一种滴加制备模拟铯榴石源芯的方法技术

一种滴加制备模拟铯榴石源芯的方法，属于核废料工业处理技术领域。该方法以改性铝硅分子筛为基，添加少量的石墨，压制成型，吸附Cs，步骤为:按石墨占铝硅分子筛的1‑5％；在1‑5MPa下压制成型，然后在空气气氛下煅烧除去石墨；采用滴加硝酸铯，依靠物理吸附Cs的方式，静置吸附，然后干燥，最后在惰性气氛下以5‑15℃的速率升温到1000℃，保温1‑4小时。本发明专利技术保证了Cs完全吸附，解决了Cs高温挥发问题，同时可保证在放射性条件下，实验的安全性和可操作性，适用于放射性源芯的制备。

A drop addition method for preparing caesium garnet core

The invention relates to a method for preparing a simulated cesium garnet source core by dropping addition, which belongs to the technical field of nuclear waste treatment. The method is based on modified Al-Si molecular sieve, adding a small amount of graphite, pressing molding, adsorption of Cs, the steps are as follows: 1.5% graphite in Al-Si molecular sieve; 1.5 MPa compression molding, and then calcined in air atmosphere to remove graphite; using dropping cesium nitrate, relying on physical adsorption of Cs, static adsorption, and then dry. Dry, finally heated in inert atmosphere at a temperature of 5 to 15 degrees centigrade to 1000 degrees centigrade, and heat preservation for 1 hours and 4 hours. The invention guarantees the complete adsorption of Cs, solves the problem of high temperature volatilization of Cs, and ensures the safety and operability of the experiment under the radioactive condition, and is suitable for the preparation of radioactive source cores.

【技术实现步骤摘要】
一种滴加制备模拟铯榴石源芯的方法
本专利技术涉及一种模拟铯榴石源芯的制备方法,属于核废料工业处理及应用

技术介绍
能源是人类赖以生存和发展不可或缺的物质基础，未来的能源应是“可持续发展和无害于环境的”这已为当今国际所共识。核能已经被国内外很多国家视为最重要、最有潜力的新型能源之一，尤其是核能发电已在一些工业发达国家中得到了很大发展。但另一方面，核能生产过程中必然产生一定的核废物，尤其是核电站及其它核利用在运行中产生大量的高、中、低放射性废物。我国主要采用分离嬗变的方案处理高放射性废液，首先采用TRPO流程将锕系元素萃取去除，接着采用冠醚和杯芳烃冠醚共萃取流程将放射性的90Sr和137Cs去除，实现从高放废液中选择性分离出Sr和Cs单独进行处置。分离出来Cs可以作为放射源广泛应用于测量(如密度测量、厚度测量、核辐射称重)、辐照育种、辐照贮存食品以及医疗器械的杀菌、癌症的治疗等。铯榴石由于其固有的空间孔隙结构被认为是放射性铯离子永久固封最佳载体。然而传统铯榴石的合成方法是通过研磨、压制成型，然后在1200℃的空气中煅烧而成，最后密封。制备过程中，研磨、压制、煅烧挥发都存在核素泄漏问题。
技术实现思路
本专利技术的目的是为了解决现有技术中铯的固定及挥发、损失问题，提供一种滴加制备模拟铯榴石源芯的方法。本专利技术的技术方案如下:一种滴加制备模拟铯榴石源芯的方法，其特征在于该方法包括如下步骤：1)将改性铝硅分子筛和石墨粉末混合均匀，然后在1-5MPa下压制成型，其中石墨占改性铝硅分子筛的1-5％；2)将压制成型的固体在空气气氛下煅烧，去除石墨，得到预处理的样品；3)测定所述改性铝硅分子筛饱和吸附Cs的含量，制备硝酸铯溶液，取饱和吸附Cs含量的20-100％的硝酸铯，然后滴加到预处理的样品中，干燥后即得到铯源芯前体；4)将步骤3)所得铯源芯前体在惰性气氛下以5-15℃的速率升温到1000℃，保温1-4小时，自然冷却到室温，即得到模拟铯榴石源芯上述技术方案中，所述改性铝硅分子筛饱和吸附Cs的含量为0.22g/g。优选地，步骤2)中对压制成型的固体在空气气氛下的煅烧温度为500℃-700℃，煅烧时间为2-4小时。优选地，步骤3)中所述的硝酸铯溶液的摩尔浓度为0.5mol/L；所述的干燥温度为100-120℃，干燥时间为3-10小时；本专利技术所述改性铝硅分子筛按照如下方法制备：1)将铝硅分子筛加入到摩尔浓度为0.1mol/L的HNO3溶液中，搅拌处理3小时，离心分离；其中铝硅分子筛与HNO3溶液的重量比为1:3；2)将分离后的样品在120℃下干燥3小时，自然冷却到室温，即得到改性铝硅分子筛。本专利技术具有以下优点及突出性的技术效果：本专利技术提供的方法是在比较温和的条件下，利用石墨的自润滑性，通过滴加的方法吸附铯,最后煅烧得到模拟铯源芯，在制备过程中无需研磨；本专利技术解决了在高温条件下Cs的挥发问题，同时，保证在放射条件下实验的安全性和可操作性，适用于放射性源芯的制备，为研发从高放废液分离出的137Cs的应用提供了参考。附图说明图1为实施例中模拟铯榴石源芯的X射线衍射图,该图中的物质结构为典型的铯榴石晶体结构。具体实施方式本专利技术提供的一种滴加制备模拟铯榴石源芯的方法，其具体包括如下步骤：1)称取改性铝硅分子筛和石墨粉末，其中石墨占改性铝硅分子筛的质量百分比为1-5％；然后在1-5MPa下压制成型；2)将压制成型的固体在空气气氛下煅烧，煅烧温度为500℃-700℃，煅烧时间为2-4小时,以去除石墨，得到预处理的样品；3)测定所述改性铝硅分子筛饱和吸附Cs的含量，所述改性铝硅分子筛饱和吸附Cs的含量为0.22g/g；制备摩尔浓度为0.5mol/L硝酸铯溶液，取饱和吸附Cs含量的20-100％的硝酸铯溶液，然后滴加到预处理的样品中，干燥后即得到铯源芯前体，其干燥温度一般为100-120℃，干燥时间为3-10小时。4)将步骤3)所得铯源芯前体在惰性气氛下以5-15℃的速率升温到1000℃，保温1-4小时，自然冷却到室温，即得到模拟铯源芯。本专利技术提供了一种所述改性铝硅分子筛的制备方法，其步骤包括：1)将铝硅分子筛加入到摩尔浓度为0.1mol/L的HNO3溶液中，搅拌处理3小时，离心分离；其中铝硅分子筛与HNO3溶液的重量比为1:3；2)将分离后的样品在120℃下干燥3小时，自然冷却到室温，即得到改性铝硅分子筛。下面举出几个具体的实施例，以对本专利技术进一步的理解和实施。实施例1取50ml容量瓶，称取4.873g硝酸铯，用去离子水溶解，定容；配制0.5M/L硝酸铯溶液。取1000ml容量瓶，量取69.4ml分析纯的浓硝酸，用去离子水稀释，定容。配制0.1M/L硝酸溶液。在烧杯中，按液固比为3:1(重量比)加入0.1mol/L的HNO3溶液150ml和50克铝硅分子筛，搅拌处理3小时，离心分离，然后在120℃下干燥3小时，自然冷却到室温，得到改性铝硅分子筛；经过分析测试，铯相对于改性的铝硅分子筛的饱和吸附量为0.22g/g。称取干燥的改性铝硅分子筛0.5000g和石墨粉末0.01g(按石墨占铝硅分子筛的2％)；在3MPa下压制成圆柱型芯块；圆柱型的芯块固体在空气气氛下，500℃煅烧4小时；按20％的饱和吸附Cs量，取0.5M/L的硝酸铯溶液0.331ml滴加到上述圆柱型芯块中，吸附渗透完全，取出芯块，然后在120℃下干燥3小时，得到铯源芯前体；将所得铯源芯前体在15℃的速率升温到1000℃，保温4小时。自然冷却到室温，得到铯榴石型模拟铯源芯。铯源芯晶体结构如图中1所示。实施例2称取干燥的改性铝硅分子筛0.6g和石墨粉末0.03g(按石墨占铝硅分子筛的5％)；在5MPa下压制成圆柱型芯块；圆柱型的芯块固体在空气气氛下，700℃煅烧2小时；按50％的饱和吸附量，取0.5M/L的硝酸铯溶液0.993ml到压制好的圆柱型芯块中，吸附渗透完全，取出芯块，然后在100℃下干燥10小时，得到铯源芯前体；将所得铯源芯前体在5℃的速率升温到1000℃，保温1小时。自然冷却到室温，得到铯榴石型模拟铯源芯。铯源芯晶体结构如图中2所示。实施例3称取干燥的改性铝硅分子筛0.4013g和石墨粉末0.004g(按石墨占铝硅分子筛的1％)；在4MPa下压制成圆柱型芯块；圆柱型的芯块固体在空气气氛下，600℃煅烧4小时；按100％的饱和吸附量，取0.5M/L的硝酸铯溶液1.324ml到上述圆柱型芯块中，吸附渗透完全，取出芯块，然后在110℃下干燥5小时，得到铯源芯前体；将所得铯源芯前体在10℃的速率升温到1000℃，保温2小时。自然冷却到室温，得到铯榴石型模拟铯源芯。铯源芯晶体结构如图中3所示。本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种滴加制备模拟铯榴石源芯的方法，其特征在于该方法包括如下步骤：1)将改性铝硅分子筛和石墨粉末混合均匀，然后在1‑5MPa下压制成型，其中石墨占改性铝硅分子筛的1‑5％；2)将压制成型的固体在空气气氛下煅烧，去除石墨，得到预处理的样品；3)测定所述改性铝硅分子筛饱和吸附Cs的含量，制备硝酸铯溶液，取饱和吸附Cs含量的20‑100％的硝酸铯，然后滴加到预处理的样品中，干燥后即得到铯源芯前体；4)将步骤3)所得铯源芯前体在惰性气氛下以5‑15℃的速率升温到1000℃，保温1‑4小时，自然冷却到室温，即得到模拟铯榴石源芯。

【技术特征摘要】
1.一种滴加制备模拟铯榴石源芯的方法，其特征在于该方法包括如下步骤：1)将改性铝硅分子筛和石墨粉末混合均匀，然后在1-5MPa下压制成型，其中石墨占改性铝硅分子筛的1-5％；2)将压制成型的固体在空气气氛下煅烧，去除石墨，得到预处理的样品；3)测定所述改性铝硅分子筛饱和吸附Cs的含量，制备硝酸铯溶液，取饱和吸附Cs含量的20-100％的硝酸铯，然后滴加到预处理的样品中，干燥后即得到铯源芯前体；4)将步骤3)所得铯源芯前体在惰性气氛下以5-15℃的速率升温到1000℃，保温1-4小时，自然冷却到室温，即得到模拟铯榴石源芯。2.按照权利要求1所述的一种滴加制备模拟铯榴石源芯的方法，其特征在于：所述改性铝硅分子筛的饱和吸附Cs的含量为0.22g/g。3.按照权利要求1所述的一种滴加制备模拟铯榴石源芯的方法...

【专利技术属性】
技术研发人员：文明芬，王建晨，陈靖，
申请(专利权)人：清华大学，
类型：发明
国别省市：北京,11