一种含氚氢同位素气体中氕的去除方法技术

本发明专利技术公开了一种含氚氢同位素气体中氕的去除方法，所述的去除方法包括以下步骤：将钯硅藻土色谱柱冷却至零摄氏度以下，从钯硅藻土色谱柱前端通入含氚氢同位素原料气体，直至小于等于钯硅藻土色谱柱容量的70%后停止；加热钯硅藻土色谱柱，温度小于等于150℃，收集从钯硅藻土色谱柱后端释放的含氚氢同位素产品气，同时收集从钯硅藻土色谱柱前端释放的含氚氢同位素回流气，直至剩余的含氚氢同位素原料气体达到钯硅藻土色谱柱容量的30%后停止；该去除方法利用钯硅藻土色谱柱在负压、常温下实现了氚中少量氕的高效去除，获得了氕含量低于0.3%的氘氚产品气，氘氚提取率高于90%。

A method for removing hydrogen sulfide from gases containing tritium

The invention discloses a method for removing tritium from a tritium-containing hydrogen isotope gas. The method comprises the following steps: cooling the palladium diatomite column to below zero degrees Celsius, feeding a tritium-containing hydrogen isotope raw material gas from the front end of the palladium diatomite column until it stops after less than 70% of the capacity of the palladium diatomite column. Pd-diatomite column heated at temperatures less than 150 degrees Celsius was used to collect the tritium-containing hydrogen isotope product gas released from the back end of Pd-diatomite column and the tritium-containing hydrogen isotope reflux gas released from the front end of Pd-diatomite column until the remaining tritium-containing hydrogen isotope feed gas reached 30% of the Pd-diatomite column capacity. The removal method used palladium diatomite column to remove a small amount of tritium efficiently under negative pressure and ambient temperature. The product gas containing less than 0.3% tritium was obtained, and the extraction rate of tritium was higher than 90%.

【技术实现步骤摘要】
一种含氚氢同位素气体中氕的去除方法
本专利技术属于氢同位素处理
，具体涉及一种含氚氢同位素气体中氕的去除方法。
技术介绍
由于氕不利于氘氚聚变反应的发生，因此在ICF惯性约束聚变靶制备过程中，制靶用氘氚燃料气中的氕含量受到严格控制。随着我国ICF相关研究的深入，氘氚燃料纯化除氕需求不断增加。为了满足上述需求，有必要开展少量氘氚的纯化研究及相关工程工作。日本NIFS聚变装置LHD在实验中产生的氘尾气含有低含量氚，通过低温分子筛柱的氚富集实现了氘中少量氚的过滤纯化。与低温分子筛倾向于富集重氢同位素相反，金属储氢材料如铀，钛，钯，倾向于富集轻氢同位素，因此可以用于氕的富集过滤。金属钯是目前常用的氢同位素分离材料，而热循环吸附法（TCAP）是最为流行的氢同位素分离工艺。TCAP分离工艺一般要求通过全回流模式实现分离柱中氢同位素浓度的稳态梯度分布，从分离柱的中点处进样，经过一次冷热循环后，从分离柱尾端获得轻氢同位素，从分离柱前端获得重同位素。传统TCAP工艺的实现依靠大容量的分离柱及大型加热冷却附属设备。分离柱容量大意味着氘氚滞留量大，对于少量氘氚纯化来说，不利于提高氘氚的产品提取率。大型加热冷却设备的使用，会增加前期投入及运行成本。为了实现少量低氕浓度氘氚气体的快速高效纯化，专利技术人团队进行了TCAP分离系统的小型化设计及分离性能冷实验考核，探索了少量氘氚的氕纯化过滤工艺。由于氕与钯的亲和力较强，氕在钯柱内移动速度变慢引起柱内滞留；而氘氚与钯的亲和力较弱，部分氘氚会先于氕流出色谱柱；只要氕未穿透色谱柱，便能起到对氘氚气体的纯化过滤作用。随着氕在柱内累积，氢同位素在柱内的浓度发生缓慢地变化，即处于浓度亚稳状态，氘氚含量在不断减少，进而可以降低柱内的氚滞留，提高产品提取率。为了验证这一纯化工艺设想，专利技术人团队设计了基于亚稳态热循环吸附法的小型纯化热实验装置。从初步结果看，氕含量可以从50%降到3%左右，但并未达到小于1%的氕含量处理要求。中国专利文献库公开的专利号为ZL201410354818.3的专利中提到了正压下氚中氕的去除方法，但是操作前必需进行检漏操作，氚泄漏风险较高；而且处理后氕含量较高（0.75%），未达到物理实验限定的氕含量小于0.3%的要求。另外，氚的产品提取率也不高（65%）。为了提升除氕效果，需要进一步发展含氚氢同位素气体中氕的去除方法。
技术实现思路
本专利技术所要解决的技术问题是提供一种含氚氢同位素气体中氕的去除方法。本专利技术的含氚氢同位素气体中氕的去除方法依次包括以下步骤：a.将钯硅藻土色谱柱冷却至零摄氏度以下，从钯硅藻土色谱柱前端通入含氚氢同位素原料气体，直至小于等于钯硅藻土色谱柱容量的70%后停止；b.加热钯硅藻土色谱柱，温度小于等于150℃，收集从钯硅藻土色谱柱后端释放的含氚氢同位素产品气，同时收集从钯硅藻土色谱柱前端释放的含氚氢同位素回流气，直至剩余的含氚氢同位素原料气体达到钯硅藻土色谱柱容量的30%后停止；c.再将钯硅藻土色谱柱冷却至零摄氏度以下，将收集的含氚氢同位素回流气从钯硅藻土色谱柱前端通入，再将含氚氢同位素原料气体从钯硅藻土色谱柱的前端通入，直至含氚氢同位素回流气和含氚氢同位素原料气体的总量小于等于钯硅藻土色谱柱容量的70%后停止；d.重复步骤b、c，重复次数达到设定次数后结束循环。步骤a所述的从钯硅藻土色谱柱前端通入的含氚氢同位素原料气体的压力低于一个大气压。步骤b所述的从钯硅藻土色谱柱的后端释放的含氚氢同位素产品气，和从钯硅藻土色谱柱的前端释放的含氚氢同位素回流气的压力均低于一个大气压。本专利技术的含氚氢同位素气体中氕的去除方法显著降低了氚操作压力，步骤a中的含氚氢同位素原料气体的压力，以及步骤b中的含氚氢同位素产品气和含氚氢同位素回流气的压力均低于一个大气压。负压操作使氚使用的安全性大大提高。温度小于等于150℃，减少了氚的高温渗透和环境释放，更好地保障了操作人员的身体健康。本专利技术的除氕过程自动运行，提高了过程的可靠性。本专利技术的含氚氢同位素气体中氕的去除方法处理后氕含量达到了物理实验限定的氕含量小于0.3%的要求。而且，氚的产品提取率提升到了90%以上，有效的利用了氚资源，减轻了废物处理压力。本专利技术的含氚氢同位素气体中氕的去除方法用于将氕含量高于1%氘氚气体中的氕进行负压、常温、自动去除，获得了氕含量低于0.3%的氘氚产品气，氘氚提取率高于90%。具体实施方式下面结合实施例详细说明本专利技术。实施例1本实施例中待处理气体的He-3含量小于1%，原料气中氕含量等于2%，氚含量大于97%。a.将钯硅藻土色谱柱冷却至零摄氏度以下，从钯硅藻土色谱柱前端通入含氚氢同位素原料气体，直至小于等于钯硅藻土色谱柱容量的70%后停止；b.加热钯硅藻土色谱柱，温度小于等于150℃，收集从钯硅藻土色谱柱后端释放的含氚氢同位素产品气，同时收集从钯硅藻土色谱柱前端释放的含氚氢同位素回流气，直至剩余的含氚氢同位素原料气体达到钯硅藻土色谱柱容量的30%后停止；c.再将钯硅藻土色谱柱冷却至零摄氏度以下，将收集的含氚氢同位素回流气从钯硅藻土色谱柱前端通入，再将含氚氢同位素原料气体从钯硅藻土色谱柱的前端通入，直至含氚氢同位素回流气和含氚氢同位素原料气体的总量小于等于钯硅藻土色谱柱容量的70%后停止；d.重复步骤b、c，重复次数达到设定次数后结束循环。b-c单次步骤的处理原料气为100mL/h，当柱内氕含量由2%富集到50%时，依然保持了产品气氕含量小于0.3%的水平，此时氚的提取率为98%，柱内氚的滞留量为总处理氚量的2%。实施例2本实施例中待处理气体的He-3含量小于1%，原料气中氕含量等于5%，氚含量大于94%。a.将钯硅藻土色谱柱冷却至零摄氏度以下，从钯硅藻土色谱柱前端通入含氚氢同位素原料气体，直至小于等于钯硅藻土色谱柱容量的70%后停止；b.加热钯硅藻土色谱柱，温度小于等于150℃，收集从钯硅藻土色谱柱后端释放的含氚氢同位素产品气，同时收集从钯硅藻土色谱柱前端释放的含氚氢同位素回流气，直至剩余的含氚氢同位素原料气体达到钯硅藻土色谱柱容量的30%后停止；c.再将钯硅藻土色谱柱冷却至零摄氏度以下，将收集的含氚氢同位素回流气从钯硅藻土色谱柱前端通入，再将含氚氢同位素原料气体从钯硅藻土色谱柱的前端通入，直至含氚氢同位素回流气和含氚氢同位素原料气体的总量小于等于钯硅藻土色谱柱容量的70%后停止；d.重复步骤b、c，重复次数达到设定次数后结束循环。b-c单次步骤的处理原料气为100mL/h，当柱内氕含量由5%富集到50%时，依然保持了产品气氕含量小于0.3%的水平，此时氚的提取率为95%，柱内氚的滞留量为总处理氚量的5%。本专利技术不局限于上述具体实施方式，所属
的技术人员从上述构思出发，不经过创造性的劳动，所作出的种种变换，均落在本专利技术的保护范围之内。本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种含氚氢同位素气体中氕的去除方法，其特征在于，所述的去除方法依次包括以下步骤：a.将钯硅藻土色谱柱冷却至零摄氏度以下，从钯硅藻土色谱柱前端通入含氚氢同位素原料气体，直至小于等于钯硅藻土色谱柱容量的70%后停止；b.加热钯硅藻土色谱柱，温度小于等于150℃，收集从钯硅藻土色谱柱后端释放的含氚氢同位素产品气，同时收集从钯硅藻土色谱柱前端释放的含氚氢同位素回流气，直至剩余的含氚氢同位素原料气体达到钯硅藻土色谱柱容量的30%后停止；c.再将钯硅藻土色谱柱冷却至零摄氏度以下，将收集的含氚氢同位素回流气从钯硅藻土色谱柱前端通入，再将含氚氢同位素原料气体从钯硅藻土色谱柱的前端通入，直至含氚氢同位素回流气和含氚氢同位素原料气体的总量小于等于钯硅藻土色谱柱容量的70%后停止；d.重复步骤b、c，重复次数达到设定次数后结束循环。

【技术特征摘要】
1.一种含氚氢同位素气体中氕的去除方法，其特征在于，所述的去除方法依次包括以下步骤：a.将钯硅藻土色谱柱冷却至零摄氏度以下，从钯硅藻土色谱柱前端通入含氚氢同位素原料气体，直至小于等于钯硅藻土色谱柱容量的70%后停止；b.加热钯硅藻土色谱柱，温度小于等于150℃，收集从钯硅藻土色谱柱后端释放的含氚氢同位素产品气，同时收集从钯硅藻土色谱柱前端释放的含氚氢同位素回流气，直至剩余的含氚氢同位素原料气体达到钯硅藻土色谱柱容量的30%后停止；c.再将钯硅藻土色谱柱冷却至零摄氏度以下，将收集的含氚氢同位素回流气从钯硅藻土色谱柱前端通入，再将含氚...

【专利技术属性】
技术研发人员：王伟伟，张玲，陈晓华，夏立东，李海容，张伟光，周晓松，
申请(专利权)人：中国工程物理研究院核物理与化学研究所，
类型：发明
国别省市：四川,51