热脱硝用设备和方法、该设备的应用及该方法获得的产品技术

本发明专利技术涉及一种用于将硝酸铀酰水合物热脱硝成三氧化铀UO3的设备(1)。所述设备(1)包括燃烧器(114)和反应室(110)，所述反应室配置成对硝酸铀酰水合物进行热脱硝并形成颗粒形式的三氧化铀UO3。所述设备还包括：分离室(120)，适合于从所述反应室(110)中进行的热脱硝得到的气体中分离出UO3颗粒；和至少一个过滤器(130)，配置用于净化所述气体。所述分离室(120)是反应室(110)直接通向的沉降室。所述过滤器(130)能够在大于或等于350℃的温度下进行分离。本发明专利技术还涉及这种设备的应用、热脱硝方法，以及通过这种方法获得的UO3颗粒。

Equipment and methods for the use of thermal denitrification, the application of the equipment and the products obtained by this method

The invention relates to a device for three UO3 uranium uranyl nitrate hydrate thermal denitration equipment (1). The device (1) comprises a burner (114) and a reaction chamber (110), the reaction chamber configured uranyl nitrate hydrate thermal denitration and the formation of three uranium oxide particles of UO3 form. The device also includes a separation chamber (120), which is suitable for separating UO3 particles from the gases obtained from the thermal denitration from the reaction chamber (110), and at least one filter (130) is configured to purify the gas. The separation chamber (120) is a settlement chamber directly led to the reaction chamber (110). The filter (130) can be separated at a temperature greater than or equal to 350 degrees centigrade. The invention also relates to the application of the equipment, the method of thermal denitrification, and the UO3 particles obtained by this method.

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】热脱硝用设备和方法、该设备的应用及该方法获得的产品
本专利技术涉及一种对硝酸铀酰水合物进行热脱硝以获得三氧化铀的设备，这种二氧化铀具有颗粒形式。本专利技术还涉及这种设备在对硝酸铀酰水合物进行热脱硝，特别是对硝酸铀酰六水合物进行热脱硝中的应用。本专利技术最后涉及一种用于将硝酸铀酰水合物热脱硝成三氧化铀的方法，以及通过这种热脱硝方法直接获得的三氧化铀，这种二氧化铀具有颗粒形式。
技术介绍
通过对硝酸铀酰六水合物UO2(NO3)2·6H2O进行热脱硝来获得三氧化铀UO3是众所周知的并且根据以下反应进行：UO2(NO3)2,6H2O→UO3+2NO2+1/2O2+6H2O。然后，能够将获得的三氧化铀UO3还原成二氧化铀UO2。通过与氢氟酸反应，然后能够将这种二氧化铀UO2转化成在各种核工业方法中起主要作用的四氟化铀UF4。如文件WO84/02124A1(在下文中被称为[1])所教导的，从UO2到UF4的氟化反应的收率直接与二氧化铀UO2的反应性相关，并且因此与上游的通过热脱硝获得的三氧化铀UO3的反应性相关。文件[1]指出：三氧化铀UO3的这种反应性直接与其比表面积相关，根据BET法测量的其比表面积应具有至少等于15m2/g的值。文件US5628048(在下文中被称为[2])证实：如果三氧化铀UO3具有12m2/g～15m2/g的BET比表面积，则它被认为是反应性非常高。更具体地说，文件[2]中描述的从硝酸铀酰溶液中获得具有这种比表面积的三氧化铀的方法在于：在被称为接触区的反应室的区域中，沿接触区中的给定轴线喷射成细小液滴的硝酸铀酰溶液与接触区中引入的气态流体之间进行热机械接触，该气态流体处于足够高的温度并且具有足够高的机械能，以在接触区中对硝酸铀酰进行脱水和煅烧。文件[2]还描述了一种适于实施上述方法的对硝酸铀酰进行热脱硝的设备。附图1中示意性示出的并且结合硝酸铀酰六水合物的热脱硝进行描述的这种设备包括：燃烧器4；反应室1，设置在所述燃烧器4出口处并且包括硝酸铀酰六水合物的入口，并且配置成对硝酸铀酰六水合物进行热脱硝并且形成颗粒形式的三氧化铀UO3；分离室8，适合于从在所述反应室1中进行的热脱硝的气体中分离出一部分UO3颗粒；以及过滤器12，配置成从所述气体中分离出另一部分UO3颗粒并且因此净化所述气体。在文件[2]中，反应室1由圆筒形壳体界定，圆筒形壳体在每个端部处延伸成圆锥形，从而减小反应室1的入口2部分和出口3部分。入口2与通过管道5供给有空气，并通过管道6供给有燃料气体的燃烧器4连接。管道7能够使反应室1供给有硝酸铀酰六水合物。反应室1的出口3通过导管9连接到由旋风分离器组成的分离室8。在反应室1中形成的UO3颗粒中，平均粒径为至少15μm的UO3颗粒通过与旋风分离器8的底部出口连接的导管10进行回收。平均粒径较低的其他颗粒(被称为细小颗粒)通过旋风分离器8顶部的排气口进行输送，并且通过导管11输送到过滤器12(袋式过滤器)。细小颗粒通过导管13进行回收。无尘气体通过位于过滤器12的出口处的风扇而被导管14抽吸。然而，如文件[2]中描述的设备的实施具有许多缺点。在这些缺点中，一些缺点直接与收集反应室1中形成的UO3颗粒的方法相关。首先，不仅通过单个导管进行收集UO3颗粒，而且通过两个导管(这里是导管10和13)进行收集UO3颗粒。另一方面，由于通过这种方法获得的UO3颗粒具有不超过5μm的平均粒径，所以通过旋风分离器8获得的分离收率(separationyield)低，一般约为30％，大部分UO3颗粒通过袋式过滤器12进行收集并且收集在导管13处。因此，如文件[2]中描述的设备的实施导致了袋式过滤器12的永久过载。此外，应注意的是，即使在袋式过滤器12配备有连续的清淤装置的情况下，也会发生过载。袋式过滤器12的这种过载产生压头损失(headloss)，而压头损失在处理核材料的设备的情况下可能是有害的。实际上，适用于核材料处理领域的安全规则强制规定：这种设备相对于周围的大气保持减压，以便特别是在所述设备的一件器材上的泄漏的假设中构成动态遏制屏障(dynamiccontainmentbarrier)。因此，在袋式过滤器12上保持低压头损失的困难能够对相应设备的整体按压控制产生反响。此外，构成袋式过滤器12的袋子的材料从200℃左右的使用温度开始降解。如果脱硝反应温度设定为350℃～500℃，则必须通过互补的新鲜空气循环设备来冷却导管11中循环的气态流体，其流速一般为约300kg/h。待处理的气体总流速在设备的出口处增大(在导管14的出口处形成约460kg/h～500kg/h的流速)由于设备的工件尺寸增大及其带来的能量消耗增加而对热脱硝方法的整体成本有负面影响。进一步地，观察到：UO3颗粒根据它们的收集位置而具有明显不同的形态特征。因此，在与旋风分离器8连接的导管10处收集的UO3颗粒具有20～25m2/g的BET比表面积。因此，这些UO3颗粒具有对于UO3颗粒随后转化成二氧化铀UO2并然后转化成四氟化铀UF4而言非常好的反应性。在与袋式过滤器12连接的导管13处收集的UO3颗粒具有低于12m2/g的BET比表面积。因此，与在导管13处收集的UO3颗粒相比，在导管13处收集的UO3颗粒具有对于转化成UO2并然后转变成UF4而言更小的反应性。为以高收率获得形态特征与UO3颗粒随后转化成UO2并且然后转化成UF4所需的反应性相配的UO3颗粒所迄今假定的方案在于：操作文件[2]中描述的设备的管道10和13中分别收集的UO3颗粒的混合物。因此，获得了平均BET比表面积一般为12m2/g～15m2/g的UO3颗粒的混合物。其他缺点与文件[2]中描述的设备的反应室1的配置相关。实际上，在反应室1的接触区中通过热脱硝形成的UO3颗粒被投射到该室1的圆锥形下壁上，并且引起侵蚀，并且因此随着时间的流逝而磨损。进一步地，该反应室1的下端的圆锥形几何形状促进了UO3颗粒的积聚并且因此填塞了出口3，从而需要洗涤操作，导致设备在这些操作期间不可用。因此，本专利技术的目的是克服现有技术的缺点；并且提供一种用于将硝酸铀酰水合物热脱硝成三氧化铀的设备，该设备能够以良好的收率获得三氧化铀颗粒，该三氧化铀颗粒具有比在分离室或旋风分离器8的出口处设置的导管10处收集的三氧化铀颗粒的混合物的形态特征更高的形态特征，另一方面，具有比文件[2]中描述的设备的过滤器12的出口处设置的导管13处收集的颗粒的混合物的形态特征更高的形态特征。作为补充，这种设备还应能够解决在文件[2]中描述的设备的实施期间能够观察到的一个或多个问题，特别是与以下相关的问题：由于袋式过滤器12的过载而观察到的压头损失；反应室1的下壁的磨损；甚至反应室1的出口3的填塞。特别通过避免用于冷却一些气态流体的补充装置的实施，根据本专利技术的设备应进一步具有相对于文件[2]中描述的设备简化的配置。
技术实现思路
先前提出的目的以及其他目的通过以下方式实现：首先是，一种将化学式为UO2(NO3)2·xH2O(2≤x≤6)的硝酸铀酰水合物热脱硝成三氧化铀UO3的设备，包括：燃烧器；反应室，设置在所述燃烧器的出口处并且包括硝酸铀酰水合物的入口，所述反应室和所述燃烧器配置成对所述硝酸铀酰水合物进行热脱硝本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种用于将化学式为UO2(NO3)2·xH2O，2≤x≤6的硝酸铀酰水合物热脱硝成三氧化铀UO3的设备(1)，包括：燃烧器(114)；反应室(110)，设置在所述燃烧器(114)的出口处并且包括硝酸铀酰水合物的入口，所述反应室(110)和所述燃烧器配置成对所述硝酸铀酰水合物进行热脱硝并且形成具有颗粒形式的三氧化铀UO3；分离室(120)，适合于从来自所述反应室中进行的热脱硝的气体中分离出一部分UO3颗粒；以及至少一个过滤器(130)，配置成从所述气体中分离出另一部分UO3颗粒并且因此净化所述气体，所述设备(1)的特征在于，所述分离室(120)是所述反应室(110)直接通向的沉降室，并且，所述过滤器(130)能够在高于或等于350℃的温度下进行分离。

【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】2015.06.12 FR 15553801.一种用于将化学式为UO2(NO3)2·xH2O，2≤x≤6的硝酸铀酰水合物热脱硝成三氧化铀UO3的设备(1)，包括：燃烧器(114)；反应室(110)，设置在所述燃烧器(114)的出口处并且包括硝酸铀酰水合物的入口，所述反应室(110)和所述燃烧器配置成对所述硝酸铀酰水合物进行热脱硝并且形成具有颗粒形式的三氧化铀UO3；分离室(120)，适合于从来自所述反应室中进行的热脱硝的气体中分离出一部分UO3颗粒；以及至少一个过滤器(130)，配置成从所述气体中分离出另一部分UO3颗粒并且因此净化所述气体，所述设备(1)的特征在于，所述分离室(120)是所述反应室(110)直接通向的沉降室，并且，所述过滤器(130)能够在高于或等于350℃的温度下进行分离。2.根据权利要求1所述的设备(1)，其中，所述分离室(120)包括朝向所述过滤器(130)的至少一个气体出口(131)；并且，所述设备(1)进一步包括至少一个气体偏转机构，用于在所述分离室(120)的沉降位置(121)处使离开所述反应室(110)的嘴部(113)的气体和UO3颗粒偏转进入所述分离室(120)，所述沉降位置的竖直距离低于所述气体出口(131)的竖直距离。3.根据权利要求2所述的设备(1)，其中，所述沉降位置(121)的竖直距离比所述气体出口(131)的竖直距离低出高度h，所述分离室(120)具有高度H；并且，h与H的比率为0.1～0.5，有利地为0.2～0.3，且优选为0.23～0.27。4.根据权利要求2或3所述的设备(1)，其中，所述气体偏转机构由所述分离室(120)中的反应室(110)的部分外壳提供，所述分离室(120)中的反应室(110)的嘴部(113)界定所述沉降位置(121)。5.根据权利要求2或3所述的设备(1)，其中，所述气体偏转机构包括偏转壁(124)，用于从所述气体出口(131)的反应室(110)中分隔出所述嘴部(113)，所述偏转壁(124)的下端界定所述沉降位置(121)。6.根据权利要求1～5中任一项所述的设备(1)，其中，所述分离室(120)的侧壁(122)仅具有与竖直方向成小于60°，优选小于45°的角度的壁部分。7.根据权利要求1～6中任一项所述的设备(1)，其中，所述过滤器(130)...

【专利技术属性】
技术研发人员：亚历克斯·茹尔当，马克·杜波伊扎特，
申请(专利权)人：阿雷瓦核废料回收公司，
类型：发明
国别省市：法国,FR