成法：把在常温常压下不容易被氧化的物质，或者不易合成的物质，置于高温高压条件下来加速氧化反应进行。(3)共沉淀法：在可溶性盐溶液中加入一种沉淀剂(如碳氨、氨水等)，首先制得一种不溶于水的碱式盐或氢氧化物沉淀等，然后再通过加热分解的方式制得PLZT粉体。固相法操作简单，但原料难以混合均匀，经预烧后的配合料在机械粉碎过程中易带入球磨介质的污染，物料活性较差造成烧结温度较高；水热合成法制备的粉体纯度高、分散性好，但可重复性差，安全性低。共沉淀法制备工艺简单、成本低、制备条件易于控制，但所得沉淀物中杂质的含量及配比难以精确控制。
技术实现思路
有鉴于此，本专利技术提供了一种锆钛酸铅镧压电陶瓷的制备方法，采用部分共沉淀的方法合成锆钛酸铅镧陶瓷，并结合冷等静压技术，制备出致密度高以及压电性能优良的锆钛酸铅镧压电陶瓷。本专利技术提供一种锆钛酸铅镧压电陶瓷，所述锆钛酸铅镧压电陶瓷由硝酸锆、氯化钛、氧化铅和氧化镧制得，所述锆钛酸铅镧压电陶瓷的结构式表示为：(Pb1-xLax)(ZryTiz)(1-x/4)O3，其中，0.01≤x≤0.14，0.4≤y≤0.6，z＝l-y。本专利技术还提供了上述锆钛酸铅镧压电陶瓷的制备方法，包括以下步骤：步骤S1，将硝酸锆和氯化钛分别溶解于去离子水中，得到硝酸锆溶液和氯化钛溶液，混合硝酸锆溶液和氯化钛溶液，并加入氨水，振荡反应，得到沉淀，将沉淀用去离子水洗涤至中性，1200℃保温3h，得到(Zr,Ti)O2粉体；步骤S2，将(Zr,Ti)O2粉体与氧化铅、氧化镧混合研磨，然后在900℃预烧，保温3h；其中，氧化铅的量需过量10％，加入10％过量的氧化铅用来补偿烧结过程中氧化铅的挥发损失，以避免焦绿石相的产生，并且在烧结过程中易于形成液相有利于烧结成形；步骤S3，粉碎研磨步骤S2烧结后的粉体，加入质量分数为5％的聚乙烯醇进行造粒，压制成大小为Φ14mm×1.5mm的坯体，将坯体放入等静压机中，在200MPa的冷等静压压力下保压10分钟对坯体进行成型处理，得到成型坯体；步骤S4，将成型坯体放入普通马弗炉，在1150～1300℃下保温3～6小时，烧结成瓷，涂上银浆，然后在100℃硅油中于3kV/mm的电场下极化30min，即得到致密度不小于95.5％的锆钛酸铅镧压电陶瓷。本专利技术提供的技术方案带来的有益效果是：1、本专利技术通过采用部分共沉淀法制得的锆钛酸铅镧压电陶瓷纯度高、分散性好，可满足压电陶瓷材料纯度和细度的要求；2、本专利技术成本低、工艺简单、重复性高；3、本专利技术制得的锆钛酸铅镧压电陶瓷晶相为纯钙钛矿结构，烧结成瓷后其压电性能优良，稳定性好；4、由于冷等静压技术是在常温下通过流体介质传递各向同性压力，而使粉料压缩成型的方法，因此经冷等静压处理后得到的锆钛酸铅镧压电陶瓷致密度较高。附图说明图1是本专利技术实施例5获得的锆钛酸铅镧压电陶瓷的SEM(Scanningelectronmicroscope，扫描电子显微镜)图。图2是本专利技术实施例9、实施例13-实施例15获得的锆钛酸铅镧压电陶瓷的X射线衍射图。具体实施方式为使本专利技术的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合附图和实施例对本专利技术实施方式作进一步地描述。实施例1：样品制备所用原料纯度分别为：Zr(NO3)4·5H2O的纯度>99.0％(市售)、TiCl4的纯度>98％(市售)、PbO的纯度>99.0％(市售)、La2O3的纯度>99.99％(市售)。根据设计配方组分(Pb0.94La0.06)(Zr0.52Ti0.48)0.985O3的组成，即x＝0.06、y＝0.52、z＝0.48，按化学计量比计算所需原料的质量，首先将Zr(NO3)4·5H2O和TiCl4分别溶于去离子水中,按化学配比将Zr(NO3)4·5H2O溶液和TiCl4溶液混合之后加入氨水，振荡，得到沉淀，将沉淀用去离子水洗涤至中性，1200℃保温3h，得到(Zr,Ti)O2粉体；将上述(Zr,Ti)O2粉体与PbO和La2O3混合研磨，加入10wt％过量的PbO用来补偿烧结过程中PbO的挥发损失，以避免焦绿石相的产生，并且在烧结过程中易于形成液相有利于烧结成形；将混磨后的粉体在900℃预烧，保温3h；预烧后的粉体再进行粉碎研磨，加入质量分数为5％的聚乙烯醇(PVA)进行造粒，压制成大小为Φ14mm×1.5mm的坯体；然后将其放入等静压机中，在200MPa的冷等静压压力下保压10分钟；将成型坯体放入普通马弗炉，在1270℃下保温3小时，烧结成瓷，涂上银浆；在100℃硅油中于3kV/mm的电场下极化30min，得到锆钛酸铅镧压电陶瓷。实施例2：实施例2与实施例1的区别仅在于：根据配方组分为(Pb0.96La0.04)(Zr0.52Ti0.48)0.99O3的组成，即x＝0.04、y＝0.52、z＝0.48，按化学计量比计算所需原料制备锆钛酸铅镧压电陶瓷；其余则与实施例1基本相同。实施例3：实施例3与实施例1的区别仅在于：根据配方组分为(Pb0.92La0.08)(Zr0.52Ti0.48)0.98O3的组成，即x＝0.08、y＝0.52、z＝0.48，按化学计量比计算所需原料制备锆钛酸铅镧压电陶瓷；其余则与实施例1基本相同。实施例4：实施例4与实施例1的区别仅在于：根据配方组分为(Pb0.9La0.1)(Zr0.52Ti0.48)0.975O3的组成，即x＝0.1、y＝0.52、z＝0.48，按化学计量比计算所需原料制备锆钛酸铅镧压电陶瓷；其余则与实施例1基本相同。实施例5：样品制备所用原料纯度分别为：Zr(NO3)4·5H2O的纯度>99.0％(市售)、TiCl4的纯度>98％(市售)、PbO的纯度>99.0％(市售)、La2O3的纯度>99.99％(市售)。根据设计配方组分(Pb0.96La0.04)(Zr0.48Ti0.52)0.99O3的组成，即x＝0.04、y＝0.48、z＝0.52，按化学计量比计算所需原料量。首先将Zr(NO3)4·5H2O和TiCl4分别溶于去离子水中,按化学配比将Zr(NO3)4·5H2O溶液和TiCl4溶液混合之后加入氨水，振荡，得到沉淀，将沉淀用去离子本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种锆钛酸铅镧压电陶瓷，其特征在于，所述锆钛酸铅镧压电陶瓷由硝酸锆、氯化钛、氧化铅和氧化镧制得，所述锆钛酸铅镧压电陶瓷的结构式表示为：(Pb1‑xLax)(ZryTiz)(1‑x/4)O3，其中，0.01≤x≤0.14，0.4≤y≤0.6，z＝l‑y。

【技术特征摘要】
1.一种锆钛酸铅镧压电陶瓷，其特征在于，所述锆钛酸铅镧压电陶瓷由硝酸锆、氯化钛、氧化铅和氧化镧制得，所述锆钛酸铅镧压电陶瓷的结构式表示为：(Pb1-xLax)(ZryTiz)(1-x/4)O3，其中，0.01≤x≤0.14，0.4≤y≤0.6，z＝l-y。2.权利要求1所述的锆钛酸铅镧压电陶瓷的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：S1，将硝酸锆和氯化钛分别溶解于水中，得到硝酸锆溶液和氯化钛溶液，混合硝酸锆溶液和氯化钛溶液，并加入碱溶液反应，得到沉淀，对沉淀进行洗涤、加热，得到(Zr,Ti)O2粉体；S2，将(Zr,Ti)O2粉体与氧化铅、...

【专利技术属性】
技术研发人员：徐建梅，胡智慧，李文昊，
申请(专利权)人：中国地质大学武汉，
类型：发明
国别省市：湖北,42