本发明专利技术涉及钇-铈-铝石榴石磷光体的制备。具体地，通过如下方式制备钇-铈-铝石榴石磷光体：混合钇、铈和铝的化合物以形成原材料，其中基于Y和Ce的总和，Ce浓度是4-15mol％，Al与Y和Ce总和的摩尔比是5/3到5.5/3，将原材料粉碎成具有平均颗粒尺寸为5-100μm的颗粒，在高温等离子体中熔化所述颗粒，并在非氧化气氛中热处理所得颗粒用于结晶。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及制备用于转化来自发光元件的光波长的钇-铈-铝石榴石(有时称作YAG:Ce)磷光体的方法，更具体涉及制备适于构成白色发光二极管的粒料YAG = Ce磷光体的方法。
技术介绍
发光二极管(LED)在现有可用光源中是效率最高的。尤其是，作为替代白炽灯、荧光灯、冷阴极荧光灯(CCFL)和卤素灯的下一代光源，白光LED具有快速扩张的市场份额。通过将蓝光LED和在蓝光激发时能够发射的磷光体进行组合得到白光LED。通常，将绿或黄光磷光体与蓝光LE D组合以产生伪白光。适合的磷光体包括Y3Al5O12:Ce、(Y，GcD3(Al,Ga)5012:Ce、(Y, Gd) 3A15012:Ce、Tb3Al5O12:Ce、CaGa2S4:Eu, (Sr, Ca, Ba)2Si04:Eu 和 Ca-α 一SiA10N:Eu。其中，Y3Al5O12 = Ce磷光体是最常用的，因为其在蓝光激发时具有高发射效率。例如如JP3700502所公开的那样，其通过如下方式制备:将稀土元素Y和Ce以恰当的化学计量比溶于酸中，与草酸一起共沉淀该溶液，将该共沉淀物烧制成共沉淀氧化物，将其与氧化铝混合，并向其添加为熔剂的氟化物(如氟化铵或氟化钡)。将混合物置于坩埚中并在1400°C的空气中烧制3小时。将该烧制的材料在球磨机中湿磨，洗涤，分离，干燥并最终筛分。当通过包括混合原材料颗粒并在高温下固相反应的常规方法合成磷光体时，所述磷光体通常由组合物中特定范围的元素所组成。以这样的程度将作为发光中心的元素纳入到晶体中:其受晶体的晶格尺寸所控制。即，如果作为发光中心的元素的离子半径大于要由此取代的元素的离子半径，仅在生长过程中以某些组成范围将作为发光中心的元素纳入晶体中。在记载于JP3700502的Y3Al5O12 = Ce磷光体的典型实施例中，要引入的Ce3+离子具有比要由此取代的Y3+离子更大的离子半径。因而，包括在高温气氛中熔化原材料粉末并引发晶体生长的现有技术的方法难以向晶体中引入比预定量更多的Ce3+离子，因为Ce3+离子倾向于在晶体生长过程中阻碍进入Y3Al5O12晶体中。实际上，当分析通过该方法由晶体生长得到的磷光体颗粒的元素分布时，可看到虽然由含相对高浓度Ce元素的原材料制备磷光体，但磷光体(石榴石相)中的Ce浓度低于原材料中的Ce浓度。当Y3Al5O12 = Ce磷光体的Ce含量增加时，发光颜色向较长波长侧移动。但是，当通过现有技术的方法制备磷光体时，由于上述原因而对磷光体中的Ce含量设置上限。因而，增加Ce浓度以使YAG磷光体的发射波长移向较长波长侧的尝试遇到了某些限制。同时，需要具有相对低色温的白光LED，因为这样的LED作为暖色照明装置具有多种应用。正如之前所暗示的，通常利用绿光或黄光磷光体将部分蓝光LED的部分发光进行转化以产生白光来构成白光LED。有时，还使用红光磷光体构成暖色白光LED，其具有改善的颜色还原和低的色温。然而，红光磷光体的使用意味着将两种或更多种不同的磷光体组合使用，这可引起白光LED的色度变化。因此蓝光LED与YAG磷光体的组合是首选。尽管通过组合蓝光LED和黄光磷光体构成产生伪白光的白光LED，但从具有低色温的暖色LED的目标出发，需要Y3Al5O12 = Ce磷光体的发射色具有较长波长。然而，正如上述指出的那样，现有技术的合成方法对增加Ce浓度用于将YAG磷光体的发射波长移向较长波长侧的尝试产生了某些限制。因此，难以得到适用于暖色LED的Y3Al5O12 = Ce磷光体。引用列举专利文献1 JP370050
技术实现思路
本专利技术的目的是提供一种制备钇-铈-铝石榴石(YAG:Ce)磷光体的方法，该方法适用于构成暖色白光LED。专利技术人已经发现，通过提供原材料，其中铈的浓度基于钇和铈的总和是4m0l%到15mol%，铝与钇和铈的总和的摩尔比[Al/(Y+Ce)]是5/3到5.5/3 ;将原材料粉碎成平均颗粒尺寸为5到100 μ m的颗粒；在高温等离子体中熔化颗粒；并在非氧化性气氛中热处理所得颗粒用于结晶，得到了适用于构成暖色白光LED的YAG:Ce磷光体颗粒。特别地，当以450nm辐射激发时，现有技术的YAG = Ce磷光体产生的发光颜色在xy色度坐标图上具有x为0.42的最大值，而通过本专利技术的方法得到的YAG = Ce磷光体具有至少0.47的高x值。本专利技术提供了制备钇-铈-铝石榴石磷光体的方法，其包括如下步骤:组合钇、铈和铝的化合物以形成原材料，其中铈的浓度基于钇和铈的总和是4mol %到15mol %，铝与钇和铈的总和的摩尔比是5/3到5.5/3 ;将原材料粉碎成平均颗粒尺寸为5到100 μ m的颗粒；在高温等离子体中熔化颗粒；和在非氧化性气氛中热处理所得颗粒用于结晶。热处理步骤一般在900°C到1700°C的温度下。在原材料中，铺的含量基于乾和铺的总和优选为4111011%到IOmol本专利技术有益效果本专利技术的方法能产生具有至少0.47的X值的YAG = Ce磷光体，其足以构成暖色白光LED。当与具有400到470nm发射波长的发光元件组合时，YAG:Ce磷光体能产生具有低色温的白光。能够由该组合制造暖色照明装置。附图说明图1是利用本专利技术磷光体的示例性发光装置的横截面图。图2是示出实施例1中磷光体颗粒外观的电子显微图。图3是显示实施例1中磷光体颗粒XRD分析结果的图。图4是显示比较例I中磷光体颗粒的外观的电子显微图。具体实施例方式本文用到的术语“磷光体”是指一种荧光物质。术语“颗粒”和“粉末”是等同的，因为粉末是颗粒的集合。当以450nm的光激发时，本专利技术的YAG = Ce磷光体产生的发光颜色具有至少0.47的X值，特别是在Xy色度坐标上的0.47到0.54。优选地，磷光体由石榴石相组成，即没有其它相。更特别地，YAGiCe磷光体没有除了 Y、Al、Ce和O(作为其组成元素)之外的其它元素。制备这样的YAG:Ce磷光体的方法涉及如下步骤:组合钇化合物、铈化合物和铝化合物的化合物以形成原材料，其中铺的浓度基于乾和铺的总和是4mol %到15mol %，招与宇乙和铈的总和的摩尔比是5/3到5.5/3 ;将原材料粉碎成平均颗粒尺寸为5到100 μ m的颗粒；在高温等离子体中熔化颗粒；和在非氧化性气氛中热处理所得颗粒用于结晶。用于磷光体的原材料是钇、铈和铝的化合物的混合物，所述化合物包括氧化物、氢氧化物、碳酸盐、矿物酸盐、齒化物和有机酸盐。由于最终的磷光体是氧化物，因此优选使用氧化物和氢氧化物。原材料是粒料形式，从得到具有均匀组成的磷光体颗粒的角度出发，其优选具有尽可能小的颗粒尺寸。作为原材料的化合物的平均颗粒尺寸不大于I μ m。组合钇、铈和铝的化合物从而提供4到15mol %的铈浓度，基于钇和铈的总和。同时，铝与钇和铈的总和的摩尔比是5/3到5.5/3。将原材料即钇、铈和铝的化合物的混合物粉碎成平均颗粒尺寸为5到100 μ m的颗粒，优选10到65 μ m的颗粒。粉碎技术包括喷雾干燥、喷雾热解和滚筒造粒。可取决于原材料(或混合物)和最终磷光体的颗粒尺寸选择恰当的技术。需要指出的是，可通过基于激光衍射的颗粒尺寸分布测量系统测量平均颗粒尺寸(以重均值D5tl的形式)，即相应于50 %累积重量的颗粒本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种制备钇?铈?铝石榴石磷光体的方法，包括下述步骤：将钇、铈和铝的化合物进行组合以形成原材料，其中基于钇和铈的总和，铈以4mol％到15mol％的浓度存在，且铝与钇和铈总量的摩尔比为5/3到5.5/3，将原材料粉碎以形成具有5到100μm的平均颗粒尺寸的颗粒，在高温等离子体中熔化所述颗粒，和在非氧化气氛中热处理所得颗粒用于结晶化。
【技术特征摘要】
2011.12.22 JP 2011-2813871.一种制备钇-铈-铝石榴石磷光体的方法，包括下述步骤: 将钇、铈和铝的化合物进行组合以形成原材料，其中基于钇和铈的总和，铈以4m0l%到15mol%的浓度存在，且铝与钇和铈总量的摩尔比为5/3到5.5/3， 将原材料粉碎以...
【专利技术属性】
技术研发人员：绵谷和浩，塚谷敏彦，川添博文，
申请(专利权)人：信越化学工业株式会社，
类型：发明
国别省市：
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